中国科学院知识创新工程(KGCX2-302) 作品数:8 被引量:115 H指数:5 相关作者: 魏伟 孙予罕 杨成 马中义 董庆年 更多>> 相关机构: 中国科学院山西煤炭化学研究所 中国科学院研究生院 中国石化股份有限公司 更多>> 发文基金: 中国科学院知识创新工程 国家重点基础研究发展计划 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 更多>>
不同形态ZrO_2的制备及其表面性质研究 被引量:45 2004年 用ZrOCl2制备出具有单一形态的无定型、单斜和四方三种形态二氧化锆,采用SEM观察其表面形貌,FT-IR检测表面羟基形式,并通过NH3(CO2)-TPD和Py-FT-IR对其表面酸碱性进行研究.结果表明,不同形态二氧化锆的表面羟基种类具有较大差异:无定型二氧化锆表面存在氢键羟基,四方二氧化锆表面独有桥式羟基,而单斜二氧化锆表面具有两种类型的锥桥式羟基.同时不同形态二氧化锆表面酸碱性也具有较大差别. 马中义 徐润 杨成 魏伟 李文怀 孙予罕关键词:二氧化锆 表面性质 酸碱性 催化剂 不同形态ZrO_2负载Co催化剂上CO+H_2吸附与反应行为研究 被引量:25 2005年 利用FTIR,TPSR和微量反应技术考察了CO和CO/H2在无定形、四方相和单斜相3种形态氧化锆为载体的钴基催化剂上的吸附和反应行为.结果表明,CO在以不同形态氧化锆为载体的催化剂上的吸附形式和转化行为具有较大差异.在单斜氧化锆为载体的催化剂上生成桥式和多桥式吸附的CO,并容易进一步加氢生成烃类物种,具有较高的反应活性和C+5烃的选择性.而以四方氧化锆为载体的催化剂上桥式吸附的CO较稳定,加氢反应活性较低. 马中义 杨成 董庆年 魏伟 陈建刚 李文怀 孙予罕关键词:CO吸附 TPSR Mn助剂对CuFeZrO_2低碳醇合成催化剂的修饰作用 被引量:23 2003年 利用程序升温还原和原位漫反射红外光谱技术研究了Mn修饰的CuFeZrO2催化剂的结构特性,并测试了催化剂的CO加氢合成低碳醇的反应性能.研究表明,适量添加锰助剂有利于提高催化剂的反应活性,提高产物中C+2醇的含量,抑制甲烷的生成,但随锰含量的增加催化剂的活性和选择性呈现先增加后下降的趋势.程序升温还原的测试表明,锰助剂通过与铜的相互作用使铜的还原变得困难,影响铜在催化剂上的状态,随锰的加入量的增加这种作用得到加强.铜分散度的测定表明锰促进了铜的分散,利用探针分子CO在催化剂上吸附的漫反射红外光谱研究发现,锰助剂可以提高组分间的相互作用,影响铜的电子性质,从而增加了CO在铜上的吸附. 徐润 马中义 杨成 魏伟 孙予罕关键词:低碳醇 催化剂 锰 催化活性 甲醇在不同形态ZrO_2上吸附行为的FTIR研究 被引量:2 2006年 用FTIR技术考察了甲醇在不同形态氧化锆上的吸附和活化转化行为。甲醇吸附在无定型和四方氧化锆上生成线式和桥式甲氧基物种,而在单斜氧化锆上还出现锥桥式甲氧基物种。在单斜和无定性氧化锆上的桥式羟基活泼而四方氧化锆上的线式羟基活泼。氧化锆表面吸附的甲氧基物种在晶格氧的作用下进一步转化,在单斜和无定性氧化锆上生成甲酸盐,并且可以进一步氧化为碳酸盐物种;而在四方氧化锆表面,甲氧基物种可以直接氧化为碳酸盐物种,这表明四方氧化锆的晶格氧比其他两种氧化锆上的更为活泼。 马中义 董庆年 杨成 魏伟 陈建刚 孙予罕关键词:甲醇 FTIR 表面羟基 甲醇在不同形态ZrO2上吸附行为的FTIR研究 用FTIR法考察了甲醇在不同形态氧化锆上吸附行为。结果表明不同形态氧化锆影响甲醇的吸附形式和转化行为。甲醇与氧化锆表明的羟基作用生成甲氧基物种,从而消耗部分羟基。在单斜和无定性氧化锆表面甲氧基物种被表明的氧离子氧化为甲酸... 马中义 董庆年 杨成 魏伟 李文怀 孙予罕关键词:氧化锆 甲醇 FTIR 表面羟基 文献传递 Structure and Properties of Sol-Gel Derived CuNiMnZrO2 Catalysts for CO Hydrogenation 被引量:2 2003年 Two CuNiMnZrO2 catalysts (crystallized or non-crystallized) were prepared by co-hydrolyzing zirconium n-propoxide with Cu(NO3)2, Mn(NO3)2 and Ni(NO3)2 in an ethanol solution in the presence of diglycol. The physical and chemical properties of the catalysts were characterized using BET, XRD,TEM, XPS and CO-DRIFT techniques. It was found that the non-crystallized CuNiMnZrO2 catalyst demonstrated highly dispersed active phases and high activity for CO adsorption, which resulted in good performance for synthesis of higher alcohols in CO hydrogenation compared to crystallized CuNiMnZrO2. Zhongyi Ma, Cheng Yang, Run Xu. Wei Wei, Wenhuai Li, Yuhan SunState Key Laboratory of Coal Conversion, Institute uf Coal Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Taiyuan 030001, China关键词:加氢反应 溶胶-凝胶 原位漫反射FTIR研究Fe改性的Cu-Mn/ZrO_2催化剂上CO的吸附行为 被引量:10 2003年 利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FTIR)技术,研究了Fe改性的Cu-Mn/ZrO_2催化剂的CO吸附行为。通过测定单组元及其不同组合催化剂的CO吸附以及催化剂的CO-TPD-IR特征、不同温度CO吸附的红外光谱,研究了Fe助剂对催化剂上CO吸附行为的影响,发现Fe通过提高铜的分散度,改变铜的化学环境,影响催化剂上CO线式吸附的特征,而且形成CO桥式吸附中心,从而提供了低碳醇合成的催化剂表面,并探讨了催化剂上CO吸附形式变化的规律。 徐润 魏伟 董庆年 孙予罕关键词:催化剂 氧化铬 一氧化碳 环氧丙烷和甲醇在MgO上合成1-甲氧基-2-丙醇反应机理 被引量:3 2005年 应用原位FT-IR详细研究了MgO上甲醇对环氧丙烷的加成反应.结果表明在MgO催化剂上甲醇很易解离吸附形成甲氧基,根据负碳离子机理,吸附环氧丙烷可形成类丙烯物种.甲氧基对类丙烯物种的加成反应遵循反-Markownikov法则,高选择性地合成1-甲氧基-2-丙醇. 张文郁 董庆年 赵宁 魏伟 孙予罕固体碱碱性质对丙二醇甲醚合成反应的影响 被引量:7 2006年 以M gO、CaO及M g-A l复合氧化物为催化剂,考察了固体碱碱性质对环氧丙烷法合成丙二醇甲醚的影响。利用CO2程序升温脱附法对M gO、CaO及M g-A l复合氧化物的表面碱性质进行了表征,结果表明,M gO、CaO及M g-A l复合氧化物分别具有中强碱位、强碱位和弱碱位;催化活性测试结果表明,具有中强碱位的M gO的催化活性较佳,环氧丙烷转化率达到71.07%;而具有强碱或弱碱位的CaO及M g-A l复合氧化物的催化效果不佳,环氧丙烷转化率分别为37.26%和35.08%。用L iOH或A l2O3改性M gO,调变M gO表面的中强碱位数量,得到M gO表面中强碱位的变化规律,将催化活性与中强碱位数量进行关联,二者表现出较好的线性关系,表明中强碱位为该反应的催化活性中心。 王浩水 刘维国 张文郁 魏伟关键词:丙二醇甲醚 环氧丙烷 固体碱 氧化镁 氧化钙