国家自然科学基金(21273114)
- 作品数：8 被引量：23H指数：3
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- FeCl_3模板辅助法由质子盐制备氮、硫、铁三掺杂碳纳米片及其催化氧还原反应（英文）被引量：1
- 2018年
- 作为一种新型能源技术,燃料电池具有能源转化效率高、燃料可再生、运行安全清洁等优点,因而在应对全球持续增长的能源、环境问题方面受到广泛的研究.但是,燃料电池的阴极氧还原反应(ORR)存在动力学缓慢的固有特性,其反应过电位高,需要在催化剂的辅助下才能顺利发生反应并提供足够的电极电势.目前ORR催化性能最优的是铂基催化剂,但其存在着资源稀缺、价格昂贵、循环寿命差等缺陷,这也是制约燃料电池商业化应用的主要因素.因而要想实现燃料电池的大规模应用,寻找新的可替代铂基催化剂、且储量丰富、价格低廉的优秀ORR催化剂成为了研究的热点.近几年来,杂原子掺杂的碳材料以其价格低、催化性能卓越、优异的稳定性和抗甲醇性能等优点,逐渐发展成为最有前景的ORR催化剂.本文以FeCl_3为模板和铁源,质子盐对苯二胺(PPS)为碳、氮、硫源,采用简单的一步中和法制备氮、硫、铁三掺杂的二维介孔碳纳米片催化剂(NSFC).TEM和BET结果显示,Fe Cl3不仅起到了二维模板的作用,同时在热处理过程中与无定形碳发生作用形成了丰富的介孔,大大提高了材料的比表面积和结构开放性,为ORR反应提供了反应场所.XPS结果显示,质子盐中和合成法不仅有效地简化了NSFC的合成步骤,而且能够灵活地控制材料的元素组成,实现了氮和硫的原位掺杂,有效构筑了杂原子掺杂活性位;同时FeCl_3也为催化剂材料引入了Fe元素,进而形成催化活性更加优异的Fe-Nx活性位.电化学测试结果表明,通过调整FeC l3和PPS的比例,NSFC-3催化剂材料在结构形貌和表面功能达到了同时最优化,获得了与商业30 wt%Pt/C可比的催化性能,其起始电位和极限电流密度分别达到了–0.03 V和5.05 mA/cm2,同时NSFC-3具有优于商业30wt%Pt/C的催化选择性、稳定性和抗甲醇性能.这源于稳定的二维纳米片层结构、丰富的表�
- 朱军杰来庆学赵颖轩钟佳梁彦瑜
- 关键词：原位掺杂
- 金属-空气电池阴极双功能催化剂研究进展被引量：4
- 2017年
- 可充电金属-空气电池因具有超高的能量密度被认为是最有发展前景的能源存储与转换装置之一.阴极电化学氧还原/生成反应缓慢动力学是影响金属-空气电池性能的关键因素,因此其充放电过程需要双功能催化剂进行催化.在此我们详细论述了近年来开发的新型双功能催化剂,包括贵金属、碳材料、过渡金属氧化物和复合材料.其中,强耦合过渡金属氧化物/纳米碳复合物成为新一代具有高催化活性的氧催化材料.最后,基于目前所存在的问题提出了几个未来可能的研究方向.
- 王亚来庆学朱军杰梁彦瑜
- 关键词：金属-空气电池空气阴极双功能催化剂
- 离子液体为新型前驱体制备含氮碳纳米材料及其应用被引量：1
- 2013年
- 离子液体具有绿色环保、不易挥发、加工性强、稳定性高以及结构设计性强等特点,最近几年在合成碳纳米材料中的应用引起了人们的广泛关注。虽然对离子液体的成碳机理,尤其是成碳时介孔的形成机理尚没有完整的认识,但由其制备的碳纳米材料已初步应用于燃料电池、锂离子电池及电化学电容器等领域。本文介绍了离子液体作为新型前驱体制备含氮碳纳米材料的优势、结构要求及影响含氮量的主要因素,论述了离子液体在制备含氮碳纳米材料(包括介孔碳、碳纳米纤维和辅助碳纳米材料)中的最新研究进展,尤其是利用离子液体可实现含氮介孔碳材料的无模板法合成,并从前驱体的交联、碳化、阴/阳离子组成和孔的缺陷等方面讨论了影响介孔结构形成的因素。
- 来庆学张校刚梁彦瑜
- 关键词：离子液体前驱体
- MOF衍生碳基氧还原催化剂的可控构建及其催化机制研究
- 氧还原反应电催化剂广泛应用于燃料电池、金属-空气电池和氯碱工业等新能源技术中，以改善氧还原反应动力学缓慢的特性，提升电化学器件的整体性能。但是，传统的基于贵金属材料的氧还原电催化剂具有生产成本昂贵、稳定性和抗小分子毒化能...
- 来庆学
- 关键词：氧还原反应非贵金属催化剂纳米碳
- 文献传递
- 电纺法制备中空多管道碳纳米纤维及其氧还原性能被引量：2
- 2016年
- 以过渡金属和新型碳材料为代表的非贵金属催化剂具有成本低、稳定性好等优点,被认为是铂基贵金属催化剂的最佳替代品,对于促进燃料电池商业化应用具有重要意义,其中选择一种简单高效的方法制备符合要求的碳载体成为合成该类催化剂的基础.本实验利用静电纺丝技术制备了中空多管道碳纳米纤维,并深入研究了该材料的氧还原性能.结果表明,具有高度开放结构和较大比表面积的中空多管道碳纳米纤维具有较好的催化活性和电流效率,其极限电流密度为4.06mA/cm^2,电子转移数为3.44,是一种优秀的氧还原催化剂.本论文作者探究了中空多管道结构的形成机理,揭示了催化剂的结构和组成与电催化性能之间的构效关系,证明了中空多管道碳纳米纤维可以作为一种优秀的碳载体应用于非贵金属催化剂中.
- 苏齐来庆学赵颖轩梁彦瑜
- 关键词：燃料电池氧还原反应静电纺丝碳纳米纤维
- 类石墨烯碳材料的制备及其电容性能研究被引量：8
- 2015年
- 利用三聚氰胺高温下缩聚产生的g-C3N4作为二维模板,同时利用其与对苯二甲醛发生席夫碱反应产生聚合物以及聚合物的碳化,制备了具有二维形貌的类石墨烯片层碳材料(GLCS),随后,将GLCS用KOH进行活化,得到了具有多孔结构的a-GLCS.对材料进行透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱测试(XPS)、拉曼光谱(Raman)和比表面积分析(BET),并将材料用作超级电容器电极材料进行电化学测试.结果表明该方法能够制备得到二维片层碳材料,并且材料中掺杂有一定量的氮元素.GLCS经过KOH活化后,比表面积和电容性能都有了大幅提高,电流密度为1 A/g时GLCS和a-GLCS比容量分别为160和300 F/g.
- 苏善金来庆学梁彦瑜
- 关键词：石墨烯活化超级电容器
- 对酞醛辅助水热制备石墨烯水凝胶及其超电容性能研究被引量：2
- 2017年
- 通过在氧化石墨烯(GO)水溶液中引入对酞醛和氨水,在较低温度(100℃)下水热,制备了石墨烯水凝胶(GH),SEM测试显示材料具有三维形貌.材料具有良好机械强度,两个直径8 mm的圆柱形凝胶可支撑100 g的砝码,相当于承受6.5 kPa的压力.通过对比实验,并对材料进行了FT-IR表征,讨论了对酞醛和氨水在GH形成过程中的作用,提出了GH可能的形成机理.直接将制备的GH用作超级电容器自支撑电极进行了电化学测试分析,电流密度在1 A/g时材料的比容量达到120 F/g.
- 吴盘根梁彦瑜
- 关键词：水热合成石墨烯水凝胶超电容
- 钴-氮共掺杂石墨烯基二维介孔碳纳米材料用于氧还原催化剂被引量：2
- 2018年
- 设计廉价高效的过渡金属/氮共掺杂碳材料并作为铂基材料的替代物应用于电催化氧还原反应(ORR),是目前加速燃料电池技术大规模商业化的有效途径之一,也是当前研究的焦点和难点.本文通过表面活性剂的辅助在氧化石墨烯(GO)表面原位生长钴掺杂的ZIF-8(Co-ZIF-8),以此为前驱体经过一步碳化得到二维5%Co/N-GO碳纳米材料,实现了钴/氮活性位点和介孔结构的同步构筑.5%Co/N-GO在碱性条件下具有非常优异的ORR催化性能,其起始电位、半波电位、极限电流密度和稳定性都优于商业Pt/C,同时表现出极优的四电子选择性.这些优异的性能主要得益于二维超薄的介孔结构大大促进了反应过程的物料传输和活性位点的暴露率;同时,高度分散的Co Nx活性位点与氮掺杂位点产生高效的协同催化作用,显著增强了该材料的电催化氧还原性能.
- 朱军杰段纯梁彦瑜
- 关键词：介孔结构
- 电化学法绿色快捷制备石墨烯及其复合材料被引量：4
- 2015年
- 石墨烯及其复合材料具有优异的物理和化学性能,在电子、能源、催化、医药以及生物传感等领域应用潜能巨大,因此探究高质量、高产量和规模化的制备方法对石墨烯基复合材料未来的开发和应用至关重要.电化学法是一种有望实现绿色规模化制备石墨烯及其复合材料的方法,本文作者综述了国内外电化学制备石墨烯及其复合材料的主要方法:阳极氧化、阴极还原、电化学还原、离子液体功能化、电沉积、电聚合等,并对其反应原理和主要影响因素进行了详细的分析和介绍,最后对其应用前景进行了深度的展望.
- 李孟赫来庆学梁彦瑜
- 关键词：石墨烯复合材料
