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Cu-Co-Al复合氧化物在N_2O分解反应中的催化活性被引量：5: 2015年; 以金属硝酸盐为原料、柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法和高温焙烧法制备了系列CuxCo1-xCo Al O4复合氧化物催化剂,并采用浸渍法制备了相应的K改性催化剂,将这些催化剂用于N2O分解反应,考察了催化剂组成和K负载量对活性的影响。采用N2物理吸附(BET)、XRD和H2-TPR等技术对催化剂的结构进行了表征。实验结果表明,Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂的活性较高。表征结果显示,系列CuxCo1-xCo Al O4复合氧化物均为尖晶石型结构。在550℃下N2O连续进行分解反应600 min,有氧无水气氛中Cu0.1Co0.9Co Al O4和0.03K/Cu0.1Co0.9Co Al O4(K与(Cu+Co)的原子比为0.03)催化剂上的N2O转化率分别为77.0%和92.8%;而在有氧有水气氛中Cu0.1Co0.9Co Al O4和0.03K/Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂上的N2O转化率分别为14.5%和36.2%。与Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂相比,0.03K/Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂具有较高的活性和稳定性。; 张海杰王建窦喆徐秀峰; 关键词：溶胶-凝胶法

Mn_xCo_(3-x)O_4复合氧化物及改性催化剂催化分解N_2O被引量：9: 2015年; 用共沉淀法制备了一组不同组成的MnxCo3-xO4尖晶石型复合氧化物,表面负载碱金属助剂制备改性催化剂,用于催化分解N2O.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)等技术表征催化剂结构.考察了复合氧化物组成、碱金属助剂类型、钾前驱物等制备参数对催化剂结构和催化活性的影响.结果表明:添加助剂K、Cs降低了催化剂表面Co、Mn元素的电子结合能,弱化了Co—O和Mn—O键,有利于氧物种的脱除,提高了催化剂活性.优化出了活性较高的催化剂K/Mn0.4Co2.6O4(K2CO3),有氧无水、有氧有水气氛400℃连续反应50 h,N2O转化率分别保持100%和74.2%,催化剂稳定性较高.; 王建窦喆潘燕飞徐秀峰; 关键词：催化活性

N_2O在Cu_xFe_(1-x)Fe_2O_4和Ni_xFe_(1-x)Fe_2O_4复合氧化物催化剂上的分解反应被引量：6: 2015年; 用共沉淀法制备了一组具有尖晶石结构的Cu-Fe和Ni-Fe复合氧化物,用于有氧条件下催化分解N2O,考察了催化剂组成对催化活性的影响.用N2物理吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了结构表征.结果表明:在不同组成的Cu-Fe、Ni-Fe系列复合氧化物催化剂中,Cu Fe2O4和Ni Fe2O4对于N2O分解反应的初活性较高,这是因为Cu Fe2O4和Ni Fe2O4的比表面积较高、晶粒较小,而且其表面氧物种与金属(Cu2+、Fe3+)的化学作用较弱,氧物种易脱除、脱氧量较高.相比较而言,Ni Fe2O4催化剂上的N2O分解活化能低于Cu Fe2O4,Ni Fe2O4的初活性优于Cu Fe2O4.500℃连续反应100 h,Cu Fe2O4上的N2O转化率降至84.9%,而Ni Fe2O4上的N2O转化率一直保持99%,Ni Fe2O4有较高的催化稳定性.; 王建张海杰徐秀峰

N_2O分解催化剂Co-Al尖晶石型复合氧化物制备参数的优化被引量：4: 2016年; 以柠檬酸为配合剂,用溶胶-凝胶法制备了一组不同组成的Co-Al复合氧化物(CoAl_2O_4、CoCo0.5Al1.5O4、CoCoAlO_4、CoCo_(1.5)Al_(0.5)O_4、Co_3O_4),用于催化分解N_2O.用N_2物理吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了结构表征,考察了复合氧化物组成、母液pH值、配合剂用量等制备参数对催化剂活性的影响.结果表明:用Al取代Co_3O_4中部分Co制备Co-Al复合氧化物,提高了催化剂的比表面积和催化活性,其中组成为CoCo_(1.5)Al_(0.5)O_4、母液pH=2、柠檬酸/金属离子(摩尔比)为1的催化剂活性较高.在CoCo_(1.5)Al_(0.5)O_4表面浸渍K2CO3溶液制得K改性催化剂,弱化了钴-氧化学键,提高了催化活性.其中0.02K/CoCo1.5Al0.5O4催化剂在有氧有水气氛400℃连续反应50h,N_2O转化率达97.1%.; 吴藏藏张海杰王建徐秀峰; 关键词：溶胶-凝胶法

NF_3在Mn/MgO和Cr/MgO上的分解反应: 2014年; 用Mn(NO_3)_2和Cr(NO_3),溶液浸渍MgO制备了Mn/MgO和Cr/MgO系列脱氟剂;考察了无水条件下,NF_3在Mn/MgO和Cr/MgO上的分解反应,并对反应前后的脱氟剂进行了XRD、N_2吸附-脱附和EDX表征,分析了影响脱氟活性的原因。实验结果表明,Mn/MgO的脱氟活性显著高于MgO,但Cr/MgO的脱氟活性比MgO低;在反应气体积组成2%NF_3/98%He、流量50 mL/min、脱氟剂用量2 g、400℃的条件下,NF_3在10%(Mn原子与MgO的质量比)Mn/MgO上的全转化时间达460 min。依据表征结果和热力学计算数据,认为NF,与Mn/MgO反应生成的表层MnF_3可与MgO进行氟/氧交换,促进了MgO的氟化反应,提高了Mn/MgO的脱氟活性;而NF,与Cr/MgO反应生成的表层CrF_3不能与MgO进行氟/氧交换反应,且低比表面积、低孔体积的CrF_3致密层附着在MgO表面,限制了NF_3扩散至MgO孔中进行分解反应,降低了Cr/MgO的脱氟活性。; 殷春晓毕翠玉张烽林徐秀峰; 关键词：三氟化氮铬

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