国家自然科学基金(21273225)
- 作品数：4 被引量：19H指数：2
- 相关作者：高爽戴文任兰会王连月刘建路更多>>
- 相关机构：中国科学院西南林业大学中国科学院大学更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划中国博士后科学基金更多>>
- 相关领域：理学更多>>
- C—H键氧化生成酮的研究进展被引量：4
- 2017年
- 酮是合成医药、天然产物、农用化学品、染料等精细化学品的重要中间体,C—H键氧化是制备酮最直接、最高效的合成方法之一.综述比较了C—H键氧化生成酮的不同催化体系.
- 任兰会高爽
- 高效固体酸SBA-15-Zr(OTf)_3催化胺或醇开环环氧化合物（英文）被引量：2
- 2017年
- 通过简单的一锅两步法制备了三氟金属(铝,钛,锆)接枝介孔SBA-15(AlTf/S,TiTf/S,ZrTf/S)固体酸材料,并通过XRD,N_2吸附,TGA,FTIR,原位吡啶FTIR和元素分析对这些材料进行了详细的表征.其中,ZrTf/S能够高效催化环氧化物温和条件下被胺或醇开环生成对应β-氨基醇或β-烷氧基醇,并且催化剂能循环利用.ZrTf/S相较于AlTf/S和TiTf/S酸性最强,因而催化活性也最高.
- Kamlesh N. Tayade王连月尚森森戴文Manish Mishra高爽
- 关键词：酸催化
- 多相MnO_x氮掺杂碳材料催化氮杂环侧链C_(sp3)-H的氧化反应（英文）被引量：2
- 2016年
- sp^3杂化的碳氢键氧化成酮是有机合成中一个重要方法.相应的酮产物被广泛应用在医药和天然产物合成中.目前已经开发出多种衍生于含N杂环酮的药物化合物和具有生物活性的天然产物,例如阿普米定、苯吡胺、氯苯吡胺、曲普利啶、多西拉敏等.传统的含N杂环侧链氧化生成酮的方法使用化学计量的强氧化剂(如高锰酸钾),不可避免地产生众多的副产物.近年来,均相的过渡金属催化剂被广泛应用于含N杂环侧链氧化生成酮的反应中.但是N杂环和过渡金属配位导致催化剂失活,选择性降低.金属的残留也使后处理过程变得繁琐.均相催化剂还存在难以回收利用的缺点.使用多相催化剂可以解决上述问题,因而具有重大的研究意义.目前为止,还很少有文献报道多相催化剂催化含N杂环侧链氧化生成酮的方法.本文使用硝酸锰和菲啰啉的络合物在氮气氛围中高温焙烧,制备了一系列新型MnO_x-N@C材料.首次应用于C–H氧化成酮的领域中.以2-苄基吡啶为模板底物,使用叔丁基过氧化氢为氧化剂,我们研究了MnO_x-N@C材料的催化活性.研究发现,在600oC焙烧得到的MnO_x-N@C材料具有最高的催化活性.实验得到最佳的反应条件:0.5mmol底物,3当量的叔丁基过氧化氢,1mgMnO_x-N@C(600oC)材料.ICP结果表明,1mgMnO_x-N@C(600oC)材料中含有的锰相对于0.5mmol底物的摩尔分数为0.79mol%,说明该材料具有很高的催化活性.我们进一步研究了MnO_x-N@C(600oC)材料适用的底物范围,发现它可以催化2,3-环戊烯并吡啶类化合物、苄基吡啶类化合物发生氧化反应生成相应的酮;当反应底物中存在其他可以被氧化的碳氢键时,该材料表现出很高的选择性,可见其具有广泛的底物范围和优异的选择性.对于克级以上规模的底物量,MnO_x-N@C仍能表现出很高的催化活性,表明其在有机合成中具有很好的实用性;连续使用6次后,该催化剂依然表�
- 任兰会王连月吕迎李国松高爽
- 关键词：多相催化剂碳氢键
- POM-MOF的合成与稳定性的提高及其在苯直接合成苯酚中的应用
- 设计并合成了MOF-199包覆钒掺杂Keggin杂多酸（POMs）的催化材料PMo型12-nVn@MOF-199（n=1-3）。通过单晶XRD,表征了PMo12-nVn@MOF-199的结构。O2作为氧化剂,PMo9V3...
- 杨华李军张恒耘吕迎高爽
- 文献传递
- 卟啉金属有机骨架材料的合成及其在催化反应中的应用被引量：11
- 2014年
- 金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)材料不仅具有非常高的孔隙率和表面积,而且其骨架结构可调控性强,容易实现功能化。功能性MOFs材料是近年发展起来的均相催化剂多相化的有效方法之一。均相催化剂金属卟啉具有很好的催化活性,卟啉构建功能性MOFs材料主要通过两种方式:一种是卟啉作为有机构筑模块制备MOFs材料,另一种是将金属卟啉封装到MOFs内部。卟啉MOFs材料因集合了MOFs的微观结构可调控性和仿酶催化剂金属卟啉的特殊催化活性而引起广泛关注。本文介绍了卟啉MOFs材料的设计合成策略及近年来卟啉MOFs材料在催化领域中的应用,并对其催化应用趋势作了展望,以期对卟啉MOFs材料的设计合成及其催化性能有比较全面的认识。
- 庄长福刘建路戴文吴中平王瑛高爽
- 关键词：卟啉金属有机骨架非均相催化
