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冰相中双氧水体系罗丹明B的光解机理被引量：2: 2012年; 研究了模拟太阳光作用下冰相中双氧水体系罗丹明B(RhB)光转化规律,考察了光照时间、温度、RhB初始浓度、pH值和双氧水剂量对RhB光解的影响.对照冰相与水相中RhB在双氧水体系中的光解效果,发现冰相中RhB的去除率远远低于水相,说明冰相中晶格的笼子效应限制了RhB与H2O2之间的反应.同时,研究了外加3种无机阴离子(还原性Cl-、氧化性SO42-和S2O82-)对冰相中RhB降解的影响,结果表明,3种离子都能促进冰相中双氧水体系RhB的光解,其中S2O82-能显著提高RhB的去除率.S2O82-和Cl-加入剂量越高,RhB去除率越高,而SO42-加入剂量增加会阻碍RhB的光解.依据研究结果,推测了冰相中RhB在双氧水体系中的光解历程与机理,为深入了解冰相中污染物自由基降解规律提供依据.; 叶招莲路娟娟戴亮张仁熙; 关键词：RHB 冰相无机阴离子

激光诱导的亚硝酸与二苯醚的反应机理: 2007年; 355 nm光照下利用瞬态吸收光谱技术进行了有氧、无氧条件下二苯醚与亚硝酸体系的反应机理研究,考察了其中瞬态物种的衰减行为,并对其光解产物进行了GC-MS分析．研究表明,HNO_2在355 nm紫外光的照射下产生的OH自由基和二苯醚反应生成C_(12)H_(10)O-OH加合物,N_2条件下C_(12)H_(10)O-OH衰减的速率常数为(1．86±0．14)×10~5s^(-1),在有氧条件下,C_(12)H_(10)O-OH可转化为C_(12)H_(10)O-OHO_2,衰减的速率常数为(6．6±0．4)×10~6s^(-1)．N_2条件下最终产物为苯酚、2-羟基二苯醚、4-羟基二苯醚、4-硝基二苯醚．; 李萍董文博张仁熙房豪杰黄丽侯惠奇; 关键词：激光闪光光解二苯醚瞬态吸收光谱反应机理

瞬态吸收光谱研究水相中三丁基锡与·OH自由基反应机理: 2008年; 利用355nm激光闪光光解技术研究了无氧和氧饱和两种条件下三丁基锡与亚硝酸水溶液的紫外光解反应.实验表明,·OH自由基攻击三丁基锡阳离子(SnBu3+)的正丁基生成SnBu3+·OH加合物,其二级生成速率常数为(1.05±0.07)×1010L·mol-1·s-1.SnBu3+·OH加合物在无氧时发生一级衰减,其衰减速率常数为(3.50±0.32)×105s-1;氧饱和时,SnBu3+·OH加合物衰减速率比无氧时要快很多,表明SnBu3+·OH加合物能迅速与O2发生反应,生成SnBu3+·OHO2加合物.根据实验结果和动力学推导得到其二级生成速率常数为(6.4±1.3)×108L·mol-1·s-1.; 曹长青叶招莲黄丽何锦丛张仁熙侯惠奇; 关键词：激光闪光光解瞬态吸收光谱羟基自由基

Mechanism study on the reactions between biphenyl and HNO_2 initiated by 355 nm irradiation in aqueous phase被引量：1: 2007年; The reactions taking place in the mixed solution of biphenyl and nitrous acid after it was exposed to UV irradiation were studied in this research work. The transient species were identified with the nanosec- ond transient spectroscopic technique, and the final products were ascertained by GC-MS analysis. It was shown that the OH radical, generated by the direct photolysis of nitrous acid, would attack biphe- nyl molecule to form Bp-OH adduct with a rate constant of 9.5×109 L·mol?1·s?1. The Bp-OH adduct could either react with H+ or be oxidized by nitrous acid to form nitrosobiphenol. The reactions between biphenyl and nitrous acid under UV irradiation in atmospheric aqueous phase were therefore sug- gested to be one promising source of nitrocompounds in the environment.; HUANG Li ZHANG RenXi GU DingHong LI Ping DONG WenBo HOU HuiQi

冰晶中双氧水的UV光解被引量：3: 2009年; 本文采用253.7 nm的紫外灯光解冰晶中的双氧水,研究其光解率随光照时间和温度的变化.以及Cl^-,SO_4^(2-)和CO_3^(2-)对其降解的影响,结果表明,相同条件下三种离子对其影响大小依次为:Cl^->SO_4^(2-)>CO_3^(2-).对比冰晶和水溶液中双氧水的光解,冰晶中双氧水的光解速率低于水溶液中双氧水的光解速率.紫外-可见光谱(UV-vis)分析其光解产物,没有发现新的物质生成.由此可以认为,冰晶中双氧水主要在冰晶笼子中进行反应,少部分在类似液体层(QLL)中降解.; 叶招莲李萍曹长青侯惠奇张仁熙; 关键词：冰晶

瞬态吸收光谱研究水相中三苯基锡与·OH自由基反应机理被引量：3: 2008年; 利用激光闪光光解技术进行了有氧和无氧条件下氯化三苯基锡与亚硝酸水溶液的紫外光解反应研究.结果表明,·OH和三苯基锡阳离子(SnPh+3)反应生成了瞬态粒子SnPh+3-OHadduct,其二级生成速率常数为(7.9±1.2)×109L·mol-1·s-1.在N2饱和时,SnPh+3-OHadduct以单分子反应方式衰减,衰减速率常数为(1.15±0.15)×105s-1;在O2饱和时,表观一级衰减常数增加为(1.87±0.25)×105s-1,这是由于SnPh+3-OHadduct能够与O2发生作用生成SnPh+3-OHO2,其二级反应速率常数为(6.0±2.9)×107L·mol-1·s-1.; 曹长青黄丽张仁熙董文博侯惠奇; 关键词：激光闪光光解瞬态吸收光谱羟基自由基

联苯在冰中的转化初探: ＜正＞1.引言冰雪广泛存在于大气对流层上部到平流层范围。作为水在低温环境下的主要存在形式,冰雪是吸附或包裹污染物的重要载体。大气中常见的痕量物质可以通过干湿沉降过程成为冰雪的组成部分。甲醛、多氯联苯、氯酚等多种有机污染物...; 黄丽武文聪董文博侯惠奇; 文献传递

355nm光照下联苯与HNO_2的交叉反应机理被引量：1: 2007年; 利用激光闪光光解瞬态吸收光谱及气相色谱-质谱联用(GC-MS)技术分别对HNO2与联苯水溶液经紫外光照射后发生的交叉反应的机理及最终产物进行了研究.结果表明,HNO2受355nm紫外光激发产生的·OH能够快速加合至联苯的苯环上形成Bp-OH加合物,其二级反应速率常数为9.5×109 L·mol-1·s-1.从动力学角度验证该加合物能够与H+发生反应,亦可被HNO2氧化为亚硝基联苯酚.故大气水体中的HNO2与联苯在紫外光照射下发生的交叉反应可能是环境中硝基化合物的来源之一.; 黄丽张仁熙顾丁红李萍董文博侯惠奇; 关键词：联苯亚硝酸激光闪光光解

亚硝酸在冰晶中的存在形态: 2009年; 亚硝酸在冰晶中存在以下平衡:NO2-H+HONOH+H2ONO+H2O+NO+,导致冰晶中的亚硝酸以4种形式的N(Ⅲ):NO2-,HONO,H2ONO+和NO+存在.实验发现,四种N(Ⅲ)在冰晶中分数与pH值有很大关系:pH>3,主要以NO2-和HONO形式存在;pH<3,主要以HONO,H2ONO+和NO+形式存在.冰晶中的N(Ⅲ)借助以上平衡不断产生HONO并释放到大气中,导致冰晶中N(Ⅲ)不断损失.实验还发现,冰晶中N(Ⅲ)损失率随pH值的升高先升高后下降,随N(Ⅲ)初始浓度升高而升高.紫外光能使冰晶中N(Ⅲ)发生光解,但光解速率很慢,加入.OH猝灭剂也不能提高冰晶中N(Ⅲ)的光解率.; 叶招莲曹长青张仁熙侯惠奇; 关键词：亚硝酸损失率光解

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国家自然科学基金(20577006)