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磷改性对K-Mo催化剂催化合成气制甲硫醇的影响: 2018年; 甲硫醇作为一种重要化工原料和有机中间体,被广泛用于食品、饲料添加剂和农药等领域。采用等体积浸渍法分别制备了不同磷负载量的K-Mo-P/SiO_2催化剂,并在固定床反应装置上考察其对高硫合成气制备甲硫醇反应的催化性能。通过程序升温还原技术(H_2-TPR)、激光拉曼分析(LRS)以及电子顺磁(ESR)等表征手段对催化剂进行了表征。结果表明,磷与活性组分相互作用,增加了八面配位的钼物种"Mo^(6+)(Oh)"的含量,促进催化剂的低温还原性增强。磷的引入还提高了活性钼物种的分散度和硫化度,有利于催化剂活性Mo物种向MoS_2物种转化,增加了CO的吸附活性中心位,促进了催化剂的加氢性能,使得催化剂具有更高的催化活性和甲硫醇的选择性。; 郭红彦王琪王静赵星柴翠元; 关键词：磷改性合成气甲硫醇

硅铝比对Cu-Co/ZSM-5-Al_2O_3催化剂性能的影响: 2016年; 采用物理混合法制备了不同硅铝比的ZSM-5与Al_2O_3的混合载体,并采用浸渍法制备Cu-Co基催化剂,考查其对合成气制混合醇性能的影响,并用Ar物理吸-脱附、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对其结构性能进行了表征。结果表明:当混合载体中ZSM-5硅铝比为50时,载体形成了新的孔道结构,有利于消除载体的堆积现象,促进载体活性物种的分散,更有利于表面活性物种的还原,同时改变了表面活性物中的化学状态,从而使合成气制备低碳混合醇具有较高的反应活性和选择性。在5.0MPa,300℃,V(H2)∶V(CO)∶V(N2)=4∶2∶1,GHSV=7200m L·h^(-1)反应条件下,不同硅铝比的混合载体催化剂表现出不同的催化活性,其中当混合载体中ZSM-5硅铝比为50时,CO转化率和C^(2+)醇类选择性分别达到21.31%和41.80%。; 董坤王琪徐健郭红彦崔鹏; 关键词：硅铝比合成气混合醇

多级孔氧化铝负载钯催化剂的制备及加氢性能研究被引量：1: 2021年; 文章以聚甲基丙烯酸单酯(PMMA)微球为模板剂,采用三嵌段共聚物F127辅助胶体晶体模板的方法合成介-大孔复合孔道结构的Al_(2)O_(3)载体,通过浸渍还原法制备了Pd/3DOM Al_(2)O_(3)负载型催化剂,考察了其在苯乙烯加氢反应中的活性。采用氮气物理吸附-脱附(N2-BET)、场发射扫描电子显微镜(field emission scanning electron microscope,FESEM)、高分辨率透射电子显微镜(high resolution transmission electron microscope,HRTEM)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)等分析方法对催化剂进行了表征。结果表明:活性物种主要以Pd0的形式高度分散在3DOM Al_(2)O_(3)载体上;开放有序的多级孔结构有利于反应物和产物在孔道内的扩散,使其在苯乙烯加氢反应中的活性优于相同条件下γ-Al_(2)O_(3)负载的Pd催化剂,Pd/3DOM Al_(2)O_(3)的转换频率(turnover frequency,TOF)值可达0.56 s^(-1),高于Pd/γ-Al_(2)O_(3)的0.45 s^(-1)。; 孙航肖佩荣陶艳琪勇晓龙王琪崔鹏; 关键词：钯氧化铝催化加氢

热处理对K_2MoO_4-P_(0.2)/SiO_2催化剂结构及性能的影响: 2013年; 采用等体积浸渍法制备了K2MoO4-P0.2/SiO2催化剂,通过XRD,TG,H2-TPR,XPS方法对催化剂进行了表征,考察了焙烧气氛、焙烧温度对催化剂表面结构及其催化性能的影响。实验结果表明,空气中焙烧的催化剂由于添加剂柠檬酸在焙烧过程中发生燃烧反应,造成局部过热,导致催化剂表面活性物种部分烧结长大,从而降低了催化剂的活性;而在氮气中焙烧的催化剂,由于柠檬酸缓慢分解且形成了还原性气氛,将易还原的Mo-O物种还原,形成了更多的活性Mo物种,且活性组分分散更均匀,从而表现出了比空气中焙烧的催化剂更高的活性。对于甲硫醇合成反应,后者的CO转化率提高约10%,甲硫醇选择性提高约7%。; 王静王琪陈亚中郭红彦鲁骥崔鹏; 关键词：二氧化硅催化剂高硫合成气甲硫醇

水热温度对改性活性炭制Pd/AC催化剂性能的影响: 2018年; 文章采用水热硝酸氧化法对活性炭表面基团进行处理,考察了水热温度对活性炭的孔结构、表面含氧基团的影响,对催化剂进行了一系列表征,并评价了Pd/AC催化剂催化甲酸分解的性能。结果表明,随着水热温度的提高,活性炭上含氧基团先增加后减少,水热温度过高会破坏活性炭孔结构,使Pd粒子尺寸先减小后增大,同时催化剂活性先升高后降低。硝酸浓度为1.0mol/L,水热4h,水热温度为150℃时,催化活性最好;在甲酸浓度为0.01mol/L,90℃反应1h情况下,催化甲酸分解率达到92.2%。; 徐健王琪陈亚中崔鹏; 关键词：活性炭水热温度硝酸

钾对高硫合成气制甲硫醇磷钼基催化剂的影响被引量：4: 2016年; 采用等体积共浸渍法,制备了一批不同钾含量的KxMo P/Al2O3（x表示K与Mo摩尔比,0≤x≤3）催化剂,考察其对高硫合成气制甲硫醇性能的影响,并采用X射线衍射分析（XRD）、程序升温还原法（TPR）和激光拉曼光谱（LRS）等技术手段对催化剂进行了表征。结果表明,氧化铝负载的磷钼氧化物前驱体在850℃经H2气还原制备出了Mo P/Al2O3催化剂,少量添加钾催化剂有较高的甲烷选择性,大量添加钾助剂促进了催化剂表面活泼钼硫物种的生成,使得磷化钼基催化剂有较好的甲硫醇选择性,而过量添加钾又会阻碍了甲硫醇的生成。当n（K）/n（Mo）比在2-2.5之间时,磷化钼基催化剂对该反应有较好的催化活性。; 周布康王琪陈亚中崔鹏沈泽斌张庆红王野; 关键词：高硫合成气甲硫醇

蒸氨压力对Cu/SiO2催化剂的影响及其草酸二甲酯加氢性能被引量：1: 2016年; 以Si O2为载体,铜氨溶液为前驱体,采用蒸氨法在不同蒸氨压力下制备了系列铜负载量质量分数为20.0%的Cu/Si O2催化剂。采用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还(H2-TPR)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线诱导俄歇电子能谱(XAES)等技术手段对催化剂的物理化学性能进行了表征。考察了蒸氨速率对催化剂物化结构及其草酸二甲酯催化加氢制乙二醇的催化性能影响。在反应温度200℃、压力3.0 MPa、液时空速LHSV=0.4 h-1、氢气草酸二甲酯摩尔比80∶1的反应条件下测定了催化剂的活性。结果表明,在蒸氨压力为31.3 k Pa条件下制备的催化剂表现出了最佳活性和选择性,草酸二甲酯转化率达到了99.9%,乙二醇选择性达94.4%。H2-TPR、XRD、TEM、FTIR及XAES表征结果表明,较低蒸氨压力有利于铜氨离子快速分解负载在载体上,避免铜粒子聚集长大,还原后形成Cu2O和Cu0物种颗粒尺寸较小,分散比较均匀,催化活性,尤其是乙二醇的选择性更佳。; 丁丁王琪金方陈亚中崔鹏刘荣沈浩; 关键词：CU/SIO2催化剂

La_(1-x)Ca_xMnO_(3+δ)钙钛矿催化剂制备及其甲烷催化燃烧性能研究被引量：19: 2015年; 采用柠檬酸配合法制备了系列La1-xCaxMn O3+δ(x=0,0.03,0.05,0.07,0.1,0.15,0.2)催化剂,采用低温N2物理吸附,氢程序升温还原(H2-TPR)、氧程序升温脱附(O2-TPD),X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)研究了其物理化学性质,并考察了甲烷催化燃烧活性.结果表明,当Ca摩尔掺杂量为0.1时,催化活性最好.XRD和BET表征结果表明Ca可以进入钙钛矿结构中,Ca掺杂对催化剂的比表面积无显著影响.H2-TPR和XPS表征结果表明Ca掺杂增加了Mn4+的含量.O2-TPD表征结果表明适量Ca掺杂可以降低晶格氧脱出温度.Mn4+具有较强氧化性,因此提高了催化活性,但随着Ca掺杂量增加,催化剂表面吸附氧含量有所减少,表明气相中氧难以迅速补充消耗的晶格氧,Ca掺杂量继续增加又会使催化活性有所下降.依据反应机理,Ca掺杂一方面可以促进Mn4+含量增加,有利于催化活性;另一方面会使催化剂表面吸附氧含量有所下降,降低了催化活性.; 晏耀宗郭谨玮陈亚中王琪崔鹏; 关键词：钙钛矿甲烷催化燃烧

柠檬酸/金属离子比对La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_(3-δ)钙钛矿的制备及性能的影响被引量：1: 2018年; 文章采用柠檬酸络合法制备了La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_(3-δ)钙钛矿,采用低温N_2物理吸附、X-射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、氢气程序升温还原(hydrogen temperature programmed reduction,H_2-TPR)、氧气程序升温脱附(oxygen temperature programmed desorption,O_2-TPD)和X-射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)表征了其物理化学性质,并考察了甲烷催化燃烧活性。结果表明,当柠檬酸/金属离子摩尔比(citric acid to metal ions molar ratio,CMMR)为1.25时,所制得的催化剂催化活性最佳。XRD表征结果表明,CMMR为1.25或1.50时,形成的钙钛矿晶型更完整。H_2-TPR表征结果表明,CMMR为1.25时,催化剂中的Fe^(4+)和Co^(3+)的还原温度较低,还原性能好。XPS表征结果表明,CMMR为1.25时,催化剂表面上吸附氧晶格氧之比最大。O_2-TPD表征结果表明,随着CMMR增加,催化剂中可移动晶格氧量减小,脱附温度增加,非化学计量比显著减小。CMMR为1.25时,催化剂表面吸附氧较易活化,形成活性物种。; 蔡静文王琪陈亚中崔鹏; 关键词：柠檬酸钙钛矿甲烷燃烧

疏水改性磺化泡沫二氧化硅固体酸性能研究: 2021年; 文章采用巯基丙基三甲氧基硅烷(MPTMS)对介孔泡沫二氧化硅(mesocellular silica foam,MCF)进行接枝磺化,制备了Pr-SO3H/MCF固体酸催化剂,并考察了苯基三甲氧基硅烷疏水改性对苯甲酸甲酯合成的影响。采用氮气吸附脱附(BET)、透射电子显微镜(transmission electron microscope,TEM)、接触角、元素分析仪等手段对催化剂进行表征。结果表明,苯基三甲氧基硅烷改性后的Ph/Pr-SO3H/MCF催化剂,比表面积略有降低,疏水性明显提高。由于苯环与苯环之间形成π-π键,增加了对反应物苯甲酸的吸附能力,在催化剂表面形成了高浓度苯甲酸微区,从而增加了酯化反应速率。同时由于表面的疏水性使得副产物水快速排出催化剂表面,避免催化剂水合,提高了催化剂的耐水性及稳定性。; 葛旋肖佩荣勇晓龙王琪张根磊崔鹏; 关键词：固体酸疏水酯化

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国家自然科学基金(21106027)

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