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耐磨球形Ni/Al_(2)O_(3)催化剂催化CO甲烷化反应的本征动力学: 2024年; 一氧化碳和氢气在催化剂作用下合成甲烷,常应用于煤制合成天然气、焦炉煤气制液化天然气和生物质合成气等领域,有利于我国能源结构优化。针对CO甲烷化的快速表面反应、强放热特性,相比固定床,采用微球型催化剂的流化床甲烷化技术在移热和催化性能方面具有明显的技术优势。在前期开发的耐磨球形Ni/Al_(2)O_(3)催化剂的基础上,采用常压微分固定床反应器对其催化CO甲烷化反应本征动力学进行了研究,以揭示反应机理和路径。在消除内外扩散的前提下,通过控制催化剂装填量和反应气体的量,将出口CO转化率控制在15%以下,从而获得不同CO/H_(2)比和不同反应温度下的CH_(4)生成速率,采用幂指数型动力学模型和双曲线型动力学模型分别进行数据拟合。基于幂指数型动力学模型计算的动力学参数结果表明,随着反应温度从260℃升高至350℃,CO甲烷化反应活化能从145.99 kJ/mol逐渐降至123.54 kJ/mol,CO的反应级数由-1.22增加至0.34,H_(2)的反应级数由0.31增加至2.28。为了进一步分析反应机理,根据不同温度下CO和H2浓度对反应速率影响程度不同,基于双曲线型动力学模型假设不同温度区间内的速控步骤并根据实验结果推导出相应的双曲线型反应速率方程,发现260~280℃下H_(2)的解离、280~310℃下CO的加氢解离、310~350℃下碳中间体的进一步加氢分别为速控步骤时,R2大于0.99,表明甲烷化反应速度控制步骤随温度变化而发生改变。; 张烁关宇尤园江岳君容裴世红崔彦斌刘姣许光文; 关键词：NI基催化剂甲烷化本征动力学

Ni/CeO_(2)催化剂上CO_(2)甲烷化反应本征动力学研究: 2024年; CO_(2)加氢合成CH4(CO_(2)甲烷化)是CO_(2)高效、清洁转化的重要途径之一。尽管CO_(2)甲烷化的催化体系研究已较深入,但特定条件下CO_(2)甲烷化本征动力学的研究较少。采用燃烧法制备了Ni/CeO_(2)催化剂(Ni质量分数为10%),并通过加入内稀释剂(α-Al_(2)O_(3))制备了不同m(α-Al_(2)O_(3)):m(Ni/CeO_(2))的样品。考察了在温度为300℃、压力为1 MPa和空速为3×10^(6)mL/(g·h)的条件下,m(α-Al_(2)O_(3)):m(Ni/CeO_(2))=25:1样品(样品A)的CO_(2)甲烷化本征动力学。结合本征动力学测试、漫反射红外光谱、H_(2)-程序升温还原和H_(2)-程序升温脱附等对CO_(2)甲烷化本征反应动力学方程进行了深入分析。结果表明,样品A作用下的CH_(4)生成速率最高可达41.4mmol/(g·h)(H_(2)分压为400kPa,CO_(2)分压为120 kPa)。当CO_(2)分压为30~120 kPa时,CH_(4)生成速率随H_(2)分压的增大线性增长,并且不受CO_(2)分压或CO分压变化的影响。在该CO_(2)分压范围内,富氢环境可以显著提高催化剂的CO_(2)甲烷化催化活性。; 范志辉岳燕燕张笑楠李新立张少康张振洲涂维峰韩一帆; 关键词：本征动力学

典型尺寸燃煤颗粒富氧燃烧特性及燃烧本征动力学研究被引量：2: 2022年; 利用微型流化床加热速度快、温度分布均匀以及气体近平推流等优势,在直径20 mm自动控温的微型流化床反应分析仪中研究了粒度分布为1.7~3.35 mm和0.12~0.23 mm两种典型尺寸燃煤颗粒在790~900℃温度范围内的富氧燃烧行为。通过快速响应过程质谱对燃烧产生的烟气进行实时监测,成功地识别和记录了粗颗粒燃烧过程中经历的挥发分燃烧和原位新生半焦燃烧两个主要阶段。挥发分析出速度最快,然后快速燃烧,而半焦燃烧速度较慢。相比之下,细颗粒燃烧的这两个阶段具有几乎相同的速率,因而相互耦合而难以区分。根据实验结果,挥发分析出和燃烧为快速反应,煤颗粒燃烧过程速率受原位新生半焦燃烧过程控制。进一步研究了挥发分和原位新生半焦燃烧动力学行为,获得其本征动力学的活化能分别为107.2和143.9 kJ/mol。; 白浩隆付亮亮许光文白丁荣; 关键词：富氧燃烧本征动力学

铋钼催化剂上丁烯氧化脱氢制丁二烯的本征动力学: 2021年; 采用水热法制备了Bi_(2)MoO_(6)纳米片催化剂、共沉淀法制备了BiMoV0.15催化剂,在固定床反应器中研究了两种催化剂上丁烯氧化脱氢制丁二烯的本征动力学。采用幂函数模型对不同条件下测得的动力学数据进行了拟合,建立了本征动力学模型,并得到了活化能和反应级数等相关参数。结果表明:由于不同的反应温度区间拥有不同的速率控制步骤,Bi_(2)MoO_(6)纳米片催化剂和BiMoV_(0.15)催化剂均在653 K左右存在活化能转折现象;且不论在何温度区间,Bi_(2)MoO_(6)纳米片催化剂的活化能均低于BiMoV_(0.15)催化剂的活化能,表明Bi_(2)MoO_(6)纳米片催化剂能有效降低反应能垒,使得反应更易进行;经检验,所得的本征动力学模型可靠性良好。进一步将动力学实验结果与Mars van Krevelen(MvK)机理相结合,阐明了动力学唯象规律和反应机理的内在联系。; 劳家正崇明本程党国陈丰秋陈丰秋; 关键词：1-丁烯丁二烯氧化脱氢本征动力学

基于钯炭催化剂的苯酚加氢反应及其本征动力学被引量：2: 2021年; 将钯炭(Pd/C)催化剂应用到苯酚加氢制环己酮反应中,选择苯作为溶剂,通过控制变量法考察了压力、温度、氢气与苯酚物质的量之比、苯酚的质量空速等反应条件对反应的影响;建立了本征动力学模型,利用25组正交试验数据进行参数估值,并对动力学模型进行了检验。结果表明,Pd/C催化剂用于苯酚加氢制备环己酮时,适宜的反应条件为:反应温度175~205℃,反应压力0.1 MPa,氢气与苯酚物质的量之比约为4,苯酚质量空速0.2~0.4 h^(−1)。经检验,本征动力学模型可靠性良好。; 王鹏李涛张海涛房鼎业; 关键词：PD/C催化剂环己酮本征动力学参数估值

基于热重的煤焦富氧氧化本征动力学参数反演研究: 富氧燃烧技术被看作是有潜力的新型燃烧技术,能够实现燃煤电厂大规模碳捕集,其不仅可用于新建机组,也可以用于现有机组改造。准确评估煤焦在富氧燃烧条件下的氧化动力学,对于富氧燃烧系统设计至关重要。本文针对基于热重分析仪（TGA...; 熊彪; 关键词：富氧燃烧本征动力学

碘催化甲烷气-液氧化反应本征动力学研究: 2020年; 在高压反应釜中,以发烟硫酸为溶剂,碘为催化剂,温度为443~473K、甲烷压力3.0MPa的条件下进行了甲烷气-液氧化反应。通过对实验数据的拟合得出本征动力学反应速率方程为:-rA=kCA,其中,443K、453K、463K和473K温度下的反应速率常数分别为0.0271、0.0284、0.0344和0.0391,活化能E为22.49kJmol-1,频率因子k0为11.75min-1。; 师博辉武娜张秀成; 关键词：甲醇

甲醇芳构化ZSM-5分子筛制备及其本征动力学研究: 采用水热合成法制备了用于甲醇芳构化（MTA）的、系列纳米ZSM-5分子筛,考察了硅铝比、晶化时间和晶化温度等条件对分子筛合成及催化性能的影响。以芳烃收率为目标函数确定的相对适宜合成条件为:原料摩尔配比Si:Al:TPAO...; 张冲; 关键词：ZSM-5分子筛集总动力学; 文献传递

Cu/ZnO/Al2O3改性催化剂上CO2加氢制甲醇的本征动力学被引量：8: 2020年; 在等温积分反应器中探讨了操作条件对CO2加氢制甲醇反应的影响。采用80~100目(150~180μm)Cu/ZnO/Al2O3改性催化剂,在温度240.0~280.0℃、压力4.00~8.00 MPa、原料气H2和CO2的物质的量之比为3.0~3.4条件下探讨了CO2加氢制甲醇的本征动力学,并以甲酸盐加氢为反应速率控制步骤推导出了以各组分逸度表示的双速率本征动力学模型,同时用最大继承法对动力学模型参数进行估值。模型检验和残差分析结果表明,两种动力学模型均适用,相比于文献中以CO2直接解离吸附生成CO的模型,双速率本征动力学模型相对误差更小。; 车轶菲李涛张海涛; 关键词：加氢甲醇合成动力学模拟参数估值

1-戊烯催化加氢反应本征动力学研究: 2019年; 采用固定床管式反应器,对镍系催化剂上1-戊烯的催化加氢反应本征动力学进行了研究。在消除了内外扩散的情况下,对处于反应稳定期的催化剂进行了1-戊烯催化加氢反应实验数据采集。本征动力学实验在2.0~3.0 MPa、353~413 K、氢气与原料物质的量比为4.09,正戊烷中1-戊烯的质量分数为5%~15%的条件下进行。以Levenberg-Marquardt和微分算法对幂函数形式表达的反应动力学方程参数进行拟合,建立了1-戊烯加氢反应动力学方程。该动力学方程对1-戊烯和氢气反应级数分别为0.813和0.858反应活化能为24 655 J/mol。; 闫晓宇王际东黄朝林屈一新; 关键词：本征动力学固定床

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