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水汽对光腔衰荡光谱系统(CRDS)法测定CH_4的影响被引量：4: 2012年; 分析了CRDS法测定CH4浓度与水汽含量间的关系,并建立了水汽含量在0.50%—2.45%(体积比,以V/V表示,下同)范围内的有效校正方法.采用CRDS法对水汽含量为0.93%的CH4标气进行多次测量,测量值经校正后与理论值的偏差均小于2.0×10-9(体积比,以V/V表示,下同),最大偏差1.8×10-9,优于大气本底CH4观测质控标准.校正瓦里关站CRDS系统试运行期间的CH4实测数据(水汽含量为0.50%—2.45%),与该站气相色谱-氢火焰离子化检测器系统(GC-FID系统,下同)同期测量结果相比,38.48%的数据偏差小于2.0×10-9,说明在系统未配备超低温冷阱除水单元之前,本文研究的校正方法适用于观测数据的校正.; 臧昆鹏方双喜周凌晞姚波张芳刘立新; 关键词：光腔衰荡光谱甲烷

我国4个WMO／GAW本底站大气CH4浓度及变化特征被引量：27: 2012年; 利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2009～2010年在青海瓦里关、浙江临安、北京上甸子和黑龙江龙凤山这4个世界气象组织全球大气观测网(WMO/GAW)大气本底站对大气CH4进行了在线观测.临安站在所有季节中CH4浓度都表现出类似的日变化趋势,即浓度在每日～05:00(北京时间)达到最高值,在～14:00为最低.夏季龙凤山站CH4浓度表现出类似的规律,但其日变化振幅较大,达到216.8×10-9(摩尔分数,下同).上甸子站春、秋、冬季CH4浓度呈现类似变化趋势,但夏季日平均值较高,在晚间～20:00达到最高值,瓦里关站四季CH4浓度日变化均不明显.3个区域本底站(临安、上甸子和龙凤山)全年CH4本底浓度存在明显的变化,临安站CH4本底浓度在7月达到全年最低水平.龙凤山站则表现出相反的趋势,在8月达到全年最高值,其全年浓度表现出"W"型变化.冬季龙凤山和上甸子站CH4浓度高于春季和秋季.瓦里关站全年浓度变化较小,月平均浓度振幅仅为11.5×10-9.临安、上甸子和龙凤山3个区域本底站夏季CH4非本底数据占总数据的比例>70%.为分析气团传输的影响,对4站夏季高浓度时刻(瓦里关:CH4>1 870×10-9,龙凤山CH4>2 100×10-9,临安CH4>2 150×10-9,上甸子CH4>2 050×10-9)对应的气团轨迹进行聚类分析表明,夏季出现的高浓度CH4观测数据可能主要由气团传输所引起.; 方双喜周凌晞许林姚波刘立新夏玲君王红阳; 关键词：后向轨迹聚类

城市排放与输送对北京上甸子站温室气体本底观测的影响分析被引量：1: 2014年; 以北京上甸子区域大气本底站二氧化碳(CO2)和几种典型卤代温室气体(HFC-134a、PFC-218和HCFC-22)浓度在线观测为例,统计分析并匹配计算了各风向浓度距平与浓度载荷,探讨了各季节城市排放和输送对上甸子站温室气体本底观测的影响。研究期间,CO2本底数据比例约21.2%,受局地和城市排放与输送影响,非本底浓度比本底浓度偏高(3.7±1.3)×10^(-6);HFC-134a和PFC-218浓度距平和浓度载荷的特征反映了两个物种源区特征的差别;HCFC-22浓度特征与空调制冷剂夏高冬低的季节排放规律相一致。; 周凌姚波方双喜刘立新王振发

改进的大气CO_2、CH_4、N_2O、CO在线观测FTIR系统被引量：2: 2013年; 利用商用傅利叶变换红外光谱仪(FTIR)主机,与自动进样模块及标气模块集成,初步建立了一套可流程化、准确、高效分析大气CO2、CH4、CO和N2O的在线观测系统.测试结果表明,该商用FTIR主机具有良好的精度,但以仪器自带校正系数估算的结果绝对误差大,尤其CO的绝对误差可达38.8×10-9,无法满足在线观测要求.集成后的FTIR系统改用可溯源至国际标准的工作标气进行计算,有效降低了结果的绝对误差.动态及静态两种模式下各要素实测值与标称值的摩尔分数绝对误差为CO2≤0.11×10-6、CH4≤1.8×10-9、N2O≤0.15×10-9、CO≤0.5×10-9,能够满足大气在线观测需求.利用该FTIR集成系统进行6 d的模拟在线观测,采用动态流量模式(Flow)进样,每隔6 h穿插高、低浓度工作标气及目标气进样,用标气的标称值及系统更新的标气响应值计算样气及目标气结果.目标气CO2/CH4/N2O/CO的摩尔分数标准偏差分别为0.05×10-6、0.2×10-9、0.07×10-9、0.5×10-9,平均值与标称值之间的绝对误差分别为0.09×10-6、0.4×10-9、0.14×10-9、0.5×10-9.; 夏玲君刘立新周凌晞方双喜王红阳张振波; 关键词：FTIR

大气CO_2、CH_4、CO高精度观测混合标气配制方法被引量：3: 2013年; 高精度、高准确度的大气CO2、CH4、CO浓度观测需使用以干洁大气为底气的标气.标气中水汽含量及CO2的δ13C对基于光学原理的观测系统有不可忽视的影响.本研究利用自组装的混合标气配制系统,以环境大气为底气,并通过添加高浓度气体或利用吸附剂吸附,调节目标物种浓度.CO2和CO吸附效率分别达99.7%和99.8%,标气水汽含量小于3.7×10-6(物质的量分数,下同),可配制不同浓度范围的CO2、CH4、CO混合标气.在青海瓦里关全球大气本底站配制环境大气浓度范围的标气,CO2、CH4、CO实际配制浓度同目标浓度的偏差小于10×10-6、30×10-9、30×10-9,CO2中δ13C同实际大气接近.本方法配制的标气已应用于我国本底站大气CO2、CH4、CO高精度观测,符合世界气象组织/全球大气观测(WMO/GAW)质量要求.; 姚波黄建青周凌晞方双喜刘立新夏玲君李培昌王红阳

大气氢氟碳化物采样分析和质量控制方法研究被引量：2: 2012年; 用自组装采样系统冲洗双口不锈钢采样罐,并采集大气样品至1.36×105Pa,在实验室利用自组装气相色谱-质谱联用(GC-MS)系统分析样品,对6种主要氢氟碳化物(HFCs)分析精度为0.24%~1.02%.空白实验表明,采样-分析过程未引入污染.通过压力-体积曲线对进样压力变化的影响进行了校正.回收率实验及存储实验表明,6种HFCs回收率范围为99.5%~100.4%,存储112d内HFCs浓度没有显著变化.在北京上甸子区域大气本底站采集80m梯度塔顶大气样品并分析,2个串联采样罐HFCs浓度差值范围为0.04×10-12~0.16×10-12.采样分析与同期该站GC-MS在线观测系统获得的HFCs浓度差值范围为-0.17×10-12^-0.86×10-12.本研究建立的采样-分析-质量控制方法和流程适用于大气中HFCs高精度观测.; 姚波李培昌周凌晞许林周怀刚董璠周礼岩石庆峰; 关键词：采样

本底大气CO_2观测分析过程中QA/QC方法的建立与评估被引量：3: 2014年; 建立科学规范的本底大气CO2采样观测分析过程中的质量保证与质量控制方法,是实现该数据资源同化和共享的基础.本研究以中国气象局温室气体网络化采样观测经验为基础,以便携式采样观测、波长扫描-光腔衰荡(WS-CRDS)分析技术为例,系统介绍了我国青海瓦里关全球本底站大气中CO2采样观测过程中的质量保证措施,样品分析过程中的玻璃瓶质量保证措施和样品分析过程中的系统质量控制方法、数据处理过程中的校正方法、数据分级质量标记和数据拟合插补方法等;并重点对该方法中几个关键步骤进行了评估验证;最后,应用本研究方法,对我国3个区域大气本底站CO2的采样观测数据进行了处理和浓度变化特征分析,说明本研究方法也可以较好地捕捉区域和局地环境因素影响对观测结果的影响,并客观、准确地反映该区域的自然和人为活动特征.; 刘立新周凌晞夏玲君王红阳方双喜; 关键词：质量保证与质量控制数据处理

不同源汇信息提取方法对区域CO_2源汇估算及其季节变化的影响评估被引量：6: 2015年; 从大气二氧化碳(CO2)浓度观测资料中准确提取源汇或本底信息对区域及全球碳源汇及大气CO2浓度长期变化趋势的定量估计至关重要.本研究以瓦里关大气CO2浓度观测资料为例,探讨了同期地面风和同期一氧化碳(CO)浓度观测资料作为源汇信息提取或本底值筛选因子的有效性.结果表明,地面风和同期CO浓度在冬季可作为筛选因子,但是夏季将其作为筛选因子不是十分有效.采用局部近似回归法(robust estimation of background signal,REBS)、傅里叶变换法(Fourier transform algorithm,FTA)和新发展的平均移动过滤法(moving average filtering,MAF)进行大气CO2浓度源汇及本底信息提取.结果表明,MAF法因其以每2周为一个拟合窗口,采用不断变化和调整的过滤标准,避免了在局部将抬升浓度或吸收浓度百分比过高或者过低估计,优于另外两种方法.3种方法对因区域排放源导致的大气CO2的抬升量的结果无显著差异,但对因区域吸收汇导致的大气CO2降低量差异明显.结果表明,3种方法均可以对受到人类活动排放源影响的CO2抬升浓度合理地筛分,但只有MAF法可对夏季吸收浓度较好地判别.MAF法获得的1995~2008年瓦里关大气CO2多年平均季振幅为约10.3×10-6(摩尔分数,下同),与前期观测结果一致;而REBS法得到的大气CO2逐年季振幅约为9.1×10-6,将会导致低估区域或全球CO2通量值.; 张芳周凌晞王玉诏

瓦里关大气CH4浓度变化及其潜在源区分析被引量：11: 2013年; 利用尺度校正和更新的2002～2006年瓦里关多年大气CH4浓度资料,进行了其浓度时空变化及其潜在源区分析研究.局部近似回归法筛分的大气CH4浓度本底数据百分比为～58%,表明其受到较强的区域源和汇的影响.CH4本底浓度中值为1831.8ppb,10%和90%的CH4浓度数据百分位值分别为1820.7和1843.5ppb.未经筛分的大气CH4浓度波动大,达到了200ppb;本底浓度波动小(约38ppb),反映了瓦里关大气CH4浓度受到较强的区域源汇影响.2002～2006年期间不同季节大气CH4浓度日变化规律明显,其变化特征是源汇强度变化和对流层大气扩散输送条件相互作用的结果.大气CH4多年平均季节变化呈夏季高(6～8月达到最大值),冬春低的特征,与美国莫纳罗亚山和Niwot岭呈反相位,一方面可能是夏季瓦里关地区排放源增强(居民放牧增多)和以来自西宁和兰州地区的气流为主导的污染物输送而导致其浓度抬升,另一方面瓦里关光化学作用较弱,与美国莫纳罗亚山和Niwot岭相比,CH4的汇较弱.轨迹聚类和潜在源区分析表明,大气CH4浓度高值与来自青海西北部(尤其是格尔木地区)和瓦里关东南或东部(西宁和兰州一带)的空气团轨迹关系密切,是CH4潜在的源区;其浓度低值则对应于来自西藏西北部、青海和新疆南部地区的空气团,反映了该方向的气流相对清洁.注意到夏季来自甘肃或宁夏黄河沿岸的农业区(如水稻种植区)空气团使CH4浓度抬升明显,显示了其农业排放源.本文的研究将对准确估算CH4区域源汇强度、全面理解温室效应的尺度及预测未来全球变化具有重要意义.; 张芳周凌晞许林; 关键词：源区分析

云南香格里拉本底站大气CH_4体积分数及变化特征被引量：7: 2012年; 利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2010年7月—2011年10月在云南香格里拉大气本底站对大气CH4进行了在线观测.结果发现,该站春、夏、秋、冬季CH4平均本底值分别为(1850.7±6.9)×10-9(体积分数,下同)、(1850.9±13.4)×10-9、(1865.6±16.1)×10-9和(1839.2±6.5)×10-9.全年体积分数在9月最高,12月最低,月均值振幅约39.6×10-9.4季日平均最低值均出现在14:00—16:00.日变化振幅在冬季最小,秋季最大,分别为4.4×10-9和10.0×10-9.西南来向的地面风会明显抬升CH4体积分数,而北偏东来向的地面风显著降低观测结果.通过4季每日整点后向轨迹聚类计算,结合观测资料分析发现,该站CH4主要受西南来向气团传输影响,尤其在春、夏、秋3季.; 方双喜李邹周凌晞许林; 关键词：CH4 体积分数地面风后向轨迹

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国际科技合作与交流专项项目(2011DFA21090)

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