国家自然科学基金(20576085)
- 作品数:14 被引量:150H指数:8
- 相关作者:李忠郭永孟双明赵强樊月琴更多>>
- 相关机构:太原理工大学山西大同大学更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划长江学者和创新团队发展计划更多>>
- 相关领域:理学化学工程更多>>
- 固体酸和固体超强酸负载Cu~Ⅰ的催化剂制备与催化合成碳酸二甲酯被引量:3
- 2008年
- 用含SO42-和S2O82-离子溶液对未定型MxOy(M=Al,Zn,Fe)金属氧化物和γ-Al2O3浸渍法处理后经过热处理制备了多种SO42-/MxOy,S2O82-/MxOy固体酸,并以其为载体采用固体离子交换法制备了CuⅠ/SO42-/MxOy和CuⅠ/S2O82-/MxOy催化剂。该系列催化剂在CH3OH液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应中表现出良好的催化活性。其中,CuI/S2O82-/γ-Al2O3催化剂的甲醇转化率高达17.46%,DMC选择性和时空产率也分别达到98.65%和3.02 g.g-1.h-1,明显高于传统的CuCl催化剂。py-FTIR和XRD表征分析证明,SO42-/γ-Al2O3和S2O82-/γ-Al2O3固体酸上具有Bronsted酸位,通过固体离子交换实现了载体对活性金属组分的负载和锚定,同时保持了载体原有的结构。XPS表征表明,催化剂内的Cu主要以CuⅠ形式存在,为催化剂的活性中心。
- 黄海彬孟凡会李威渊阴丽华李忠
- 关键词:固体酸铜催化剂
- 固体超强酸催化剂的研究进展被引量:14
- 2008年
- 固体超强酸是近年来发展的一种新型催化材料,对许多化学反应有较好的催化活性、选择性及重复使用性能。综述了国内外固体超强酸催化剂的最新研究进展,包括单组分固体超强酸和多组分复合固体超强酸催化剂的研究。指出了今后固体超强酸催化剂的发展方向。
- 赵强孟双明王俊丽郭永樊月琴李忠
- 关键词:固体超强酸催化剂
- 甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究进展被引量:8
- 2008年
- 综述了甲醇氧化羰基化法合成碳酸二甲酯催化剂的研究和进展,比较了不同的铜催化剂在氧化羰基化中的催化效果,重点对Cu(Ⅰ)、Cu(Ⅱ)催化剂在不同载体和助催化剂作用下的催化性能进行了综合分析。通过添加助剂和载体的方式进一步开发出性能更好的催化剂,并提高催化剂的活性和选择性,延长催化剂的使用寿命,减少腐蚀性。
- 赵强孟双明王俊丽郭永樊月琴李忠
- 关键词:有机合成化学甲醇氧化羰基化法碳酸二甲酯铜基催化剂
- 绿色化工产品固体光气的合成及应用被引量:6
- 2007年
- 固体光气是近年来迅速发展的绿色化工产品,主要通过碳酸二甲酯的光催化氯化反应合成,有四氯化碳溶剂法和碳酸二甲酯本体法工艺。它是工业广泛使用的剧毒羰基化试剂光气的理想代替品,可以与醇、胺、羧酸、醛和酰胺等化合物反应,替代光气制备多种重要有机化合物,在有机合成、医药、农药、染料、高分子材料等领域具有广泛的应用前景。
- 王永苗郑华艳李忠
- 关键词:固体光气
- 浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂的表面性质被引量:32
- 2008年
- 采用并流共沉淀法制备了不同Cu/Zn摩尔比的CuO/ZnO/Al2O3催化剂,考察了其浆态床CO加氢合成甲醇的催化性能.通过N2吸附-脱附、X射线衍射、程序升温还原及X射线光电子能谱等方法对催化剂表面性质进行了表征.结果表明,催化剂具有体相和表面高分散两种不同还原性质的CuO,表面CuO的含量及其与ZnO的相互作用使催化剂活性增大.当催化剂中Cu/Zn≤1时,随着铜含量的增加,表面高分散的CuO量增加,CuO和ZnO之间相互作用增强,催化剂的活性也随之增大;当催化剂Cu/Zn>1时,增加的铜量主要体现为体相CuO含量的增加,且ZnO结晶度提高,CuO和ZnO之间的相互作用减弱,催化剂的活性随铜含量增大而减小.
- 李忠郑华艳谢克昌
- 关键词:铜基催化剂浆态床甲醇合成一氧化碳
- 不同载体负载的Cu_2(OH)_3Cl催化剂对甲醇氧化羰基化的催化性能被引量:14
- 2009年
- 采用浆液浸渍法制备了不同载体负载的Cu2(OH)3Cl催化剂,考察了催化剂对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应的催化性能.结果表明,各载体负载的Cu2(OH)3Cl催化剂活性均高于传统的负载CuCl2催化剂;以比表面积较大的活性炭(AC)为载体的催化剂活性最高.以Cu2(OH)3Cl/AC(w(Cu)=18.71%)为催化剂时,甲醇转化率、DMC选择性和DMC时空收率可分别达到6.93%,67.3%和139.1mg/(g·h);其催化性能比较稳定,反应60h后其催化活性略有下降.通过CO程序升温脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱和扫描电镜等技术对催化剂进行了表征.结果表明,在反应过程中催化剂的活性物种Cu2(OH)3Cl的晶粒逐渐团聚、长大,并且转化为CuCl2和CuO;同时,新鲜催化剂中唯一的CuⅡ物种部分转化为CuI物种.
- 王瑞玉李忠郑华艳谢克昌
- 关键词:甲醇氧化羰基化碳酸二甲酯碱式氯化铜负载型催化剂
- 醋酸铜热解制备无氯Cu2O/AC催化剂及其催化氧化羰基化被引量:31
- 2009年
- 以醋酸铜为前驱物,采用浸渍法负载后进行热处理使醋酸铜热解,获得了负载型无氯Cu2O/AC(活性炭)催化剂,并通过催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC).在氮气和惰性气体气氛下,一水合醋酸铜Cu(CH3COO)2·H2O在30~450℃范围内产生3个失重过程,其中在150—300℃范围内Cu(CH3·COO)2热解生成Cu2O;而在300~450℃范围内生成单质Cu.在200~350℃范围内,将Cu(CH3COO)2·H2O/AC加热处理4h后,催化剂上逐步形成了Cu2O,到350℃时,水合醋酸铜几乎全部转化为Cu2O,并有极少量单质Cu形成.在300~350℃热处理4h后,催化剂中铜主要以Cu2O形式存在,并表现出良好的氧化羰基化催化活性.在n(CO):n(MeOH):n(O2)=4:10:1及SV=5600h^-1条件下,于300℃热处理4h所制备的催化剂的甲醇转化率达到6.21%,DMC的时空收率为128.16mg·g^-1·h^-1,选择性为64.26%.
- 李忠文春梅王瑞玉郑华艳谢克昌
- 关键词:醋酸铜热解氧化羰基化碳酸二甲酯
- 中国生物柴油技术开发及应用进展被引量:13
- 2008年
- 综述了目前我国制备生物柴油的主要廉价原料资源即基因改造植物油脂、废弃油脂和微生物油脂,并介绍了现阶段我国生物柴油的酯交换技术开发和应用现状,而且对生物柴油的发展前景进行了展望,指出必须走出一条符合我国国情的生物柴油发展道路。
- 李金萍张小兵李茜茜李忠
- 关键词:生物柴油酯交换
- 尿素直接醇解合成碳酸二甲酯研究进展被引量:9
- 2008年
- 综述了尿素直接醇解合成碳酸二甲酯的热力学,反应工艺和相应催化剂的研究进展。反应工艺主要为间歇和连续工艺,间歇工艺操作简单、但受热力学影响,产品产率较低且后续产物分离困难;连续工艺可使产物及时移出,提高产率,且后续分离变得相对简单。对两种工艺所用催化剂进行了讨论。
- 孟凡会黄海彬任军李忠
- 关键词:尿素甲醇碳酸二甲酯
- 用NH3-TPD研究Al掺杂对SiO2表面酸性的调变作用
- <正>二氧化硅具有丰富的孔隙结构,作为催化剂载体表现出比表面大、结构稳定的优点[1]。通过掺杂金属离子对二氧化硅进行结构改性,有助于调节其表面酸性,改善其催化性能。掺杂后得到的
- 邢艳玲任军周媛孟凡会李忠
- 关键词:NH3-TPDAL掺杂SIO2-AL2O3表面酸性
- 文献传递