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金属Pt表面氢同位素解离吸附的热力学研究被引量：2: 2008年; 基于电子与振动近似方法和密度泛函B3LYP理论,对氢原子采用6-311G**基函数,Pt选择赝势基组LanL2DZ,优化得到Pt-H和Pt-H2结构和微观性质,Pt-H分子平衡键长和谐振频率分别为0.1528nm和2336cm-1,与实验值一致.氢气分子吸附于Pt表面反应的Gibbs自由能ΔGo为正值,远大于解离反应ΔGo值,氢气在Pt表面不能以完整分子形式与Pt结合,易于解离成氢原子.计算了氢同位素在Pt表面解离反应的ΔSo,ΔHo,ΔGo和平衡压力,并导出它们与温度的关系.由ΔG=0kJ.mol-1计算得0.1MPa时H2,D2和T2的脱附温度分别为962K,919K和892K,大多数反应Pt-H(D或T)都能稳定存在.; 胡胜汤丽娟朱正和朱祖良罗顺忠王和义罗阳明肖成建; 关键词：热力学函数解离

PTFE含量对Pt/C/PTFE疏水催化剂氢水液相催化交换性能的影响被引量：5: 2007年; 研究采用液相还原法制备10%Pt/C催化剂,再将其与PTFE一起负载于多孔金属载体,制备Pt/ C/PTFE疏水催化剂。用XRD表征Pt/C催化剂上Pt晶相结构和粒径大小,Pt粒子平均粒径为3.1nm;SEM表征PTFE与Pt/C催化剂的分散状态,二者基本混合均匀,局部地方有因未均匀分散而形成的PTFE膜。由于催化剂疏水性不够,PTFE与Pt/C质量比为0.5∶1时,Pt/C/PTFE催化剂活性较低,比例增至1∶1,催化剂活性明显增加,而继续增加PTFE比例,有更多的Pt活性位被包覆在PTFE中,同时催化剂内扩散效应增加,催化剂活性又逐渐降低。对多孔金属载体预处理,PTFE与Pt/C质量比为0.5∶1时,Pt/C/PTFE催化剂活性增加,而比例升为1∶1时,催化剂活性降低。; 胡胜肖成建朱祖良罗顺忠王和义罗阳明王昌斌; 关键词：PTFE 疏水催化剂

用Pt/C催化剂通过浸渍-还原法制备疏水催化剂被引量：12: 2007年; 选择XC-72R炭黑为载体,采用改进的浸渍-还原法制备了2-3 nm高分散度Pt/C催化剂。研究了还原温度、还原剂、pH和甲醛用量等工艺条件对Pt粒径大小及分散度的影响,采用透射电镜和X射线衍射等对催化剂进行表征。结果表明,提高溶液pH和反应温度、增加甲醛用量均有助于得到Pt粒子粒径较小的高分散度Pt/C催化剂,较佳的工艺条件为：用乙二醇与水为炭黑分散溶剂,反应温度80-90℃,pH≈11,甲醛用量80倍于PtCl62-物质的量,可以制备Pt粒子粒径在2 nm左右的高分散度Pt/C催化剂。; 肖成建胡胜傅中华罗阳明王和义; 关键词：PT/C催化剂疏水催化剂

氢水液相交换反应用高分散度Pt/C/FN疏水催化剂制备及Pt粒径效应研究被引量：7: 2007年; 以乙二醇代替常规的异丙醇为分散溶剂,H2PtCl6为前驱体溶剂,甲醛为还原剂,采用改进浸渍还原法制备Pt/C催化剂,用XRD,TEM和XPS对其进行表征.改进浸渍还原法容易制备高分散度Pt/C催化剂,催化剂Pt粒径大小可通过改变溶液pH值控制,pH值从1.6增加至11.3,铂纳米粒子的平均粒径由3.3nm减小到1.8nm.pH值11.3时催化剂中Pt(0),Pt(II)和Pt(IV)的含量分别为43.3%,30.8%和25.9%.选择不同Pt粒径大小的Pt/C催化剂与聚四氟乙烯(PTFE)一起负载于泡沫镍(FN),得到Pt/C/FN疏水催化剂,考查其对氢水液相交换反应的催化活性,Pt粒径越小,催化剂活性越高.; 胡胜肖成建朱祖良罗顺忠王和义罗阳明任兴碧; 关键词：疏水催化剂

高分散度Pt-Ir疏水催化剂制备及氢-水液相交换催化性能研究被引量：9: 2007年; 用乙二醇作为碳黑分散溶剂,微波辐射快速加热,1￣2MPa压力下制备了Pt/C及不同Pt、Ir比例的Pt-Ir/C催化剂,用浸渍还原法制备了Pt-Ir/C催化剂,并用XRD,TEM和XPS对催化剂进行了表征。将两种方法制备的Pt/C,Pt-Ir/C催化剂与聚四氟乙烯(PTFE)一起负载于多孔金属载体,得到疏水催化剂,考查了其对氢-水液相交换反应的催化活性。微波辐射加热法制备的Pt/C和Pt-Ir/C催化剂活性金属粒子在碳载体上分布均匀,平均粒径大小分别为2.1nm和2.2nm,Ir的加入改变了活性金属粒子的形状和晶相结构,Pt-Ir/C中Pt以Pt(0),Pt!和Pt"形式存在,Ir以Ir(0)和Ir"形式存在。浸渍还原法制备的Pt-Ir/C催化剂活性金属粒子有明显团聚,晶粒平均大小为4.8nm。微波辐射法所得催化剂对氢-水液相交换反应有更高催化活性;Pt中掺入适量Ir,可提高单一Pt催化剂活性,Pt、Ir原子比例为4∶1时,催化剂活性最高。; 胡胜朱祖良罗顺忠王和义肖成建罗阳明王昌斌; 关键词：疏水催化剂

高压微波制备Pt/C催化剂的工艺研究被引量：1: 2008年; 利用高压微波消解仪密闭带压、升温速率可控的特点,选择XC-72碳黑为载体,乙二醇为碳黑分散溶剂和还原剂,研究反应温度、升温速率、水含量、Pt含量及表面活性剂等工艺条件对Pt粒子尺寸及其分散度的影响.研究结果表明,快速升温到190℃、控制反应体系中水含量和Pt含量等工艺条件,可以得到Pt粒子平均粒径小于3.1 nm的Pt/C催化剂,且Pt粒子分布均匀,无团聚.; 肖成建胡胜王和义; 关键词：PT/C催化剂疏水催化剂

催化剂制备方法及高温还原对Pt/C/FN疏水催化剂活性的影响被引量：4: 2008年; 采用常规浸渍还原法、改进浸渍还原法和高压微波加热法分别制备20%Pt/C催化剂,用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂表征。三种方法制备的催化剂Pt粒径分别为2.9、2.0和1.9nm,标准差分别为0.8、0.7和0.5nm,高压微波加热法和改进浸渍还原法催化剂中Pt(0)含量分别为40.9%和43.3%。对高压微波加热法催化剂用H2/N2混合气300℃还原处理2h,或500℃处理1h,Pt粒径分别增至2.2和2.1nm,Pt(0)含量分别增至44.3%和49.7%。将Pt/C催化剂与聚四氟乙烯一起负载于泡沫镍(FN)载体,制备Pt/C/FN疏水催化剂,考察其对氢水液相交换反应的催化活性。影响疏水催化剂活性的因素包括Pt粒径大小及Pt(0)含量,降低Pt/C催化剂上Pt粒径大小,或提高Pt单质含量,均可提高疏水催化剂活性。; 胡胜古梅肖成建罗阳明王和义罗顺忠朱祖良任兴碧; 关键词：疏水催化剂 PT/C催化剂

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中国工程物理研究院科学技术发展基金(20060535)