浙江省自然科学基金(Y407163)
- 作品数：5 被引量：25H指数：4
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- 铈基催化剂的密度泛函理论研究进展被引量：7
- 2010年
- 铈基催化剂是重要的汽车尾气三元转化(TWCs)及挥发性有机废气(VOCs)氧化催化剂,从理论上系统研究载体、活性组分的性质及其相互作用,反应物在铈基催化剂上吸附与反应行为,可认识催化现象的电子本质,加深反应机制的理解,为催化剂的设计提供理论参考与依据。本文通过CeO2体相、表面、氧空位、团簇性质,探针分子在CeO2表面吸附反应行为,金属铈基催化剂性质及探针分子在其表面吸附与反应等4个方面对近年来的研究工作进行了综述,指出了铈基催化剂研究的方向与前景。
- 滕波涛蒋仕宇赵雷洪罗孟飞
- 关键词：氧空位探针分子密度泛函理论稀土
- CO在CeO_2(111)表面的吸附与氧化被引量：10
- 2009年
- 采用密度泛函理论计算了CO在CeO2(111)表面的吸附与氧化反应行为.结果表明,O2在洁净的CeO2(111)表面为弱物理吸附,而在氧空位表面是强化学吸附,且O2分子活化程度较大,O—O键长为0.143nm.CO在CeO2(111)表面吸附行为的研究表明,CO在洁净表面及氧空位表面上为物理吸附,吸附能均小于0.42eV;当表面氧空位吸附O2后,CO可吸附生成二齿碳酸盐中间体或直接生成CO2,与原位红外光谱结果相一致.表面碳酸盐物种脱附生成CO2的能垒仅为0.28eV.计算结果表明,当CeO2表面存在氧空位时,Hubbard参数U对CO吸附能有一定的影响.CeO2载体在氧化反应中可能的催化作用为,在氧气氛下,CeO2表面氧空位吸附O2分子,形成活性氧物种,参与CO催化氧化反应.
- 蒋仕宇滕波涛袁金焕郭晓伟罗孟飞
- 关键词：CO密度泛函理论
- 贵金属原子在CeO_2(111)表面吸附的密度泛函理论研究被引量：5
- 2012年
- 利用密度泛函理论系统研究了贵金属原子(Au、Pd、Pt和Rh)在CeO2(111)表面的吸附行为。结果表明,Au吸附在氧顶位最稳定,Pd、Pt倾向吸附于氧桥位,而Rh在洞位最稳定。当金属原子吸附在氧顶位时,吸附强度依次为Pt>Rh>Pd>Au。Pd、Pt与Rh吸附后在Ce 4 f、O 2p电子峰间出现掺杂峰;Au未出现掺杂电子峰,其d电子峰与表面O 2p峰在-4～-1 eV重叠。态密度分析表明,Au吸附在氧顶位、Pd与Pt吸附在桥位、Rh吸附在洞位时,金属与CeO2(111)表面氧原子作用较强,这与Bader电荷分析结果相一致。
- 袁金焕滕波涛赵越赵云罗孟飞
- 关键词：贵金属二氧化铈密度泛函理论电子态密度
- HF在α-AlF_3(0001)表面吸附的密度泛函理论研究被引量：2
- 2013年
- 利用密度泛函理论系统研究了不同覆盖度下HF在3F、2F、1F与AI终端的α-AIF_3(0001)表面的吸附行为,分析了HF与不同终端表面相互作用的电子机制.计算结果表明:HF在3F终端的α-AIF_3(0001)表面物理吸附;在2F及1F终端表面化学吸附,形成AI—F键和FHF结构,使HF分子活化,可以参加下一步的氟化反应;在AI终端表面解离吸附形成AI—F与AI—H键.3F、2F、1F及AI终端表面配位不饱和数目分别为0、1、2与3配位.不同覆盖度研究表明,在2F终端表面上,吸附一个HF分子使表面AI配位达到饱和,后续吸附的HF为物理吸附;而在1F与AI终端表面仍可化学吸附.因此,推测α-AIF_3暴露不同终端表面中Al原予配位不饱和数越高,其对HF吸附与活化能力越强,可能的氟化催化反应活性越高.差分电荷密度与电子态密度分析表明,HF与3F终端α-AIF_3(0001)表面发生弱相互作用,而与2F、1F与AI终端表面形成较强的电子相互作用.
- 刘瑞滕波涛全洁丽郎佳健罗孟飞
- 关键词：氟化氢密度泛函理论电子态密度
- O与O_2在Au团簇上吸附的密度泛函理论研究被引量：5
- 2011年
- 采用基于密度泛函理论(DFT)的Dmol3程序系统研究了O原子与O2在Au19与Au20团簇上的吸附反应行为.结果表明:O在Au19团簇顶端洞位上的吸附较Au20强;在侧桥位吸附强度相近.O与O2在带负电Au团簇上吸附较强,在正电团簇吸附较弱.从O―O键长看,当金团簇带负电时,O―O键长较长,中性团簇次之,正电团簇中O―O键长较短,因而O2活化程度依次减弱.电荷布居分析表明,Au团簇带负电时,O与O2得电子数较中性团簇多,而团簇带正电时,得电子数较少.差分电荷密度(CDD)表明,O2与Au团簇作用时,金团簇失电子,O2的π*轨道得电子,使O―O键活化.O2在Au-19团簇上解离反应活化能为1.33eV,较中性团簇低0.53eV;而在Au+19上活化能为2.27eV,较中性团簇高0.41eV,这与O2在不同电性Au19团簇O―O键活化规律相一致.
- 郭晓伟滕波涛袁金焕赵云赵越刘莎
- 关键词：密度泛函理论
