海南省自然科学基金(509009)
- 作品数：12 被引量：39H指数：4
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- Keggin型铁取代杂多阴离子PW_(11)O_(39)Fe(Ⅲ)(H_2O)^(4-)光催化降解硝基苯被引量：22
- 2010年
- 以Keggin型铁取代杂多阴离子PW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)4-[PW11Fe(Ⅲ)(H2O)]代替传统光芬顿方法中的Fe3+作为光催化剂,构成一个新颖的光催化体系并用于水体生物难降解有机污染物硝基苯(NB)的降解.详细研究了在紫外光照射和H2O2存在下,PW11Fe(Ⅲ)(H2O)对NB降解的均相光催化作用.考察了NB初始浓度、溶液pH、H2O2和PW11Fe(Ⅲ)(H2O)浓度对光催化降解反应速率的影响.实验结果表明,1.0mmol·L-1PW11Fe(Ⅲ)(H2O)+5.0mmol·L-1H2O2+1.0mmol·L-1NB的中性溶液在300W汞灯照射下反应120min,NB的降解率达93%,总有机碳(TOC)去除约31%,显示了该新颖体系对NB光催化降解的高效性和优越性.
- 王崇太孙振范华英杰华淑艳张大帅童叶翔
- 关键词：硝基苯降解TOC
- Keggin型缺位杂多酸盐Na_7PW_(11)O_(39)的合成、表征及热稳定性研究被引量：3
- 2011年
- Na2HPO4·12H2O和Na2WO4·2H2O在pH=4.8,恒温358 K的水溶液中反应得到Keggin型缺位杂多酸盐Na7PW11O39.元素分析,红外光谱,紫外光谱,热重-差热分析,原位升温XRD,31P核磁共振等的研究表明:合成样品的分子式为Na7PW11O39.11H2O.
- 吴春燕刘希龙刘津嫒罗键桓闫海王鑫王崇太华英杰
- 缺位磷钨杂多阴离子PW_(11)O_(39)^(7-)电催化降解邻苯二甲酸二甲酯被引量：1
- 2011年
- 以Keggin型缺位磷钨杂多阴离子PW11O379-(PW11)为电催化剂,邻苯二甲酸二甲酯(DMP)为模型污染物,详细研究了PW11对DMP降解的电催化作用。实验结果表明,在pH=2.5,E=-0.6 V和60 mL.min-1O2流速下,0.05 mmol.L-1DMP反应120 min的降解率达96%,总有机碳(TOC)去除约34%。DMP的电催化降解服从准一级反应动力学模型,准一级表观速率常数(kobs)与DMP的初始浓度有关,当DMP的初始浓度为0.05,0.2和0.3 mmol.L-1时,kobs分别为2.9×10-2,7.5×10-3和4.9×10-3min-1。
- 华英杰茅丹王崇太张为王婷婷毛彦超
- 关键词：电催化降解邻苯二甲酸二甲酯矿化
- Keggin型铬取代磷钨杂多阴离子在D301R树脂上的吸附性质被引量：7
- 2010年
- 详细研究了Keggin型铬取代杂多阴离子PW11O39Cr(III)(H2O)4-(PW11Cr)在D301R弱碱性阴离子交换树脂上的吸附行为,考察了不同pH和温度对吸附容量和吸附速率的影响,根据测定的吸附动力学曲线和吸附等温线,提出了吸附所遵从的热力学和动力学模型,并计算了相应的吸附热力学函数和速率常数。结果表明,在PW11Cr稳定存在的pH范围内,PW11Cr的吸附量随溶液pH值的升高而增加,随溶液温度的升高而降低;吸附动力学符合表面过程控制的准二级吸附模型,吸附速率常数k2在298 K时为1.54×10-3g.mg-1.min-1,并随温度的升高而减小;吸附等温线符合Freundlich吸附模型,吸附热约为-37 kJ.mol-1,为物理吸附。
- 华英杰舒火明华淑艳王崇太童叶翔
- 关键词：吸附动力学吸附等温线
- Keggin型缺位硅钨杂多阴离子的电化学性质及电催化还原H_2O_2被引量：1
- 2012年
- 应用循环伏安、方波伏安和交流阻抗法研究了Keggin型缺位硅钨杂多阴离子SiW11O398-(SiW11)在0.1mol.L-1NaHSO4+Na2SO4溶液中的电化学性质及其对H2O2还原的间接电催化作用.结果表明,SiW11的酸性水溶液在玻碳(GC)电极上显示两对可逆的还原-氧化波,对应的电荷迁移数均为1,且有2个质子参与反应.根据第1对波的还原峰电流与扫描速率平方根关系得到SiW11在溶液中的扩散系数DO为8.92×10-6cm2.s-1.SiW11对H2O2的还原具有明显的电催化活性,催化峰电位随溶液pH的降低而正移,峰电流增大.质子H+在催化反应中起协同促进作用.实验测定该电催化过程的均相准一级反应速率常数为0.30 s-1.SiW11电催化还原H2O2的机理被认为是经过形成所谓"七配位过氧化物"而发生的.
- 刘希龙吴春燕周方刘红生华英杰王崇太刘晓旸
- 关键词：电催化循环伏安交流阻抗
- 铬取代杂多阴离子PW11O39Cr(Ⅲ)(H2O^4-)可见光催化降解罗丹明B被引量：11
- 2012年
- 为了利用太阳光能去除水体有机染料污染物,以Keggin型铬取代杂多阴离子PW11O39Cr(III)(H2O)4-(PW11Cr)为光催化剂, 详细研究在可见光照射下PW11Cr对水体有机染料污染物罗丹明B(RhB)的光催化降解作用, 考察RhB和PW11Cr初始浓度以及溶液pH对RhB可见光催化降解速率的影响, 并通过可见吸收光谱和荧光发射光谱研究水溶液中PW11Cr和RhB的相互作用, 提出PW11Cr光催化作用的机理. 实验结果表明,含有50 μTTmol·L-1 PW11Cr和10 μTTmol·L-1 RhB的水溶液在200 W可见光下照射120 min, RhB的降解率达到100%,总有机碳去除率约32%. 在PW11Cr浓度较大和pH<3.5的酸性条件下, PW11Cr与RhB之间易发生络合, 导致RhB光降解速率变慢,而PW11Cr浓度为50 μTTmol·L-1和溶液接近中性条件下, RhB的光降解速率较快.
- 王崇太华英杰刘希龙吴春燕王会会赵欣欣刘晓旸
- 关键词：TOC可见光降解
- Keggin型铬取代杂多离子PW_(11)O_(39)Cr(Ⅲ)(H_2O)^(4-)的电化学性质被引量：3
- 2011年
- 用循环伏安、交流伏安和交流阻抗法详细研究了Keggin型铬取代杂多离子PW11O39Cr(Ⅲ)(H2O)4-(PW11Cr)的电化学性质。循环伏安扫描表明,1.0 mmol.L-1PW11Cr的H3PO4-HAc-H3BO3缓冲溶液(pH2.16)在玻碳电极上有三对氧化-还原波,发生在1.30/0.631 V处的准可逆波属于Cr(Ⅲ)/Cr(Ⅴ)电对的双电子氧化-还原响应,而位于-0.553/-0.505 V和-0.782/-0.725 V处的两对可逆波则对应于W-O骨架的双电子还原-氧化响应。PW11Cr三对氧化-还原波的峰电位皆与溶液的pH有关,随着溶液pH的增大,峰电位负移,峰电流降低,阴极和阳极的峰电位差增大,电极过程的可逆性降低。由第一个W-O骨架还原波的峰电流与电位扫描速率平方根的关系得到PW11Cr在H3PO4-HAc-H3BO3溶液(pH 2.16)中的扩散系数为4.4×10-6cm2.s-1。交流阻抗谱表明,Cr(Ⅲ)/Cr(Ⅴ)电对的电极过程受异相电荷传递动力学控制,由相角与频率的关系得到其动力学参数ko为0.67 cm.s-1;而W-O骨架的两个电极过程则受扩散控制。PW11Cr的电极过程存在吸附步骤。
- 华英杰王崇太李天略毛彦超黄永龙彭婷于丹
- 关键词：循环伏安交流阻抗
- D301R树脂对水溶液中硝基苯的吸附性质被引量：4
- 2011年
- 研究了D301R弱碱性阴离子交换树脂对水中硝基苯的吸附作用,测定了不同温度下吸附的动力学曲线和吸附等温线,提出了吸附动力学模型,计算了平衡吸附量、吸附活化能和吸附焓等。实验结果表明,吸附动力学符合表面过程控制的准二级反应模型,其速率常数k2在300 K时为3.74×10-2 g/(mg.min),并随温度的升高而升高;平衡吸附量在300 K时为5.02 mg/g,且随温度的升高而降低;吸附活化能为39.02 kJ/mol;吸附等温线符合Langmuir吸附模型,吸附焓为-22.47 kJ/mol,吸附作用力主要是氢键。
- 华英杰王崇太李天略何猛雄徐坤琴
- 关键词：硝基苯吸附动力学吸附等温线
- Keggin型缺位杂多阴离子PW_(11)O_(39)^(7-)电催化降解硝基苯被引量：2
- 2010年
- 以Keggin型缺位杂多阴离子PW11O397-(PW11)为电催化剂,硝基苯(NB)为模型污染物,研究了Na2SO4-NaHSO4介质中PW11O397-对NB的电催化降解作用.实验结果表明,在pH=2.5,E=-0.6V和O2流速为60mL·min-1的条件下,初始浓度为0.5mmol·L-1的硝基苯反应80min即完全降解,反应120min总有机碳(TOC)去除达42%.硝基苯的电催化降解服从准一级反应动力学模型,室温下其表观速率常数kobs的大小与NB的初始浓度有关,当NB的初始浓度为0.5,0.9和1.3mmol·L-1时,kobs值分别为1.0×10-1,6.0×10-2和4.1×10-2min-1.
- 王崇太华英杰韦吉崇麦发刚张大帅童叶翔
- 关键词：电催化硝基苯降解矿化率
- 新颖的PW_(11)O_(39)Fe(Ⅲ)(H_2O)^(4-)/H_2O_2类光-芬顿体系光催化降解苯胺被引量：8
- 2012年
- 将Keggin型铁取代杂多阴离子PW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)4-[PW11Fe(Ⅲ)(H2O)]构成的类光-芬顿体系用于水体生物难降解有机污染物苯胺(ArNH2)的降解。研究了在紫外光照射和H2O2存在下,PW11Fe(Ⅲ)(H2O)对ArNH2降解的均相光催化作用。考察了ArNH2、H2O2和PW11Fe(Ⅲ)(H2O)浓度对光催化降解反应速率的影响。实验结果表明,0.1 mmol/L PW11Fe(Ⅲ)(H2O)+0.2 mmol/L H2O2+0.1 mmol/L ArNH2的中性溶液在300 W汞灯照射下反应60 min,ArNH2的降解率达100%,总有机碳(TOC)去除约52%。同时讨论了PW11Fe(Ⅲ)(H2O)光催化H2O2产生羟基自由基的分子机制,并比较了酸性和中性条件下苯胺的光催化降解效果。
- 华英杰王崇太孙振范刘艳玲周昌盛
- 关键词：苯胺降解过氧化氢
