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Pt/SAPO-11催化正十二烷异构化的反应规律
2024年
油脂原料经加氢脱氧后的临氢异构化过程是制备生物航煤的关键步骤。采用浸渍法将Pt负载到SAPO-11分子筛上,制备出Pt/SAPO-11异构化催化剂,并对分子筛及催化剂的物理化学性能进行了表征。以正十二烷为模型化合物,在固定床加氢反应器上进行催化剂的异构性能评价。结果表明:温度对转化率和选择性的影响最显著,反应温度从350℃升到390℃时,正十二烷转化率由18.8%提高到86.2%,异构十二烷选择性由99.7%下降到67.2%。在380℃、2 MPa、重时空速为0.45 h-1、氢油体积比为1500的条件下,正十二烷转化率达到80.5%,异构十二烷选择性为70.1%。
张鑫孙无忌马琪琪杨桑妮宋年华邓艾琳刘学军胡建民
关键词:正十二烷选择性
SAPO-34催化剂的水热稳定性和反复再生研究
2024年
评价了一种水热合成法制备的SAPO-34催化剂在放大评价装置中的水热稳定性和反复再生稳定性,试验前期已经对本试验中制备的SAPO-34催化剂(样品剂)进行了催化性能的相关评价,数据表明样品剂与目前工业用催化剂(参比剂)相比较具有寿命长,产率高,E/P比值高的技术特点,样品剂的相关性能优于参比催化剂。为了进一步论证样品剂的相关性能,减小工业替换风险,本实验在100 kg固定流化床上对催化剂水热稳定性和反复再生稳定性进一步进行测试评价,以期在催化剂的工业化应用中提供参考。
刘帆
关键词:SAPO-34水热稳定性
快速合成Cu-SAPO-34分子筛及其甲醇制烯烃催化性能
2024年
通过引入含铜分子筛晶种作为铜源、10 h快速合成出Cu-SAPO-34分子筛,并与传统的水热合成法和铜胺络合物引入铜源的方式进行对比,同时利用XRD、SEM、IR、TPD和微反等手段表征样品的结构和甲醇制烯烃(MTO)催化性能。结果表明:与常规合成方法相比,快速合成法可在10 h制备出结晶度在86.24%,固体收率达到94.65%的Cu-SAPO-34分子筛,其乙烯+丙烯选择之和达到81.26%;与添加铜胺络合物相比,加入含铜分子筛晶种的方式引入铜元素,更合适于快速合成法,避免了铜无法与分子筛骨架结合的问题;通过调整含铜分子筛晶种的性质及加入量,可以快速合成晶粒直径在470 nm的纳米Cu-SAPO-34分子筛,固体收率达到96.72%,乙烯+丙烯选择之和达到86.24%。
张强周洲李建祥田梦阳于梦云
关键词:甲醇制烯烃
煅烧温度对ZnGaZrO_(x)/SAPO-34催化性能的影响
2024年
在CO_(2)加氢制低碳烯烃(C_(2)^(=)-C_(4)^(=))中,双功能催化剂的煅烧温度对其催化性能具有显著影响。基于此,采用共沉淀法制备了ZnGaZrO_(x)氧化物,水热法制备了SAPO-34分子筛,然后对两者进行研磨制得ZnGaZrO_(x)/SAPO-34双功能催化剂,并考察煅烧温度对ZnGaZrO_(x)和SAPO-34物化性质及催化性能的影响。通过XRD、XPS、H_(2)/CO_(2)/NH_(3)-TPD、SEM、N_(2)吸附-脱附和原位DRIFTS表征发现,在制备ZnGaZrO_(x)过程中,当煅烧温度为650℃时,ZnGaZrO_(x)具有最强的H_(2)和CO_(2)吸附活化能力,能有效提高HCOO*和CH_(3)O*的生成速率和浓度,促进甲醇产物生成;在制备SAPO-34过程中,当煅烧温度为450℃时,分子筛比表面积最大、晶粒尺寸最小、强酸位点的酸性最弱,能有效避免低碳烯烃发生二次加氢,从而获得较高的低碳烯烃选择性。最佳条件下合成的ZnGaZrO_(x)/SAPO-34双功能催化剂在反应温度为390℃、压力为3 MPa、空速为3600 mL/(g∙h)条件下,CO_(2)转化率为28.3%,CO选择性仅为44.6%,C_(2)^(=)-C_(4)^(=)选择性为84.4%,C_(2)^(=)-C_(4)^(=)产率高达13.2%,且在反应100 h内催化性能无明显衰减。该工作为双功能催化剂的改性提供了新的研究思路。
杨坤任启霞董永刚刘飞刘飞曹建新
关键词:低碳烯烃煅烧温度氧空位酸性
ZnGaMnO_(x)/SAPO-34的制备及催化CO_(2)性能研究
2024年
采用溶胶-凝胶法制备了不同Zn/Ga/Mn摩尔比的ZnGaMnO_(x),通过种子辅助法合成尺寸约为250 nm,分散程度好的SAPO-34纳米晶。将ZnGaMnO_(x)和SAPO-34物理研磨组成ZnGaMnO_(x)/SAPO-34双功能催化剂,考察了其CO_(2)加氢性能,探究了氧化物制备方法和Zn/Ga/Mn 3种元素的摩尔比对ZnGaMnO_(x)/SAPO-34催化性能的影响。结果表明,当Zn/Ga/Mn=5∶14∶6时,ZnGaMnO_(x)/SAPO-34的CO_(2)转化率为17.1%,CO选择性为67.7%,低碳烯烃选择性为66.2%。
李一梅许海涛
关键词:双功能催化剂低碳烯烃SAPO-34
Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中催化性能和积炭行为
2024年
针对SAPO-34分子筛在MTO反应中烯烃选择性低和易于酸性积炭失活的问题,通过等体积浸渍法向SAPO-34分子筛孔道内引入金属Co,系统考察了Co的加入量对Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中的催化性能和积炭行为的影响。结果表明金属Co可以作为脱氢反应中心位点,削弱氢离子转移作用,抑制烷烃的生成,进而有效提高反应烯烃选择性;同时Co金属的引入可以精密调控SAPO-34分子筛表面酸中心强度,提高弱酸/强酸比例,进而削弱强酸中心的积炭作用,抑制催化剂的积炭失活。结合NH_(3)-TPD、H_(2)-TPD、氮气物理吸脱附、TG、XPS、GC-MS等表征方法,深入探讨Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中的积炭行为,发现多甲基苯类关键积炭前体优先沉积于微孔和强酸位点,并显著促进稠环芳烃的生成,而相对较大的孔体积以及适量的弱酸浓度可以协同促进积炭前体的分解转化,抑制稠环芳烃等硬积炭物种的形成。积炭速率计算表明,具有适量酸性和孔道结构的Co 0.5/SAPO-34的甲醇转化率及低碳烯烃选择性最高,催化寿命最长。
李宁褚睿智吴佳欣孟献梁吴国光李晓李伟松江晓凤俞时
关键词:浸渍甲醇制烯烃积炭失活
伊利石合成多级孔SAPO-11分子筛创新实验设计
2024年
以伊利石为原料,采用加入介孔模板剂和盐酸酸洗的方法制备了多级孔SAPO-11分子筛,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM等方法对样品进行表征。研究结果表明,两种方法均成功制备出多级孔SAPO-11分子筛,与微孔SAPO-11分子筛相比,两种方法得到的多级孔SAPO-11分子筛外表面积和孔体积均明显增大,盐酸酸洗破坏了SAPO-11分子筛的球形晶貌,加入介孔模板剂合成的多级孔SAPO-11分子筛更好地保留了SAPO-11分子筛的晶型结构。具有一定的创新性、综合性和可操作性,有助于提升学生的创新意识和实践能力。
陈治平李昕玥瞿颖于皓山周文武贺新福周安宁
关键词:伊利石水热合成
SAPO-34分子筛在固定床和流化床的性能差异研究
2024年
我国能源结构特点是“富煤、缺油、少气”,原料结构多元化已经成为我国石化行业发展的必然选择。煤制化学品技术近年来在我国取得了突破性发展,其中在SAPO-34分子筛催化剂上实现的甲醇制烯烃技术是最具代表性的关键技术之一。该种催化剂的多孔结构和表面酸性,能使其在MTO催化反应中获得优异的催化性能。介绍了一种以拟薄水铝石、磷酸、硅溶胶、高岭土、铝溶胶作为原料,经过高温晶化、蒸馏、过滤水洗、干燥、焙烧等工序制备的SAPO-34分子筛催化剂,并探究了该催化剂在固定流化床和在循环流化床上的催化性能的差异。试验表明,制备的分子筛催化剂与目前工业用催化剂相比较,具有寿命长,产率高,E/P比值高的技术特点;无论在固定流化床还是在循环流化床上,试验中催化剂相关性能与参比催化剂基本持平,具备替换参比催化剂的能力。
刘帆
关键词:SAPO-34分子筛固定床流化床
双模板剂调控SAPO-34对1-丁烯催化裂解的影响
2024年
利用水热合成法,通过调控模板剂吗啡啉和四乙基氢氧化铵物质的量比[n(MOR)∶n(TEAOH)]合成出不同SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、NH_(3)-TPD等测试方法对合成样品进行表征,并考察其在1-丁烯催化裂解制丙烯反应中的催化性能。结果表明,双模板剂相比单模板剂制得的SAPO-34分子筛具有不同的酸性和颗粒尺寸,适宜的[n(MOR)∶n(TEAOH)]可以协同SAPO-34分子筛有更弱的酸强度和B酸酸位,从而抑制裂解过程中氢转移反应的发生。当n(MOR)∶n(TEAOH)=2.0∶0.5时可以最大程度的提升丙烯产率和选择性,在1-丁烯催化裂解制丙烯中具有最高的丙烯产率和丙烯选择性,分别为37.03%和45.78%,可以有效应用于1-丁烯催化裂解反应。
杨哲旭柳娜
关键词:催化剂工程催化裂解丙烯1-丁烯SAPO-34
SAPO-5磷酸铝分子筛异构化α-蒎烯制备柠檬烯
2024年
采用经典水热合成法,成功制备了SAPO-5、FeSAPO-5磷酸铝分子筛,对其进行XRD、FTIR、SEM、BET和NH_(3)-TPD结构表征,并用于催化α-蒎烯异构化为柠檬烯。结果表明,Fe改性后分子筛FeSAPO-5晶体具有AFI拓扑结构,大小约4~5μm,偏圆柱状;比表面积约310 m^(3)/g,总酸量802μmol/g,结合表征结果发现,FeSAPO-5分子筛高催化活性归因于Fe的引入增加了分子筛的比表面积和中强酸酸量。SAPO-5与FeSAPO-5对α-蒎烯的转化率和柠檬烯的选择性分别为49.3%,50%与75.7%,54.4%,产率增加了16.2%。FeSAPO-5经过3次循环实验与5次重复性实验,表明FeSAPO-5磷酸铝分子筛在催化α-蒎烯制备柠檬烯中表现出了较好的选择性和稳定性。
元思兰赵王杰程海军黄军林赖芳马丽熊德元
关键词:SAPO-5磷酸铝分子筛异构化Α-蒎烯柠檬烯

相关作者

杨贺勤
作品数:74被引量:26H指数:1
供职机构:中国石油化工股份有限公司
研究主题:碱处理 模板剂 铝源 磷源 硅源
肖林飞
作品数:119被引量:117H指数:5
供职机构:黑龙江大学
研究主题:环状碳酸酯 催化 环氧化合物 分子筛 二氧化碳
潘启亮
作品数:54被引量:35H指数:4
供职机构:山西大同大学
研究主题:石墨烯 铝源 分子筛 磷源 液相
陶逊
作品数:32被引量:12H指数:2
供职机构:大同煤矿集团有限责任公司
研究主题:铝源 硅源 分子筛 ZSM-5分子筛 小晶粒
宁掌玄
作品数:116被引量:254H指数:8
供职机构:山西大同大学煤炭工程学院
研究主题:堵塞器 炮眼 胀裂 离层 巷道