国家自然科学基金(51004045) 作品数:11 被引量:22 H指数:3 相关作者: 徐锋 朱丽华 王珏 赵晓鹏 尤宏 更多>> 相关机构: 黑龙江科技学院 黑龙江科技大学 哈尔滨工业大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 黑龙江省教育厅科学技术研究项目 哈尔滨市科技创新人才研究专项资金项目 更多>> 相关领域: 化学工程 理学 环境科学与工程 矿业工程 更多>>
矿井瓦斯液相催化氧化制甲醇的理论初探 被引量:1 2012年 提出了以瓦斯气中的氧气作为氧化剂,选用适当的催化剂对瓦斯气中的甲烷进行直接催化氧化合成甲醇的研究思路。从甲烷液相催化氧化反应机理入手,围绕着矿井瓦斯部分氧化制甲醇的热力学、甲烷液相部分氧化制甲醇的研究基础、瓦斯中氮气的防爆惰化作用及构建的实验系统几个方面对矿井瓦斯液相催化氧化制甲醇的可行性进行了探讨。 徐锋 胡成秋 尤宏关键词:矿井瓦斯 甲醇 液相 催化氧化 醋酸溶液中Pd-CuPc/Y催化甲烷选择氧化制甲醇 被引量:6 2013年 以氯化铜、钼酸铵、苯酐、氯化铵、尿素和NaY分子筛为原料,采用苯酐-尿素法制备了酞菁铜/分子筛复合物CuPc/Y。采用等体积浸渍法将金属钯担载在CuPc/Y上制备了Pd-CuPc/Y催化剂,并在醋酸水溶液中考察了其催化甲烷选择氧化合成甲醇反应的性能,结果表明,催化性能与反应温度、溶剂中CH3COOH与H2O的混合比例、对苯醌用量、反应时间等因素有关,在0.5%Pd-0.5%CuPc/Y添加量0.5 g、CH3COOH与H2O体积比4∶1、对苯醌用量1 000μmol、反应时间3 h、反应温度150℃的条件下,甲醇的最佳生成量为1 840μmol。Pd-CuPc/Y催化剂可以多次循环使用,但由于催化剂流失和催化剂表面的钯粒子聚集的原因,循环使用后的催化剂催化活性有所下降。Pd-CuPc/Y在醋酸溶液中催化甲烷选择氧化合成甲醇是亲电取代反应和活性氧物种氧化共同作用的结果。 朱丽华 徐锋 王珏 赵晓鹏关键词:酞菁 钯 甲烷 甲醇 醋酸 甲烷液相部分氧化制甲醇的动力学影响因素 被引量:2 2012年 采用自制的实验装置,开展了甲烷液相部分氧化制甲醇的研究,考察了反应溶剂、初始压力、反应温度、催化剂的种类及其用量对甲烷转化率和甲醇收率的影响。实验结果表明,游离SO3含量为50%(w)的发烟硫酸适于用做甲烷部分氧化制甲醇的反应溶剂;甲烷转化率随初始压力的升高而增大,而甲醇收率随初始压力的增加呈先增加后趋于平缓的趋势;在160~180℃内,甲烷转化率和甲醇收率均随反应温度的升高而增大;以I2为催化剂时,当I2的添加量为1 778 mg(含50%(w)SO3的发烟硫酸70 mL)时,甲烷转化率和甲醇收率最大;以V2O5为催化剂时,随V2O5添加量的增加,甲烷转化率和甲醇收率均增大,但当V2O5的添加量超过2 546 mg(含50%(w)SO3的发烟硫酸70 mL)时,V2O5添加量对提高甲醇收率的作用不明显。通过对实验数据的分析,建立了反应动力学方程。 徐锋 朱丽华关键词:甲烷 甲醇 动力学 分子氧直接氧化甲烷制甲醇 2013年 从气相氧化、液相氧化和等离子体转化三个方面对分子氧直接氧化甲烷制甲醇的研究进展进行了分析和评述。关于气相和液相转化法,着重介绍了催化剂方面所取得的成果及对反应性能的影响;关于低温等离子体转化法,主要讨论了单一等离子体反应和等离子体催化耦合反应的研究成果。基于分子氧直接氧化甲烷制甲醇的研究现状,提出了今后研究的几个重要方向。 王珏 朱丽华 徐锋关键词:分子氧 甲烷 甲醇 V_2O_5液相催化氧化甲烷制甲醇动力学影响 被引量:2 2012年 研究了甲烷和发烟硫酸以V2O5为催化剂合成甲醇的反应动力学,考察了反应温度、反应初始压力和催化剂用量对甲烷转化率和目的产物收率的影响。结果表明,高温有利于甲烷转化率的提高,但过高的温度会导致目的产物收率降低;甲烷转化率随着初始反应压力的增大而提高,而甲醇收率随压力的变化趋势则是先提高,后趋于平缓;随着V2O5用量的增加,甲烷转化率增大,但当V2O5的添加量超过0.014 mol时,V2O5用量对甲醇收率的影响变得不显著。 徐锋 朱丽华关键词:甲烷 甲醇 发烟硫酸 五氧化二钒 Influencing factors for catalytic oxidation of mine gas to methanol in liquid phase 被引量:2 2014年 The influencing factors for liquid phase catalytic oxidation of mine gas to methanol(in form of CH3COOCH3) are studied using the self-established experimental apparatus. The results show that CH3COOCH3(target product) is obtained by using CH3COOH as reaction solvent, and the yield of target product increases with the increasing of reaction temperature, gas pressure and reaction time. In the mine gas-Pd(OAc)2-CH3COOH system, the yield of CH3COOCH3 increases with the increasing of addition of Pd(OAc)2 which is redox catalyst for mine gas conversion. The yield of CH3COOCH3 will be greatly improved by composite additional oxidant which is obtained by equimolar mix of p-benzoquinone with NO2. ZHU Lihua XU Feng BI Yewu SHEN Bin关键词:液相催化氧化 矿井瓦斯 甲醇 反应温度 瓦斯低温等离子体转化制甲醇的可行性分析 被引量:6 2012年 矿井瓦斯虽然是煤矿井下开采的灾害因素,但也是一种优质的化工原料,由于它难以加工利用,所以目前放空现象严重,因而亟须开发矿井瓦斯利用的新技术。笔者提出了低温等离子体转化瓦斯直接合成甲醇的研究思路。从低温等离子体转化瓦斯的反应机理入手,围绕矿井瓦斯部分氧化制甲醇的热力学、甲烷等离子体制甲醇的转化机理、实验系统、反应条件和反应能耗特点对矿井瓦斯低温等离子体转化制甲醇的可行性进行了探讨。结果表明,矿井瓦斯低温等离子转化制甲醇在理论上是可行的。该研究可为开发瓦斯利用的新技术提供理论参考。 朱丽华 徐锋关键词:矿井瓦斯 甲醇 低温等离子体 可行性 Fractal-like Kinetic Characteristics of Coalbed Methane Hydrate Dissociation at Normal Pressure 2011年 coalbed 甲烷水合物的表面形式和在正常压力的水合物分离的像分数维图形的运动特征被使用分数维的几何学理论学习了。结果证明 coalbed 甲烷水合物的表面形式有分数维的特征,并且 coalbed 甲烷水合物的分离动力学是像分数维图形的。而且,为 coalbed 的一个新运动模型甲烷水合物分离被建议,并且它的可靠性被验证。 Xu, Feng Wu, Qiang Zhu, Lihua关键词:分解动力学 气水合物 甲烷水合物 表面形态 甲烷液相催化氧化制甲醇的研究新进展 被引量:3 2012年 进行甲烷液相催化氧化制甲醇的研究,对于实现天然气的直接转化和利用具有极其重要的战略意义。从反应溶剂、催化剂、氧化剂三方面对甲烷液相部分氧化制甲醇的最新研究进展进行了评述,并展望了该领域进一步研究和开发的方向。 徐锋 尤宏 胡成秋关键词:甲烷 甲醇 液相 催化剂 氧化剂 醋酸溶液中Pd(OAc)_2-对苯醌-CO催化甲烷选择氧化制甲醇 被引量:8 2012年 考察了Pd(OAc)2-对苯醌-CO催化剂体系中甲烷有氧选择氧化制甲醇反应的性能。结果表明,在Pd(OAc)2用量为100μmol时,该催化剂体系中对苯醌和CO的最佳用量分别是1 000μmol和0.4 MPa。在讨论反应温度、反应时间及反应溶剂对甲烷选择氧化影响的基础上,得出在原料气组成为2.5 MPa甲烷+0.4 MPa氧气+0.4 MPa氮气及最佳催化剂用量的条件下,该催化剂体系选择性催化氧化甲烷的适宜工艺条件为反应温度130℃、反应时间3 h、溶剂中CH3COOH与H2O的体积比为4∶1。在此工艺条件下,目标产物甲醇的生成量为1 650μmol。 徐锋 朱丽华 侯凤才 沈斌关键词:PD(OAC)2 对苯醌 甲醇