国家高技术研究发展计划(2013AA065301) 作品数:10 被引量:55 H指数:5 相关作者: 贺泓 魏铼 姚栋伟 吴锋 刘福东 更多>> 相关机构: 中国科学院生态环境研究中心 浙江大学 南京理工大学 更多>> 发文基金: 国家高技术研究发展计划 国家自然科学基金 国家重点基础研究发展计划 更多>> 相关领域: 理学 动力工程及工程热物理 环境科学与工程 化学工程 更多>>
聚集态的Fe氧化物在Fe/ZSM-5催化N_2O直接分解中的作用(英文) 被引量:1 2014年 研究了以离子交换法制备的Fe/ZSM-5上聚合态的Fe氧化物(FeOx)在催化N2O直接分解中的作用.Fe/ZSM-5催化剂利用600–900 ℃的高纯Ar处理,使催化剂中的FeOx发生聚合.利用一系列的表征手段(XRD,BET,DRIFTS,UV/vis-DRS,XAFS,N2O脉冲和O2-TPD)对催化剂进行了表征.结果发现,分子筛骨架外的FeOx在Fe/ZSM-5催化N2O分解中起重要作用;通过研究高温处理的Fe/ZSM-5催化剂中不同FeOx的比例与催化剂活性的关系,得到多核的FeOx是催化N2O分解的主要活性物种;并且,无定形态的FeOx中键长较长的Fe–O键((Fe–O)2)是参与反应的重要物种. 张博 刘福东 贺泓 薛丽沸石分子筛催化材料在VOCs消除反应中的性能研究 <正>作为空气污染物的主要成分之一,挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)对人体健康和环境都造成了巨大的危害。消除VOCs的方法众多,其中以催化燃烧最有效、最可行,尤其是在较低温下... 孟祥举 陈春雨 章凌 肖丰收文献传递 超疏水介孔酸催化剂对山梨糖醇脱水生成异山梨醇反应催化性能的提升 基于可再生生物质获取精细化学品和替代能源的研究受到广泛关注。其中通过易得的纤维素及其系列生物质衍生物转化获取有价值的精细化学品的相关研究非常重要。本文报道通过水热共聚反应合成一超疏水的介孔聚合物基底酸催化剂(P-SOH)... 张建 何燊贤 王亮 肖丰收关键词:超疏水 固体酸 文献传递 Cu-SSZ-13柴油机SCR催化剂水热老化试验 被引量:8 2018年 为了完善柴油机铜基分子筛选择性催化还原(SCR)催化剂的失活机理,使用流动反应试验系统对一步合成法Cu-SSZ-13催化剂样品进行水热老化处理以及标准SCR、NH_3氧化、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等评价测试,并基于X射线衍射(XRD)、原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)以及H_2程序升温还原(H_2-TPR)技术对样品进行微观表征分析.结果表明:850,℃水热老化会造成催化剂分子筛骨架结构垮塌,NH_3吸附活性位数目急剧下降,催化剂大幅度失活;而750,℃水热老化会造成催化剂布朗斯特(Br?nsted)酸性位减少,并发生孤立的Cu^(2+)位置迁移以及铜氧化物(CuO_x)生成等现象,使得催化剂SCR活性在一定程度上降低. 魏铼 姚栋伟 吴锋 刘彪 李杏文 何华定关键词:选择性催化还原 水热 NH_3-SCR反应中Fe-ZSM-5的Fe物种分布和酸性位对其水热稳定性及抗硫和抗碳氢性能的影响(英文) 被引量:12 2015年 以Na+型和H+型ZSM-5为载体制备了Fe-ZSM-5催化剂并用于氨选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物.Fe-H-ZSM-5在新鲜时和750 oC含10%水的空气中老化后,其SCR活性均优于Fe-Na-ZSM-5.表征结果显示,Fe-H-ZSM-5和Fe-Na-ZSM-5的Fe物种分布和酸性位有所不同.高温水热老化后Fe-H-ZSM-5分子筛骨架的脱铝较Fe-Na-ZSM-5严重.水和硫的存在对Fe-H-ZSM-5和Fe-Na-ZSM-5的SCR活性的影响相似,即降低了低温活性,略提高了高温活性.Fe-Na-ZSM-5表现出比Fe-H-ZSM-5更好的抗碳氢中毒性能.这两种催化剂的SO2和碳氢中毒是可逆的. 石晓燕 贺泓 谢利娟关键词:抗硫性能 水热稳定性 柴油车尾气中氮氧化物的催化净化 被引量:11 2014年 柴油车尾气氮氧化物(NOx)污染已经成为我国大气污染中最突出的问题之一.仅凭柴油发动机的机内净化无法满足严格的排放标准,因此可以高效去除尾气中NOx的各种后处理技术日益受到重视.本文对现有柴油车尾气NOx催化净化技术进行了综述,并重点关注了NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)、HC选择性催化还原NOx(HC-SCR)和NOx储存-还原(NSR)3种研究最为广泛的NOx控制技术.较为全面地总结了各种净化技术以及对应的各类催化剂具有的优缺点和亟需解决的问题,并展望了该领域未来可能的发展方向. 单文坡 刘福东 贺泓关键词:柴油车尾气 银/氧化铝催化碳氢选择性还原氮氧化物最新研究进展 <正>柴油机以其优良的动力性与经济性成为未来机动车发展的主流方向之一,然而尾气中氮氧化物(NOx)的净化是其进一步推广应用的一大瓶颈。柴油机的稀燃特性导致三效催化剂不能有效发挥作用,在这种氧气过量的条件下,碳氢化合物呈现... 余运波 赵娇娇 贺泓关键词:HC-SCR 文献传递 银/氧化铝催化乙醇选择性还原氮氧化物过程中典型中间体的吸附态研究(英文) 被引量:2 2015年 机动车污染物排放是我国大气复合污染形成的重要原因之一.尽管柴油车在我国机动车保有量中所占比例不到20%,但其排放的颗粒污染物(PM)和氮氧化物(NO x)分担率均超过60%.因此,控制柴油车尾气排放成为我国亟待解决的大气污染问题.目前,氨选择性催化还原NOx技术(NH3-SCR)已规模化应用于柴油车污染排放控制,出于安全性考虑,以尿素水溶液作为氨的来源.但NH3-SCR技术应用于柴油车尾气净化存在如下缺点:需要布建庞大的尿素添加基础设施、后处理系统复杂等.与此相反,以车载燃油为还原剂来源的HC-SCR技术可有效规避上述难题,展现了较好的应用前景.但是,直接以柴油为还原剂时,HC-SCR对NO x净化的效率还难以满足日益严格的排放法规的要求,因此需要深入研究HC选择性还原NOx的微观机制与构效关系,并以此为指导,发展以车载燃料为还原剂来源的高效净化NOx的新原理和新方法.已有的研究表明,银/氧化铝(Ag/Al2O3)具有优异的催化乙醇选择性还原NOx的能力,是最有希望应用于柴油车尾气NOx净化的催化剂-还原剂组合体系.鉴于此,本论文以Ag/Al2O3催化剂上乙醇-SCR反应为研究对象,以密度泛函理论计算方法(DFT)搭建了Ag/Al2O3催化剂的理论模型,考察了反应物乙醇(CH3CH2OH)、关键中间体(烯醇式物种CH2=CHO-和-NCO)在Ag/Al2O3催化剂上的吸附特征,采用电子态密度分析(DOS)研究了以上物种被活化的电子机制,以期甄别Ag/Al2O3催化乙醇选择性还原NOx的活性位结构,为高性能的HC-SCR催化剂设计提供指导.依据化学态的不同,Ag/Al2O3催化剂上活性组分银可分为:高度分散的离子态(Ag+、在催化剂表面以Ag-O形式存在)、部分氧化团簇(Ag nδ+)和金属颗粒银(Ag n0),其中氧化态的银是催化乙醇选择性还原NOx的活性组分.Al2O3载体的主要暴露晶面为(110)和(100),在上述晶面上Al的配位状态存在明显差异,显著影响 邓华 余运波 贺泓关键词:银 氮氧化物 选择性催化还原 密度泛函理论 碳氢及含氧碳氢化合物选择性催化还原NOx研究 <正>以柴油车为代表的机动车污染排放助长了我国大气复合污染的发展态势,加重了以城市群为核心的区域大气灰霾现象。柴油车采用稀燃技术致使尾气中氧气大大过量,增加了主要污染物氮氧化物(NOx)净化难度,是环境催化领域的研究热点... 余运波 邓华 徐光艳 贺泓文献传递 Solvent-free synthesis of zeolite catalysts 被引量:6 2015年 The most used method for preparation of zeolites is hydrothermal synthesis from silicate or aluminosilicate gels at temperatures in the range of 60-200 ℃. Excess water used in the industrial process results in several issues, including high autogeneous pressure, low efficiency, pollution, etc. To solve these problems, several strategies have been developed. This review describes the solvent-free synthesis of zeolites. The combination of solvent-free synthesis and organotemplate-free synthesis can open the pathway to a highly sustainable zeolite synthesis protocol in industry. Xiangju Meng Qinming Wu Fang Chen Feng-Shou Xiao关键词:SOLVENT-FREE SUSTAINABLE