山西省青年科技研究基金(2013021009-1)
- 作品数：13 被引量：29H指数：3
- 相关作者：高保娇陈涛史楠杨青杨晓林更多>>
- 相关机构：中北大学更多>>
- 发文基金：山西省青年科技研究基金更多>>
- 相关领域：理学更多>>
- 聚合物微球固载N-羟基邻苯二甲酰亚胺催化剂的制备及其催化氧化性能初探被引量：3
- 2014年
- 首先采用悬浮聚合法,制备了甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)和甲基丙烯酸甲酯(MMA)的交联聚合物微球(GMA/MMA),然后经过几步大分子反应在微球表面合成与固载了N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI),形成固载有NHPI的功能微球GMA/MMA-NHPI。采用红外光谱(FT-IR)及扫描电子显微镜(SEM)等方法对功能微球进行了表征。结果表明,以含环氧基团的GMA/MMA为载体,通过大分子反应可实现NHPI的合成与固载。GMA/MMA-NHPI与醋酸钴(Co(OAc)2)构成的共催化体系,在分子氧对环己烷和环己醇的氧化过程中,显示出良好的催化活性。
- 杨晓林高保娇黄建龙
- 关键词：N-羟基邻苯二甲酰亚胺固载化甲基丙烯酸缩水甘油酯分子氧催化氧化
- 在CPS微球表面实现N-羟基邻苯二甲酰亚胺的同步合成与固载及固体催化剂催化氧化性能初探被引量：3
- 2015年
- 通过分子设计的构思,仅通过两步大分子反应,便实现了N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)在交联聚苯乙烯(CPS)微球表面的同步合成与固载,并制得了非均相催化剂微球CPS-NHPI。以氯化偏苯三酸酐(TMAC)为试剂、Lewis酸为催化剂,通过Friedel-Crafts酰基化反应,先将邻苯二甲酸酐(PA)基团键合在CPS微球表面,得到改性微球CPS-PA;再与盐酸羟胺进行酰亚胺反应,制备出固载有NHPI基团的非均相催化剂微球CPS-NHPI。重点研究了CPS微球表面发生Friedel-Crafts酰基化反应的影响因素。采用红外光谱(FT-IR)及扫描电子显微镜(SEM)等对微球CPS-NHPI进行表征,将微球CPS-NHPI分别用于分子氧氧化乙苯及环己烷两种烃类物质的氧化过程,初步考察了该微球的催化活性。研究结果表明,对于微球CPS与TMAC之间的FriedelCrafts酰基化反应,适宜的溶剂为氯仿与N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)混合溶剂(氯仿与DMAC的体积比为7∶3),适宜的Lewis酸催化剂为SnCl4。初步探索实验表明,催化剂微球CPS-NHPI与Co(OAc)2所构成的共催化体系,在分子氧氧化乙苯及环己烷的催化氧化过程中,都表现出了良好的催化活性,温和条件下,反应35h时乙苯氧化为苯乙酮的转化率可达37%,反应30h时环己烷氧化为环己酮的转化率可达21%。
- 毕丛丛董婷婷高保娇
- 关键词：N-羟基邻苯二甲酰亚胺FRIEDEL-CRAFTS酰基化反应催化氧化
- 阳离子单体DAC及其聚合物与牛血清白蛋白之间的相互作用被引量：2
- 2014年
- 以紫外吸收光谱和荧光发射光谱为手段,研究了阳离子单体丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(DAC)与牛血清白蛋白(BSA)之间的相互作用。采用表面引发接枝聚合法制备了接枝微粒SiO2-g-PDAC,探索研究了接枝大分子PDAC与BSA之间的相互作用及作用机理。研究结果表明:在水溶液中,单体DAC与BSA之间可产生强静电相互作用,凭借此强次价键力,单体DAC与BSA可形成主-客体复合物,且在中性溶液中,单体DAC与BSA之间的静电相互作用最强。接枝大分子PDAC与BSA之间也具有强静电相互作用,接枝微粒SiO2-g-PDAC对BSA可产生强吸附作用。当介质的pH在BSA的等电点(4.7)附近时,接枝微粒对BSA的吸附容量最大;升高温度不利于主-客体之间的静电相互作用,接枝微粒对BSA的吸附容量随温度升高而降低。
- 史楠高保娇陈涛
- 关键词：丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵牛血清白蛋白主-客体相互作用接枝聚合物
- 侧链末端为磺酸根基团的磺化改性聚砜的制备及其阳离子交换膜的基本性能被引量：5
- 2014年
- 采用两步一锅法,在聚砜(PSF)主链上键联了末端基为磺酸根基团的侧链,获得了疏水主链与磺酸根基团"微相分离"结构的磺化改性PSF。以氯乙基异氰酸酯(CEIC)为亲电试剂,使PSF主链上的苯环发生付-克烷基化反应,制得侧链含有活性基团—NCO的中间产物聚合物PSFeic;通过活性基团—NCO与对羟基苯磺酸钠(HBSAS)生成氨基甲酸酯的较快速的反应,获得了侧链末端为磺酸根基团的磺化改性聚砜PSF-sas。采用FT-IR、1 H-NMR及紫外分光光度法对目标产物聚合物PSF-sas的化学结构进行了表征。以PSF-sas为膜材,采用流延法制备了PSF阳离子交换膜,测定了交换膜的基本性能,包括离子交换容量、吸水率及质子传导率。研究结果表明,在路易斯酸催化剂作用下,CEIC与PSF主链上苯环之间的付-克烷基化反应可顺利进行,生成中间聚合物产物PSF-eic;以强极性的二甲基乙酰胺(DMAC)为溶剂,反应24h,PSF-eic分子链中乙基异氰酸酯(eic)的键合量可达2.43mmol/g。在此基础上进行第2步反应,可得到磺酸根基团含量为2.23mmol/g的目标产物PSF-sas,所制备的阳离子交换膜,具有高的离子交换容量,适当的吸水率与高的质子传导率。
- 乔宗文高保娇陈涛
- 关键词：聚砜微相分离阳离子交换膜离子交换容量质子传导率
- 刷状结构的阳离子性接枝微粒QPDMAEMA/SiO_2对牛血清白蛋白的吸附特性被引量：4
- 2014年
- 以微米级硅胶微粒为基质,通过接枝聚合和大分子反应,制备了具有刷状结构的阳离子性接枝微粒,深入研究了其对牛血清白蛋白(BSA)的强吸附能力、吸附机理和吸附热力学.首先使含叔胺基团的单体甲基丙烯酸二甲基氨基乙酯(DMAEMA)在硅胶微粒表面发生接枝聚合,制得接枝微粒PDMAEMA/SiO2,然后以氯乙胺为试剂,使接枝大分子PDMAEMA链中的叔胺基团发生季铵化反应,获得了具有刷状结构的阳离子聚电解质的功能接枝微粒QPDMAEMA/SiO2.测定了微粒QPDMAEMA/SiO2的zeta电位,实施了对BSA的等温吸附实验,考察了介质pH值、离子强度及温度对吸附作用的影响,研究了吸附热力学.研究结果表明,功能接枝微粒QPDMAEMA/SiO2比接枝微粒PDMAEMA/SiO2具有更高的zeta电位,在静电相互作用驱动下,微粒QPDMAEMA/SiO2对BSA具有很强的吸附能力.吸附容量随介质pH值的增大呈现先增大后减小的变化趋势,当pH值等于BSA的等电点(pI=4.7)时,具有最高的吸附容量(高达112 mg?g-1).以等电点为界,离子强度对吸附容量会产生完全相反的影响作用:当介质pH值小于BSA的等电点时,电解质浓度增大,吸附容量增高;当介质pH值等于BSA的等电点时,吸附容量几乎不随电解质的浓度发生变化.吸附过程熵值减小而且放出热量,是一个焓驱动的吸附过程.
- 史楠高保娇杨青
- 关键词：牛血清白蛋白接枝聚合静电相互作用
- 反相悬浮聚合法制备阳离子性CPDAC凝胶微球及其对水污染化合物的吸附性能被引量：1
- 2014年
- 以环已烷为分散介质、Span-60为分散剂,采用反相悬浮聚合法,通过阳离子单体丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(DAC)的交联聚合(CP),制备了粒径200～300μm的凝胶微球CPDAC,考察了主要条件对微球成球性能及粒径的影响,对微球进行了表征,研究了CPDAC对4种阴离子物质的吸附特性.结果表明,制备CPDAC需严格控制成球条件.分散相水相采用滴加方式,适宜的分散剂为Span-60,随其用量增加微球粒径变小;油水相体积比小于2:1不能成球,随体积比增大,微球粒径减小;搅拌速率小于250 r/min不能成球,微球粒径随搅拌速率加快而变小.CPDAC凭借强离子交换作用及静电相互作用对CrO42-,MoO42-和酸性染料活性艳红、活性黄4种阴离子物质都有很强的吸附作用,吸附容量分别为213,275,1850和1690 mg/g,吸附容量随温度升高而降低.
- 徐锐高保娇杨青
- 关键词：丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵反相悬浮聚合铬酸根酸性染料
- 交联聚苯乙烯微球负载N-羟基邻苯二甲酰亚胺催化剂对甲苯和环己醇氧化的催化性能被引量：3
- 2014年
- 通过分子设计,以交联聚苯乙烯(CPS)微球为基质,制备了固载化的N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)催化剂.先将CPS微球氯甲基化,制得氯甲基化微球CMCPS,再使微球表面的氯甲基与偏苯三酸酐(TMA)分子中的羧基酯化反应,将邻苯二甲酸酐(PA)键合到聚合物微球表面,获得键合邻苯二甲酸酐的微球CPS-PA,使之与盐酸羟胺反应,制备固载NHPI的微球CPS-NHPI,固载量达2.25 mmol/g,并对其进行表征.将CPS-NHPI分别用于分子氧氧化甲苯和环己醇过程,考察微球的催化活性,分析其催化氧化机理.结果表明,以三乙胺为缚酸剂,采用极性溶剂N,N-二甲基乙酰胺,在110℃下CMCPS表面的氯甲基与TMA可顺利反应.适宜条件下CMCPS氯甲基的转化率可达73%.CPS-NHPI-Co(OAc)2催化体系对分子氧氧化甲苯和环己醇的催化活性良好,为自由基链反应机理.
- 黄建龙高保娇杨晓林
- 关键词：N-羟基邻苯二甲酰亚胺固载化分子氧催化氧化
- 生物碱分子表面印迹聚合物材料的设计与制备及其分子识别特性被引量：4
- 2014年
- 采用巯基/偶氮二异丁腈(AIBN)表面引发体系,实现了甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)在微米级硅胶微粒表面的引发接枝聚合,制得接枝微粒PGMA/SiO2;然后使接枝大分子PGMA的环氧基团与间二氨基苯磺酸钠(SAS)分子中的对位氨基发生开环反应,将苯磺酸钠基团键合在接枝大分子侧链,制得苯磺酸盐功能化的接枝微粒SAS-PGMA/SiO2。在对功能微粒SAS-PGMA/SiO2与苦参碱分子间的相互作用进行考察研究的基础上,以戊二醛为交联剂,实施了苦参碱分子的表面印迹,制备了苦参碱分子表面印迹材料MIP-SASP/SiO2。实验结果表明,在近中性溶液中,功能接枝微粒SAS-PGMA/SiO2与苦参碱分子间存在静电相互作用,以此为基础所设计与制备的表面印迹材料MIP-SASP/SiO2对苦参碱分子具有特异的识别选择性与优良的结合亲和性。相对于对照物金雀化碱而言,该印迹材料对苦参碱的识别选择性系数为10.7。
- 曹林交高保娇胡伟民
- 关键词：硅胶苦参碱分子识别
- 8-羟基喹啉型吸附材料对重金属离子的吸附研究被引量：1
- 2015年
- 以多孔型无机材料Si O2作载体,通过偶联剂γ-氨丙基三甲氧基硅烷的媒介作用,将5-氯甲基-8羟基喹啉(CHQ)分子接枝到硅胶表面,制备新型复合型螯合吸附材料CHQ-AMPS/Si O2。研究了接枝微粒CHQ-AMPS/Si O2对废水中重金属离子Pb2+和Ni2+的吸附行为,考察了接枝微粒CHQ-AMPS/Si O2对Pb2+和Ni2+的吸附动力学曲线和等温线,研究了温度和p H对接枝微粒CHQ-AMPS/Si O2吸附Pb2+和Ni2+的影响和其可再生性能。结果发现微粒CHQ-AMPS/Si O2对于Pb2+和Ni2+的吸附最适温度分别是35℃,25℃;最适p H分别是7和6。
- 赵金金李延斌安昭霖
- 关键词：废水处理铅离子镍离子
- 牛血清白蛋白分子表面印迹材料的制备及其大分子识别特性研究被引量：3
- 2014年
- 通过分子设计和过程策划,制备了高性能的牛血清白蛋白(BSA)分子表面印迹材料.首先以甲基丙烯酰氯为试剂,使交联聚乙烯醇(CPVA)微球表面的羟基发生酯化反应,将大量可聚合双键引入到CPVA微球表面.然后以含有可聚合双键的CPVA微球为载体,阳离子单体丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(DAC)为功能单体,N,N'-亚甲基双丙烯酰胺(MBA)为交联剂,牛血清白蛋白(BSA)为模板分子,在水溶液体系中,基于主-客体之间的强静电相互作用,采用接枝聚合与印迹过程同步进行的方式,制备了高性能BSA分子表面印迹微球MIP-PDAC/CPVA.采用红外光谱(IR)和扫描电子显微镜(SEM)对产物微球进行了表征.研究了印迹聚合物微球MIP-PDAC/CPVA对BSA的大分子识别特性.研究结果表明,微球MIP-PDAC/CPVA对BSA具有优良的结合亲和性和特异的识别选择性,结合容量高达108 mg/g,对牛血红蛋白(BHb)却基本不结合;相对于BHb,MIP-PDAC/CPVA对BSA的选择性系数高达60.2.
- 史楠高保娇陈涛
- 关键词：牛血清白蛋白丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵表面印迹接枝聚合
