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国家自然科学基金(21221004)

作品数:11 被引量:137H指数:7
相关作者:李俊华拜冰阳乔琦郝吉明张彭义更多>>
相关机构:清华大学中国环境科学研究院北京师范大学更多>>
发文基金:国家自然科学基金国家高技术研究发展计划国家重点基础研究发展计划更多>>
相关领域:环境科学与工程理学更多>>

文献类型

  • 11篇中文期刊文章

领域

  • 6篇环境科学与工...
  • 5篇理学

主题

  • 3篇污染
  • 3篇催化
  • 2篇氧化物
  • 2篇英文
  • 2篇真空紫外
  • 2篇污染物
  • 2篇甲醛
  • 2篇臭氧
  • 2篇臭氧分解
  • 2篇催化氧化
  • 1篇氮沉降
  • 1篇氧化硫
  • 1篇氧化物催化剂
  • 1篇氧化性
  • 1篇影响因素
  • 1篇有机污染
  • 1篇有机污染物
  • 1篇真空紫外光
  • 1篇针茅
  • 1篇松林

机构

  • 8篇清华大学
  • 2篇中国环境科学...
  • 1篇北京师范大学
  • 1篇北京科技大学
  • 1篇中国矿业大学
  • 1篇大唐南京环保...

作者

  • 3篇李俊华
  • 2篇张彭义
  • 2篇郝吉明
  • 2篇乔琦
  • 2篇拜冰阳
  • 1篇张传义
  • 1篇黄霞
  • 1篇黄永梅
  • 1篇王鸣晓
  • 1篇姜传佳
  • 1篇段雷
  • 1篇李金格
  • 1篇张潇源
  • 1篇彭悦
  • 1篇梁鹏
  • 1篇傅平丰
  • 1篇常佳丽
  • 1篇范秋香
  • 1篇刘欣
  • 1篇李想

传媒

  • 5篇Chines...
  • 2篇环境科学
  • 2篇Journa...
  • 1篇生态学杂志
  • 1篇Scienc...

年份

  • 4篇2016
  • 3篇2015
  • 4篇2014
11 条 记 录,以下是 1-10
排序方式:
反硝化型甲烷厌氧氧化的研究进展被引量:9
2015年
反硝化型甲烷厌氧氧化(denitrifying anaerobic methane oxidation,DAMO)即甲烷厌氧氧化耦合反硝化,是指在厌氧条件下以甲烷作为电子供体,NO2-/NO3-作为电子受体的反硝化过程。甲烷是一种温室气体,其引起的温室效应是等物质量CO2的20~30倍。DAMO过程利用甲烷代替常规碳源进行脱氮,有利于减少温室效应,并改善氮循环。研究发现,Candidatus Methylomirabilis oxyfera细菌和Candidatus Methanoperedens nitroreducens古菌是参与DAMO过程的2类主要功能微生物,前者通过内部好氧机制耦合亚硝酸盐还原与甲烷的厌氧氧化,后者则通过逆向产甲烷途径耦合硝酸盐还原与甲烷的厌氧氧化。本文详细阐述了M.oxyfera细菌和M.nitroreducens古菌细胞内代谢途径,着重总结了甲烷、NO2-/NO3-、反应器构型、温度等因素对DAMO性能的影响。并对DAMO实际应用方面的研究现状做了调研。在DAMO功能微生物作用机制、快速富集及影响因素的进一步深入研究的基础上,推进DAMO污水脱氮工艺的应用是未来的主要研究热点和发展方向。
范秋香吴箐常佳丽梁鹏张潇源张传义黄霞
关键词:污水脱氮反硝化速率影响因素
我国西南地区氮饱和马尾松林土壤和植物^(15)N自然丰度对长期氮施加的响应被引量:3
2015年
我国快速增长的氮沉降可能造成森林生态系统的氮饱和,进而导致一系列严重的环境后果.为了深入研究氮沉降对我国森林生态系统的影响,进而评价和预测森林生态系统的氮状态,本研究选取我国西南地区典型的马尾松林生态系统,对土壤和植物的15N自然丰度(δ15N)进行了测定,探讨用15N富集因子(εp/s)作为氮状态指标的可行性.对该马尾松林连续7 a施加NH4NO3或Na NO3的控制实验结果表明,长期的高氮输入显著增加了土壤和植物的δ15N.同时,该生态系统对不同形态的氮输入有不同的响应,即在NH+4沉降下δ15N显著高于NO-3沉降下的值.15N富集因子与氮沉降量、净硝化速率和淋溶量均呈显著的正相关关系,特别是本研究与之前研究的所有马尾松林的15N富集因子与氮沉降量之间线性相关,表明15N富集因子可用来表征氮状态.由于在相同氮沉降的情况下,NH+4的效应强于NO-3,建议我国在未来控制氮氧化物排放的同时也应当重视氨的排放控制.
刘文静康荣华张婷朱婧段雷
关键词:马尾松林N沉降
锰负载量对活性炭载锰氧化物的结构及催化分解臭氧性能的影响(英文)被引量:16
2014年
将高锰酸钾与活性炭(AC)原位氧化还原制备的活性炭载锰氧化物(MnOx/AC)用作臭氧分解的催化剂.采用扫描电镜、X射线光电子能谱、X射线衍射、电子自旋共振波谱、拉曼光谱以及程序升温还原研究了设计Mn负载量对负载锰氧化物性质(形貌、氧化态和晶体结构)的影响.结果表明, Mn负载量由0.44%增至11%,负载锰氧化物在活性炭表面由疏松的地衣状变为堆叠的纳米球状体,负载层的厚度由-180 nm增加至-710 nm,结构由氧化态+2.9到+3.1的低结晶β-MnOOH生长为由氧化态+3.7到+3.8的δ-MnO2结晶. MnOx/AC室温催化分解低浓度臭氧的活性与负载锰氧化物的形貌及含量密切相关. Mn负载量为1.1%的MnOx/AC具有疏松的地衣状形貌,催化分解臭氧的性能最高, Mn负载量为11%的MnOx/AC具有紧密的堆积结构,因而表现出最低的催化臭氧分解活性.
王鸣晓张彭义李金格姜传佳
关键词:锰氧化物臭氧分解活性炭
模拟氮沉降对内蒙古克氏针茅草原N2O排放的影响被引量:19
2016年
随着工农业和社会的快速发展,我国成为全世界氮沉降最高的国家之一,温带草原地区的氮沉降水平局部可能超过3g·(m^2·a)^(-1).为研究氮沉降对我国典型草原生态系统氮循环的影响,在内蒙古太仆寺旗的克氏针茅草原,对土壤氧化亚氮(N_2O)的排放进行了为期1 a测定;同时,对该天然草地施加Na NO_3^-N以模拟氮沉降增加,进行了6个水平:CK(对照)、N_2[2g·(m^2·a)^(-1)]、N5[5 g·(m^2·a)^(-1)]、N10[10 g·(m^2·a)^(-1)]、N_25[25 g·(m^2·a)^(-1)]和N50[50 g·(m^2·a)^(-1)]的野外控制实验.结果表明,在自然氮沉降条件下,该生态系统N_2O的排放主要取决于土壤含水量和土壤温度,通过参数拟合估计全年N_2O-N排放量为0.10 g·(m^2·a)^(-1),约为当地氮沉降量的3%.而提高氮沉降可以显著提高N_2O的排放,特别是在高氮处理下(N_25和N50),N_2O的年排放量与模拟氮沉降量呈线性关系.我国温带典型草原较高的温室气体N_2O排放值得关注.
杨涵越张婷黄永梅段雷
关键词:N2O排放温带草原克氏针茅氮沉降温室气体
Efectiveness of national air pollution control policies on the air quality in metropolitan areas of China被引量:21
2014年
Understanding the efectiveness of national air pollution controls is important for control policy design to improve the future air quality in China. This study evaluated the efectiveness of major national control policies implemented recently in China through a modeling analysis. The sulfur dioxide(SO2) control policy during the 11th Five Year Plan period(2006–2010) had succeeded in reducing the national SO2emission in 2010 by 14% from its 2005 level, which correspondingly reduced ambient SO2and sulfate(SO4 2) concentrations by 13%–15% and 8%–10% respectively over east China. The nitrogen oxides(NOx) control policy during the 12th Five Year Plan period(2011–2015) targets the reduction of the national NOx emission in 2015 by 10% on the basis of 2010. The simulation results suggest that such a reduction in NOx emission will reduce the ambient nitrogen dioxide(NO2), nitrate(NO3), 1-hr maxima ozone(O3) concentrations and total nitrogen deposition by 8%, 3%–14%, 2% and 2%–4%, respectively over east China. The application of new emission standards for power plants will further reduce the NO2, NO3, 1-hr maxima O3concentrations and total nitrogen deposition by 2%–4%, 1%–6%, 0–2% and 1%–2%, respectively. Sensitivity analysis was conducted to evaluate the inter-provincial impacts of emission reduction in Beijing-Tianjin-Hebei and the Yangtze River Delta, which indicated the need to implement joint regional air pollution control.
Shuxiao WangJia XingBin ZhaoCarey JangJiming Hao
关键词:污染控制政策NOX排放二氧化硫排放空气污染控制
一种新型高比表面积TiO_2载体在NH_3选择性催化还原反应中对V_2O_5分散性的促进作用(英文)被引量:3
2016年
燃煤电厂及工业窑炉的氮氧化物减排是改善空气质量的关键.现阶段选择性催化还原氮氧化物是最有效的技术途径,核心是采用以TiO_2为载体的钒基催化剂净化烟气.催化剂的活性是决定烟气净化效率的重要因素.近些年的研究主要集中在活性组分的替换上,但是由于其成本高昂,抗水抗硫性能较差,在实际中使用的效果不佳.本文从载体入手,制备了新型TiO_2载体,并采用特殊制备手段研发了新型高比表面积钒钛体系催化剂.通过对载体和催化剂的物化表征,研究了高比表面积TiO_2载体对于活性组分钒在表面分散的促进作用,及分散性的提高对氧化性和酸性的影响.所制新型TiO_2载体比表面积达到380.5 m^2/g,较商业化TiO_2载体提高了5倍.以此为载体,采用超声浸渍法和分段烧结的热处理方式,制备了钒负载量为5 wt%的新型钒钛催化剂.结果发现,高比表面载体显著提高了钒基催化剂比表面积为117.7 m^2/g,比传统钒钛催化剂提高了38%.计算结果表明,这种方式还提高了钒物种在载体表面的分散性.XRF结果表明,超声浸渍法和普通浸渍法均可将5 wt%的钒成功地负载到了载体上.通过模拟实际烟气成分对催化剂的脱硝效果进行了测试,结果表明,所制催化剂具备更宽的温度窗口及更好的N_2选择性,NO_x转化率在200–450°C时能保持在80%以上,比传统方法制备的催化剂温度窗口宽100°C.且N_2选择性在400°C以上时也明显更高.对两种催化剂样品的抗水抗硫能力进行了考察,发现在烟气中存在H_2O或SO_2时,高比表面积催化剂样品相较传统方法制备的催化剂具有更高的活性.Raman结果发现,在传统商业载体上钒物种由于分散不充分,更易在烧结过程中形成V-O-V物种,从而降低了催化剂的氧化还原性.而新型催化剂表面的V-O-Ti及V=O物种数量更多,这些物种活性更高,从而使得催化剂在低温下具有更高的NO_x转化率
刘欣李俊华李想彭悦王虎江晓明王兰武
关键词:脱硝比表面积分散性
Gas-to-particle conversion of atmospheric ammonia and sampling artifacts of ammonium in spring of Beijing被引量:11
2015年
PM2.5 and gaseous pollutants(SO2,HNO2,HNO3,HCl,and NH3) were simultaneously collected by Partisol- Model 2300 Sequential Speciation Sampler with denuder-filter pack system in the spring of 2013 in Beijing.Water-soluble inorganic ions and gaseous pollutants were measured by Ion Chromatography.Results showed that the concentrations of NH3,NH+ 4and PM2.5 had similar diurnal variation trends and their concentrations were higher at night than in daytime.The results of gas-to-particle conversion revealed that [NH3]:[NH+4] ratio was usually higher than 1; however,it was less than 1 and the concentration of NH+4 increased significantly during the haze episode,indicating that NH3 played an important role in the formation of fine particle.Research on the sampling artifacts suggested that the volatilization loss of NH+4 was prevalent in the traditional single filter-based sampling.The excess loss of HNO3 and HCl resulted from ammonium-poor aerosols and semivolatile inorganic species had severe losses in the clean day,whereas the mass of NH+ 4was usually overestimated during the single filter-based sampling due to the positive artifacts.Correlation analysis was used to evaluate the influence of meteorological conditions on the volatilization loss of NH+4.It was found that the average relative humidity and temperature had great effects on the loss of NH+4.The loss of NH+4 was significantly under high temperature and low humidity,and tended to increase with the increasing of absorption of gaseous pollutants by denuder.The total mass of volatile loss of NH+4,NO- 3and Cl- could not be ignored and its maximum value was 12.17 μg m-3.Therefore it is important to compensate sampling artifacts for semivolatile inorganic species.
WEI LianFangDUAN JingChunTAN JiHuaMA YongLiangHE KeBinWANG ShuXiaoHUANG XiaoFengZHANG YuanXun
关键词:气态污染物挥发损失气氨
三维有序介孔二氧化锰制备及其甲醛催化氧化性能(英文)被引量:19
2016年
空气中的甲醛主要来源于化工、建材、涂料、装潢材料以及机动车尾气.甲醛具有光化学活性,对人体具有致癌致畸作用.高浓度甲醛对人体健康和空气环境危害极大,室内低浓度甲醛对人体也有很大伤害.因此,消除室内、机动车尾气以及工业生产过程中的甲醛非常必要.目前,去除甲醛的方法主要有吸附法、光催化法和催化燃烧法.其中,催化燃烧法具有去除效率高、起燃温度低、适用范围广、设备操作简单以及无二次污染等优点,因而非常适用于去除高浓度和低浓度甲醛.该方法的核心是催化剂的制备和筛选.近年来,用于甲醛催化燃烧的催化剂主要是负载型贵金属和金属氧化物.由于贵金属催化剂成本较高,所以金属氧化物催化剂备受关注.MnO_2种类繁多,既包括人工合成的棒状、线状、管状、球状和孔状等形貌,还包括自然界存在的α,β,γ和δ等类型.其中,介孔MnO_2因具有较大的比表面积和特殊的孔道而应用于乙醇、甲苯、苯等挥发性有机物的催化氧化反应.目前,尚未见三维(3D)有序介孔MnO_2催化氧化甲醛的报道.本文以合成的3D有序介孔KIT-6分子筛为硬模板剂,采用纳米浇筑法制备出3D有序介孔MnO_2材料.为了比较,采用水热法合成了α-MnO_2和β-MnO_2纳米棒.采用X射线粉末衍射、N_2吸附-脱附、透射电子显微镜和X射线能谱(XPS)等方法对催化剂进行了表征.在微型固定床石英管反应器上评价了催化剂催化甲醛氧化活性,采用气相色谱(GC)联接热导检测器(TCD)和质谱检测器(MSD)检测产物和反应物的含量.表征结果表明,3D-MnO_2复制了KIT-6硬模板的三维有序立方对称介孔结构(ia3d),且具有金红石型β-MnO_2晶相,属软锰矿,具有较大的比表面积和双孔分布介孔结构,最大孔径分别位于3.7和11.4nm处.3D-MnO_2样品具有清晰的孔道结构,而α-MnO_2和β-MnO_2纳米棒为无孔的一维纳米单晶材料.另外,3
拜冰阳乔琦李俊华郝吉明
关键词:介孔结构二氧化锰甲醛催化氧化
甲醛催化氧化催化剂的研究进展(英文)被引量:34
2016年
甲醛是致癌致畸物并具有较强的光化学活性.它既来源于纺织、农药、板材或其他精细化学品的生产过程,又来源于机动车尾气和室内各种装潢材料.为了人体健康和大气环境去除甲醛非常必要.用催化氧化法去除甲醛是一种很有前景的技术,但是该技术的关键是研究和发展催化剂.近年来,用于甲醛氧化的催化剂主要分为贵金属催化剂和过渡金属氧化物催化剂.贵金属催化剂是将Pt,Pd,Au,Ag等贵金属负载在不同类型的载体上而制得.载体可分为常见载体、传统金属氧化物载体和特殊形貌金属氧化物载体.常见载体是具有较大比表面积的SiO_2,Al_2O_3,TiO_2和分子筛等.这类载体有利于活性位的暴露以及反应物和产物的吸附和扩散,而且还能增强载体和活性组分的协同作用.负载在常见载体上的不同贵金属催化剂,其甲醛氧化活性从强到弱排列是:Pt>Pd>Rh>Au>Ag.用这种载体制备的催化剂具有很出色的应用前景.比如Na-Pt/TiO_2是甲醛氧化活性最好的催化剂,目前己被应用在空气净化器中,其次是Pt/TiO_2和Pd/TiO_2.传统金属氧化物载体主要是采用沉淀法、共沉淀法制备的CeO_2,Fe_2O_3,Co_3O_4,MnO_2及其复合氧化物,这类载体负载Pt的催化剂仍然具有出色的室温催化性能,如Pt/MnO_x-CeO_2和Pt/Fe_2O_3等.虽然Pt负载型催化剂应用前景很好,但是其成本较高,工业生产和普及受到限制.用传统金属氧化物载体制备的催化剂如Au/CeO_2,Ag/MnO_x-CeO_2和Ag/CeO_2等同样具有良好的发展前景.对于提高甲醛氧化活性来说,载体的选择至关重要.未来研究趋势可能是甲醛氧化负载型催化剂更多的会选择Ag或Au作为活性组分,而一些有潜力的传统金属氧化物载体将被使用不同的制备方法进一步改良.目前,拥有棒状、球状、孔状等特殊形貌的金属氧化物载体因为它们本身的催化活性要优于用沉淀法制备的传统金属氧化物催化�
拜冰阳乔琦李俊华郝吉明
关键词:甲醛催化氧化金属氧化物催化剂贵金属催化剂
Effects of pH on photochemical decomposition of perfluorooctanoic acid in different atmospheres by 185 nm vacuum ultraviolet被引量:1
2014年
Perfluorooctanoic acid(PFOA), a persistent organic pollutant, receives increasing concerns due to its worldwide occurrence and resistance to most conventional treatment processes.The photochemical decomposition by 185 nm vacuum ultraviolet(VUV) is one of the efficient methods for PFOA decomposition. The effects of p H on PFOA decomposition in nitrogen atmosphere or oxygen atmosphere were investigated. At its original p H(4.5) of PFOA aqueous solution, PFOA decomposed efficiently both in nitrogen and in oxygen atmosphere. However, when the p H increased to 12.0, PFOA decomposition was greatly inhibited in oxygen atmosphere, while it was greatly accelerated in nitrogen atmosphere with a very short half-life time(9 min). Furthermore, fluorine atoms originally contained in PFOA molecules were almost completely transformed into fluoride ions. Two decomposition pathways have been proposed to explain the PFOA decomposition under different conditions. In acidic and neutral solutions, PFOA predominantly decomposes via the direct photolysis in both atmospheres; while in the alkaline solution and in the absence of oxygen,the decomposition of PFOA is mainly induced by hydrated electrons.
Yuan WangPengyi Zhang
关键词:全氟辛酸铵化学分解真空紫外持久性有机污染物PFOA
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