教育部“新世纪优秀人才支持计划”(NCET-10-0615)
- 作品数：9 被引量：15H指数：2
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- 介孔SiO_2负载La_(0.7)Sr_(0.3)CoO_3催化剂的稀燃NO_x储存性能
- <正>前言为提高燃油经济性,减少CO2排放,稀薄燃烧技术得到了广泛的应用。在稀燃条件下,NOx储存还原(NSR)技术具有高NOx催化消除效率和宽的温度操作窗口,是稀然发动机尾气中NOx催化消除的有效手段之一。ABO3型钙...
- 丁全贤晖李新刚
- 关键词：稀燃介孔SIO2
- 文献传递
- La_(0.7)Sr_(0.3)Co_(1-x)FexO_3催化剂氮氧化物储存及抗硫性能被引量：5
- 2012年
- 采用溶胶-凝胶法通过在静态空气中700°C焙烧制备了不同Fe掺杂量的La0.7Sr0.3Co1-xFexO3(x=0,0.2,0.6,1.0)系列钙钛矿催化剂.考察了Fe掺杂量对催化剂的结构、氮氧化物储存、抗硫及再生性能的影响.研究结果表明:在La0.7Sr0.3CoO3钙钛矿B位用Fe部分取代Co,可有效提高SrCO3物相的分散,X射线衍射(XRD)结果显示样品中基本为钙钛矿物相.随着Fe掺杂量的增加,催化剂的NOx储存量(NSC)下降.对预硫化样品进行NOx储存测试,发现La0.7Sr0.3CoO3催化剂由于表面沉积了硫酸盐,同时钙钛矿结构也遭到了部分破坏,使得NOx储存量和NO氧化能力均大幅度下降,NOx储存量下降了64.2%,NO-to-NO2转化率从72.8%降至43.4%.掺杂Fe元素后,催化剂的抗硫性能都有不同程度的提高,特别是Fe掺杂量为60%的样品具有最佳的抗硫性能和可再生性能.与新鲜样品相比较,再生后样品的NOx储存量仅下降16.6%,而NO-to-NO2转化率为69.1%,几乎与新鲜样品相同.
- 马爱静王绍增邹鸿鹄孟明李志军鲍骏李新刚
- 关键词：稀燃抗硫
- 碱土元素掺杂的BaFeO3钙钛矿型催化剂的NOx储存性能被引量：4
- 2013年
- 采用溶胶-凝胶法制备了Ba1-xMxFeO3(M=Mg,Ca,Sr;x=0,0.1,0.2)系列钙钛矿型NOx储存还原(NSR)催化剂,考察碱金属元素Mg、Ca和Sr的掺杂对BaFeO3钙钛矿NOx储存和氧化性能的影响.结果表明,在250-400°C范围内Mg的掺杂提高了BaFeO3钙钛矿的NOx储存性能,其中以Ba0.8Mg0.2FeO3样品的NOx储存性能最佳,在温度350°C时NOx储存量高达1200μmol·g-1以上,NO→NO2转化率为53.4%.与BaFeO3比较,Ba0.8Mg0.2FeO3样品在250°C进行NOx储存时就出现了单齿硝酸盐,并随储存温度的变化而变化,它的数量与NOx储存量有相同的变化趋势.傅里叶变换红外(FTIR)光谱结果表明,与BaFeO3相比,Ba0.8Mg0.2FeO3样品NOx储存量增大的原因在于:一方面,形成了具有A位缺陷的钙钛矿结构,产生大量能够用于储存NOx的氧空位;另一方面,未进入钙钛矿晶格的Mg元素可能以碱性氧化物的形式与NOx作用形成了单齿硝酸盐.
- 李锋丽郭丽贤晖孟明李志军鲍骏李新刚
- 关键词：钙钛矿稀燃
- Au/Al_2O_3/Mn_2O_3催化剂的低温NO_x储存还原性能
- 2016年
- 采用球磨法制取了Au/Al_2O_3/Mn_2O_3催化剂,并对其进行了NO_x储存还原(NSR)性能研究。实验结果表明,Au担载量对该催化剂的低温NSR催化活性有很大的影响,随着Au担载量的增加,其NSR催化活性呈上升趋势:当Au担载量不高于1.0%(质量分数,下同)时,分散度高,与载体Al_2O_3、Mn_2O_3之间存在强的相互作用力,导致在150℃条件下Au的氧化物难以被还原成活性组分Au^0,所以没有活性;当Au担载量大于1.0%时,颗粒尺寸变大,与载体Al_2O_3、Mn_2O_3之间相互作用力变弱,使得Au的氧化物在150℃条件下较容易被还原成Au^0,所以活性得到显著提升。当Au担载量为2.0%时,NO_x转化率和N_2选择性分别能够达到49.6%和71.9%。
- 董红文郭丽李新刚
- 关键词：金催化剂稀燃技术
- Cu、Co掺杂Mn基复合金属氧化物的低温NO_x储存还原性能被引量：1
- 2014年
- 采用共沉淀法制备了掺杂铜或钴的锰基复合金属氧化物催化剂,考察了其稀燃条件下的NOx储存活性以及"稀燃/富燃"气氛中的NOx储存还原(NSR)性能。结果表明,Mn-O样品在200℃具有较好的NOx储存活性,NO-to-NO2转化率为83.4%,氮氧化物储存量(NSC)为124.2μmol/g;但其在富燃气氛中的NOx还原能力较低。掺杂少量铜或钴元素之后,样品的晶粒尺寸变小,抗烧结能力增强,同时BET比表面积增大,低温下NOx储存和还原活性均有所提高。通过H2-TPR表征发现:掺杂少量铜或钴元素之后,H2还原峰向低温方向偏移,氧物种的活性有所提高,这有助于提高催化剂的氧化还原能力;其中掺杂铜样品的氧化还原能力最强,在富燃条件下表现较高的NSR活性。
- 李新刚郭丽贤晖
- 关键词：复合氧化物氮氧化物稀燃
- 还原剂对La0.7Sr0.3Co0.8Fe0.2O3钙钛矿催化剂NOx储存性能的影响被引量：2
- 2013年
- 采用溶胶-凝胶法制备了La0.7Sr0.3Co0.8Fe0.2O3钙钛矿催化剂,考察了还原剂种类(CO,C3H6,H2)对催化剂在氮氧化物储存还原(NSR)循环前后的氮氧化物储存量(NSC)和NO-to-NO2转化率的影响.O2程序升温脱附(O2-TPD)实验结果表明,CO还原后的钙钛矿催化剂上形成了较多的氧空位,而氧空位则是一种有效的NOx储存活性中心.活性测试和傅里叶红外变换(FTIR)光谱表征结果显示:在NSR循环中,以CO为还原剂时催化剂显示了最佳的氮氧化物(NOx)储存效果.进一步的研究结果显示,当采用CO作为还原剂时,经过三次NSR循环后,催化剂中出现了Sr3Fe2O7新物相,而该物相可能具有比La0.7Sr0.3Co0.8Fe0.2O3钙钛矿更佳的NOx储存性能.综上所述,CO作为还原剂时可能使钙钛矿催化剂产生更多的氧空位以及更易于储存NOx的Sr3Fe2O7物相,这些原因使其NOx储存性能得到了大幅度改善.
- 贤晖马爱静孟明李新刚
- 关键词：稀燃钙钛矿氮氧化物还原剂
- BaFeO3-x与Cu-ZSM-5耦合催化剂的NOx储存还原性能被引量：2
- 2014年
- 为替代传统的贵金属基NOx储存还原(NSR)催化剂,本文设计并制备了不含贵金属的BaFeO3-x+CuZSM-5耦合催化剂,用于催化消除稀燃发动机尾气中的NOx.在稀燃阶段,NO在BaFeO3-x催化剂上发生了氧化和储存反应;在富燃阶段,从BaFeO3-x催化剂中脱附出来未能消除的NOx被置于其后的Cu-ZSM-5催化剂进一步催化消除.实验结果表明,BaFeO3-x+Cu-ZSM-5耦合催化剂的工作温度窗口被拓宽到250-400°C,同时NOx消除性能得到了显著提高:NOx转化率最高可达98%,N2选择性接近100%.
- 吕姣龙李锋丽李新刚
- 关键词：稀燃氮氧化物
- 钙钛矿型La0.7Sr0.3Co1-xRuxO3催化剂的NOx储存还原性能
- 2017年
- 通过溶胶-凝胶法制备了贵金属Ru掺杂的系列钙钛矿型La_(0.7)Sr_(0.3)Co_(1-x)Ru_xO_3催化剂,进行了XRD和H_2-TPR的表征,并进行了NO_x储存和NO_x储存还原的测试。通过表征发现,催化剂在掺杂了Ru之后,钙钛矿型结构保持得更加完整,单一氧化物的偏析受到了抑制。在325℃下,催化剂具有比较宽的NO_x吸附阱,在储存还原测试中NO_x吸附能力比较强。碳酸锶物种是NO_x的主要吸附位,在Ru的掺杂下,其含量下降,以碳/氮比值为标志的对NO_x吸附的贡献量减小。
- 陈功东陈成李新刚
- 关键词：钙钛矿掺杂碳酸盐
- Pt添加方式对Mn基氧化物催化剂低温NSR活性的影响被引量：1
- 2015年
- 分别采用Pt直接浸渍在Mn2O3上、Pt/Al2O3与Mn2O3分层耦合以及机械混合3种不同制备方法合成出Pt质量分数为1%的Mn基催化剂,并考察了其NOx储存性能以及NOx储存-还原循环活性。结果表明,机械混合的样品具有最大的NOx储存量和最高的消除效率。与Mn2O3样品相比较,机械混合的样品在150℃时的NOx储存量提高了2倍以上,高达368.1μmol·g-1,同时NOx的消除效率从0提高到48.1%。这是由于机械混合样品中Pt能够促使O2的解离,提高NOx储存效率;另外,机械混合样品中Pt与Mn的协同作用显著,从而提高了催化剂的NSR活性。
- 李新刚葛超逸郭丽贤晖
- 关键词：MN2O3PT
- 二维层状H型丝光沸石的二甲醚羰基化性能被引量：1
- 2015年
- 采用水热法合成了H型丝光沸石(H-MOR-S),考察了其二甲醚(DME)羰基化合成乙酸甲酯(MA)的活性,并与购买的商业H型丝光沸石(H-MOR-C)的羰基化活性进行比较。结果表明,水热法合成的样品H-MOR-S在180℃具有较高的DME羰基化活性,DME转化率可达到53.0%;但购买的样品H-MOR-C的DME转化率仅为20.5%。通过XRD和BET表征发现:样品H-MOR-S具有更大的比表面积,尤其是微孔比表面积和体积较大,其平均孔径为0.430 nm,接近八元环通道的大小,表明该样品中有更多八元环尺寸的通道,从而具有更多的DME吸附活性位,有助于提高催化剂的DME羰基化性能;通过SEM表征发现:样品H-MOR-S呈椭球状颗粒分布,每个颗粒由光滑二维平面成层状沿分子筛c轴方向整齐有序堆叠起来,提高了分子扩散速度,因而表现出较高的DME羰基化活性。
- 牛君阳刘亚华董红文李新刚
- 关键词：水热法二甲醚羰基化
