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胜利褐煤水蒸气气化制富氢合成气及其固有矿物质的催化作用被引量：17: 2013年; 利用微型固定床反应装置,研究了内蒙古胜利褐煤水蒸气气化过程中H2、CO2、CO和CH4生成规律及其固有矿物质的催化效应。原煤(SL-raw)、盐酸洗脱(SL-HCl)、氢氟酸洗脱(SL-HF)及盐酸洗脱液回添煤样(SL-HCl-Re)在水蒸气气化反应过程中,H2、CO2和CO生成速率存在明显差异,充分说明胜利褐煤中某些固有的矿物质对其水蒸气气化反应具有显著的催化作用,可大幅度提高其气化反应速率,并使其起始气化温度降低96℃,气化反应主体温度降低150℃以上,同时促进了合成气中H2生成,抑制了CO的生成,使胜利褐煤水蒸气气化反应过程中一直维持着较高的H2/CO摩尔比,SL-raw、SL-HCl-Re水蒸气气化所得合成气中H2/CO摩尔比分别为17.3和4.3,而SL-HCl和SL-HF水蒸气气化所得合成气中H2/CO摩尔比均只有1.22。SL-HCl和SL-HF水蒸气气化生成H2、CO2和CO的规律基本相同,说明起催化作用的物质是可溶解在盐酸洗脱液中的矿物质。经过分析,发现矿物质对胜利褐煤水蒸气气化反应的催化作用主要是通过提高水煤气变换反应(WGSR)速度实现的。最后结合文献报道提出了胜利褐煤水蒸气气化反应过程中矿物质的原位催化机理。; 周晨亮刘全生李阳智科端滕英跃宋银敏; 关键词：胜利褐煤水蒸气气化催化

胜利褐煤矿物质脱除及其形貌变化的研究被引量：9: 2012年; 本文采用水、盐酸及氢氟酸逐级处理,对胜利褐煤固有活性矿物质进行逐级脱除,并对矿物质脱除各阶段煤样及对应的煤灰进行SEM和EDS分析。结果表明,水对胜利褐煤的矿物质几乎没有脱除能力,而盐酸对矿物质有较大的脱除能力,可脱除55%以上的矿物质,而氢氟酸对盐酸不能脱除的矿物质脱除率可达85%,盐酸及氢氟酸对胜利褐煤矿物质的总体脱除率达93%以上,说明盐酸及氢氟酸对胜利褐煤矿物质具有很高脱除效率。胜利褐煤经盐酸及氢氟酸逐级处理后,大部分矿物质成分被脱除,矿物质含量大幅度下降,但其总体形貌却没有发生根本性变化。; 宋银敏刘全生滕英跃智科端周晨亮何润霞; 关键词：胜利褐煤 SEM EDAX 表面形貌

固有矿物质对胜利褐煤热解气态产物生成及其动力学特性影响的实验研究被引量：6: 2013年; 利用固定床反应装置,研究了内蒙古胜利褐煤(SL-raw)及其脱除矿物质煤(SL-HF)热解过程中CO2、CO、CH4和H2生成规律,同时通过动力学回归拟合,得到CO2、CO、CH4和H2生成活化能。矿物质的脱除并不影响热解气CO2、CO、CH4和H2依次生成顺序,对CH4热解生成特性几乎没有影响。SL-HF热解过程中CO2和CO生成温度与SL-raw相比分别降低了107 K和168 K,其最大生成速率分别提高和降低了17.1%和18.9%,而H2也降低了30.4%。矿物质的存在,有利于胜利褐煤在热解过程中生成CO+H2含量更高的合成气,同时H2/CO提高37%以上。动力学拟合结果表明,SL-raw和SL-HF热解过程中CO2、CO、CH4和H2生成活化能顺序均为:EH2>ECH4>ECO>ECO2,脱除矿物质的SL-HF热解生成CO2、CO和CH4活化能分别降低33.7%、13.1%和16.9%,H2生成活化能增加32.8%,表明胜利褐煤中矿物质在热解过程中抑制了CO2、CO和CH4的生成,却有利于H2的生成。; 周晨亮刘全生李阳智科端滕英跃宋银敏何润霞; 关键词：胜利褐煤热解活化能 H2

褐煤中矿物质对水泥熟料烧成过程的影响被引量：4: 2014年; 以单位熟料热耗及煤样热值为基准,在水泥生料中分别添加褐煤及烟煤,并在1250℃、1350℃、1450℃下煅烧,模拟水泥烧成的部分过程,分析熟料煅烧过程中褐煤中矿物质成分的不同与硅酸盐矿物产生过程差异的内在联系。结果表明,水泥熟料煅烧过程中,煤炭中非钙硅物质带入量是影响液相初始生成的主要原因,但最终熟料的矿物组成由熟料的率值控制,SM和IM较大时,矿物粘结现象和熔蚀现象比较严重;褐煤添加试样符合上述结论,得到了合理的矿物组成,其中提质褐煤由于其热值高,相同条件下带入非钙硅物质最少,1250℃液相生成较差,同时受KH及SM较高影响,最终水泥矿物发育较差。; 滕英跃赵畅刘全生宋银敏智科端马奇伟; 关键词：褐煤矿物质熟料

蒙古国巴嘎诺尔(Baganuur)褐煤水蒸气气化制富氢合成气及其固有矿物质的催化作用被引量：4: 2013年; 利用固定床气化-色谱联用装置,考察了蒙古国巴嘎诺尔(Baganuur)褐煤的水蒸气气化反应性能,研究对比了巴嘎诺尔褐煤原煤BN-R、盐酸洗煤BN-HCl、氨水洗煤BN-NH4OH、先酸洗后碱处理煤BN-HCl-NaOH及原煤和盐酸洗煤热解预处理煤样BN-R-Char与BN-HCl-Char在水蒸气气化过程中气态产物H2、CO和CO2的生成规律。研究结果表明,上述煤样的水蒸气气化过程中H2、CO和CO2的生成速率存在明显差异,与盐酸洗煤样相比,BN-R、BN-HCl-NaOH及BN-R-Char比对应矿物质脱除煤样的水蒸气气化速率高,充分说明巴嘎诺尔褐煤中某些固有矿物质对其水蒸气气化反应具有显著的催化作用,显著提高了其气化反应速率,使起始气化温度和气化反应主体温度均降低100℃以上,在提高H2和CO2生成量同时,还降低了CO生成量,制得了高H2/CO(物质的量比)的合成气。用盐酸脱除矿物质所得BN-HCl同BN-HCl-Char的水蒸气气化性能相似。与BN-R相比,BN-HCl与BN-HCl-Char水蒸气气化反应性明显下降,说明对巴嘎诺尔褐煤水蒸气气化起催化作用的矿物质成分在盐酸洗脱的矿物质中。经过分析,发现矿物质对巴嘎诺尔褐煤水蒸气气化反应的催化作用,主要是通过提高水煤气变换反应速率实现的。最后,结合文献报道,提出了巴嘎诺尔褐煤水蒸气气化反应过程中矿物质的原位催化机理。; 傲云宝勒德张楹斗周晨亮李阳陈琛智科端宋银敏滕英跃何润霞刘全生; 关键词：水蒸气气化催化

胜利褐煤提质及其表面形貌与物相结构研究被引量：2: 2013年; 利用固定床反应装置,对内蒙古胜利褐煤(SL-raw)在300℃～900℃进行了热解提质,利用SEM(扫描电子显微镜)、XRD(X-射线粉末衍射仪)和FT-IR(红外光谱仪)对不同温度热解所得提质煤焦进行了表面形貌、物相及官能团的分析,研究了热解温度对其影响规律。SEM显微观察表明,胜利褐煤由带有微米级圆形和椭圆形孔道及空隙的植物细胞状结构、片层结构团聚体及离散颗粒状结构等3种主要形态组成。当500℃以上热解,植物细胞状结构表面生成大量的球状颗粒(spherical particles)。在热解过程中通入水蒸气后可以得到表面相对洁净的煤焦。FT-IR检测结果表明当在500℃热解过程中通入水蒸气后,煤焦中的含羟基化合物会与水蒸气发生反应,使得SL-500在3 400～3 700 cm-1处的羟基缔合吸收峰显著减弱,并使煤焦(SL-H2O-D和SL-H2O-T)表面吸附有CO2。随着热解温度提高,整体颗粒尺寸在逐渐减小,同时具有片层结构的团聚体外表面的片层颗粒逐渐变成椭圆形。不同热解温度所得煤焦的XRD结果表明,随着热解温度的升高,煤焦中会有CaS生成。; 周晨亮宋银敏刘全生李阳智科端滕英跃何润霞张楹斗; 关键词：胜利褐煤表面形貌

Cu-Mn catalysts modified by rare earth lantnaum for low temperature water-gas shift reaction被引量：1: 2016年; The Cu-Mn catalysts doped with different amounts of lanthanum(La) for water-gas shift reaction(WGSR) were prepared, and characterized by X-ray diffraction(XRD), temperature-programmed reduction(TPR), temperature-programmed reduction of oxidized surfaces(s-TPR), temperature-programmed desorption of CO_2(CO_2-TPD), infrared spectrum(FT-IR) and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS). Catalytic activities were tested for a water-gas shift reaction. The results showed that the introduction of 0.5 mol.% La could significantly improve the catalyst activity for low-temperature shift reaction compared with the undoped catalyst, which might be from the introduction of La making the Cu and Mn components distribute uniformly and the synergistic effect between Cu and Mn increasing the dispersion of Cu on the surface of the catalyst. The apparent CuO phases besides Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4 were found in the samples with at least 3.0 mol.% La content, and the basic sites increased with the increasing of La contents at a decreased rate. With excessive La doping, La particles would aggregate and cover some active sites, resulting in that Mn could not effectively inhibit the gathering together and growing up of Cu crystalline grain, and decreased the dispersion of Cu on the surface, which resulted in the poor activity of the catalyst for WGSR.; 何润霞王丹丹智科端王斌周华从姜浩强李娜刘全生; 关键词：水煤气变换反应稀土改性程序升温还原 X射线光电子能谱 LA掺杂

胜利褐煤提质过程中水分的迁移及其干燥动力学研究被引量：1: 2014年; 利用低场核磁共振研究褐煤在不同温度下脱水的横向弛豫时间特征及赋存状态演变。结果表明:煤样中水分主要存在于微孔结构中,随着脱水温度的升高,留在样品中水的弛豫时间逐渐缩短,微孔水含量降低。此外,利用热重分析褐煤在连续升温条件下质量的变化,采用FWO法求解活化能。实验结果表明,随着温度的升高,活性能E先逐渐减小而后逐渐增大,当脱水率为60%时活化能E最小(51.79kJ/mol)。实验数据为褐煤干燥工艺和干燥转换点的确定提供了参考。; 滕英跃刘全生智科端余海燕陈琛赵菊芳; 关键词：核磁共振褐煤 NUCLEAR MAGNETIC RESONANCE

氧化钙对胜利褐煤焦水蒸气气化反应性能及微结构的影响被引量：10: 2015年; 研究了CaO对胜利褐煤焦水蒸气气化反应性能及微结构的影响。脱除矿物质的胜利褐煤混合不同含量的CaO后在1100℃下进行热解得到相应的煤焦,采用BET、XRD和Raman技术对其进行表征,同时在微型固定床反应器上对所制得煤焦进行水蒸气气化实验。比较添加CaO不同含量煤焦的反应性表明,添加2%(质量分数)的CaO对煤焦水蒸气气化的催化作用很小,而CaO添加量增大到5%时,煤焦的气化反应性能明显提高。煤焦比表面积随CaO添加量的提高而增大。XRD结果表明,在热解过程中,CaO能有效地抑制煤焦向石墨化方向发展趋势。煤焦002和100峰的峰强度随CaO添加量的增加而降低,且煤焦芳香度从66.8%降至39.9%。Raman光谱结果表明,随着CaO添加量的增加,ID/IG由1.363增加至1.541,IG/Iall由0.423减少到0.394。意味着由于Ca的催化作用,煤中大芳香环结构的裂解速率明显增加,且随CaO添加量的增多,煤焦的无序化程度和晶格缺陷均增大。; 李阳刘洋冯伟赵斌智科端滕英跃宋银敏何润霞周晨亮刘全生; 关键词：氧化钙水蒸气气化微结构拉曼光谱

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国家教育部博士点基金(20111514110001)

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