辽宁省自然科学基金(200922180)
- 作品数：13 被引量：35H指数：4
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- 相关机构：辽宁石油化工大学抚顺石油化工研究院更多>>
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- 相关领域：化学工程理学石油与天然气工程更多>>
- ETAS-10分子筛的合成与层状形貌控制
- 2012年
- 以无机硅源、钛源和铝源为原料,采用水热合成法制备了钛硅分子筛ETS-10及铝取代的钛硅分子筛ETAS-10;借助XRD、SEM、EDX、FTIR、N2吸附-脱附和NH3-TPD技术,研究了凝胶中n(Al2O3):n(TiO2)和甲基纤维素(MC)含量对ETAS-10结晶性、结构形貌和酸性质的影响。表征结果显示,ETS-10晶体为四方切角双锥体,结晶度高而酸性弱,微孔比表面积和孔体积分别为383.75 m2/g和0.16 cm3/g。随n(Al2O3):n(TiO2)的增大,ETAS-10的结晶性和晶体尺寸同步降低,并有塔状或分离的层状聚集体形成。MC显著诱导薄层状ETAS-10晶体的形成,MC含量增至2.7%(w)时,产物以层状ETAS-10晶体为主,层间孔隙率约为0.09 cm3/g;铝嵌入骨架导致ETAS-10弱酸和中强酸量增加;受MC网状结构的限制,层状ETAS-10结晶度降低,但MC对Ti O Ti链生长取向无阻碍作用。
- 刘显灵王侨王磊储刚魏晴晴金英杰
- 关键词：光催化剂晶体形貌
- ZSM-22沸石合成与共生竞争相控制被引量：1
- 2013年
- 在SiO2-Al2O3-K2O-DAH-H2O(1,6-己二胺,DAH)体系中,研究水热合成条件对ZSM-22沸石相对结晶度和相纯度的影响。采用X射线衍射(XRD)和电感耦合等离子体(ICP)技术表征合成产物的结构、物相及化学组成。结果表明,合成胶n(SiO2)/n(Al2O3)在80～110,n(OH-)/n(SiO2)在0.33～0.35和433～438K条件下,合成出系列相纯度较高的ZSM-22沸石。产物相对结晶度和相纯度依赖于合成胶硅铝物质的量比、碱度和晶化温度。适当升高晶化温度有利于提高产物的相纯度和相对结晶度;n(SiO2)/n(Al2O3)在80～110之外,合成胶硅铝物质的量比的降低或提高分别导致ZSM-5或方石英相分率的逐渐增加。此外,纯ZSM-22骨架n(Si)/n(Al)分布于41.8～53.4;与n(SiO2)/n(Al2O3)关联可知,n(Si)/n(Al)比值向该区间中心呈收敛趋势。
- 孙月桥张圆圆杜夏梅金英杰
- 关键词：沸石合成ZSM-5
- 碱酸联合处理法ZSM-22沸石介孔改性研究被引量：2
- 2014年
- 通过水热合成及铵交换制备不同硅铝比的氢型沸石H-ZSM-22;用碱、酸介质对H-ZSM-22样品进行介孔改性。研究起始沸石硅铝比对改性沸石相对结晶度、介孔结构、晶貌和产率的影响。N2吸附-脱附和XRD分析表明,改性沸石兼有结晶性的微孔-介孔结构;随着起始沸石n(Si)∶n(Al)由31.7增至43.2,改性沸石介孔体积出现极大值而结晶度保留率和产率呈相反的变化趋势;典型样品[n(Si)∶n(Al)=37.0]的介孔体积高达0.44cm3/g,结晶度保留率和相对产率分别为56.0%、44.4%。SEM观察显示,改性沸石的附加介孔结构主要源于H-ZSM-22骨架脱硅、脱铝产生的结构缺陷。
- 张园园王德源李洋洋徐丽颖刘金环金英杰
- 关键词：硅铝比介孔结构
- 丝光沸石硅铝比对骨架脱硅衍生介孔结构的影响被引量：7
- 2013年
- 用水热合成和铵交换法制备系列氢型丝光沸石(H-MOR),通过水热碱蚀与碱溶滤联合处理对H-MOR样品进行选择性脱硅和介孔改性。研究H-MOR骨架Si/Al比对改性沸石的介孔结构、酸性和水热稳定性的影响。N2吸附结果表明,碱处理沸石的介孔率随H-MOR硅铝比减少而增加;典型样品(n(Si)/n(Al)=9.43)具有附加介孔结构,介孔体积可达0.082 cm3/g,最可几孔径为4.6 nm;SEM观察显示,改性沸石的介孔结构源于脱硅产生的结构缺陷,晶内介孔呈无序分布;ICP和EDX分析证实,联合碱处理促进H-MOR晶体选择性脱硅(脱硅率均大于93.1%);水热稳定性和NH3-TPD数据表明,介孔改性丝光沸石较好地保持了前体的结晶性和水热稳定性,其酸性与对应H-MOR沸石相匹配。骨架硅铝比影响改性MOR沸石的介孔率,但与沸石脱硅率无相关性。
- 杜夏梅谷迎秋秦菲孙月桥徐丽颖金英杰
- 关键词：硅铝比水热稳定性
- 晶种和季铵盐诱导β沸石合成研究
- 2014年
- 通过对比实验和X-射线衍射技术,研究了四乙基溴化铵(TEABr)和四乙基氢氧化铵(TEAOH)模板剂对β沸石晶体生长的结构导向作用,考察了合成胶硅铝比[n(SiO2)∶n(Al2O3)]和晶化条件对合成沸石相组成的影响。结果表明,以TEAOH为模板剂,在β沸石晶种质量分数0.5%、合成胶n(SiO2)∶n(Al2O3)=37.2~64条件下,合成出相对结晶度较高的纯β沸石。另一方面,以TEABr为模板剂,在晶种质量分数0.5%、晶化温度413K条件下,当n(SiO2)∶n(Al2O3)≤45、晶化时间240~260h时,可以获得结晶度高的单一β沸石;在不含晶种、n(SiO2)∶n(Al2O3)=37.2~72的体系中,合成的沸石β与沸石ZSM-5共生,而且随着硅铝比的增加沸石β质量分数逐渐减少,竞争相ZSM-5的含量急剧增加。
- 刘金环李洋洋徐丽颖张园园金英杰
- 关键词：Β沸石水热合成晶种
- 亚微米FeAlMFI沸石合成、表征及甲醇转化性能被引量：2
- 2012年
- 以硅溶胶、硝酸铁和硫酸铝为原料,四丙基溴化铵为模板剂,甲基纤维素(MC)为微反应器模板,采用水凝胶制约法合成亚微米FeAlMFI沸石。考察了晶化时间、晶化温度和甲基纤维素浓度等因素对合成沸石粒度的影响。利用XRD,ICP,LPSA等手段对样品结构和粒度尺度进行了表征,所合成的沸石为粒径100～200nm的FeAlMFI亚微米沸石。采用催化甲醇制低碳烯烃(MTO)的反应考察了ZSM-5和FeAlMFI沸石的催化性能,结果表明,亚微米FeAlMFI沸石具有较高的活性稳定性,其低碳烯烃选择性可达85.9%。
- 王磊王侨刘显灵殷勤金英杰
- 关键词：甲基纤维素甲醇制低碳烯烃
- 钛硅分子筛ETS-10的合成和表征
- 2012年
- 以硅酸钠溶胶、硫酸钛为起始原料,在含KF碱性水热体系中制备出ETS-10钛硅酸盐分子筛;考察了原料的配比、晶化时间与温度对ETS-10合成的影响。应用XRD、SEM、EDX、FTIR和N2吸附技术表征了合成的ETS-10的结构和物性。结果表明,用组成为n(SiO2)∶n(TiO2)∶n(Na2O)∶n(KF)∶n(H2O)=7.5∶1.0∶5.0∶3.0∶198的凝胶,在463K(48h)和无模板剂的条件下,合成出结晶度良好的ETS-10。ETS-10晶体具有规则的四方切角锥形晶貌和微孔性质,比表面积和孔容分别为383.75cm2/g和0.16cm3/g;典型样品的化学组成接近已知的ETS-10组成表达式(Na,K)2TiSi5O13.4H2O。
- 刘显灵王侨王磊袁鹏金英杰
- 关键词：钛硅分子筛水热合成晶体形貌
- 碱酸改性处理方案对介孔β沸石孔分布和织构性质的影响被引量：3
- 2015年
- 采用水热碱蚀-碱溶滤-酸洗逐级处理方法对Hβ沸石进行介孔改性研究。借助XRD、N2吸附-脱附、SEM、TEM等技术考察了改性方法对改性沸石的介孔形成、介孔孔分布和织构性质的影响;建立了半经验粒内介孔体积分率模型,分析了织构介孔在基质结晶性和体积构成上的差异。实验结果表明,改性沸石具有较高的比表面积和介孔率及倾向于均一化的介孔分布。水热碱蚀导致介孔孔分布趋于均一化;碱溶滤脱硅是沸石产生介孔的关键步骤;酸洗脱铝具有拓孔作用。当Na OH溶液浓度由0.1 mol/L增至0.3 mol/L时,经水热碱蚀-碱溶滤-酸洗-铵交换处理得到的改性沸石的粒内介孔体积比率均保持在70%以上。
- 王亮肖长春刘金环张舒冬封瑞江金英杰
- 层状铝钛硅酸盐Al-JDF-L1的合成与表征被引量：3
- 2013年
- 采用Na2O-TiO2-Al2O3-SiO2-KF-H2O无机体系,在190℃、120h下水热合成出结晶性层状铝钛硅酸盐(Al-JDF-L1)。用XRD、SEM、低温N2吸附-脱附和多重EDX分析表征了产物的晶相、组成和孔结构。表征结果显示,Al-JDF-L1具有与层状钛硅酸盐JDF-L1相同的晶相、形貌结构和微孔吸附性能。当结晶产物的骨架Al/Ti原子比为0.07时,Al(Ⅲ)以AlO4四面体形式嵌入Al-JDF-L1晶体结构,形成单一相Al-JDF-L1层状晶体;当骨架Al/Ti原子比增至0.37时,Al-JDF-L1层状晶体是合成产物的主要晶相,并伴生六方结构的毛沸石竞争相。此外,1.78%(w)甲基纤维素辅助合成的Al-JDF-L1试样(骨架Al/Ti原子比为0.35)具有皱缩的表面层理结构和尺度分布较宽(2.4～35nm)的层间孔,其附加的BJH比表面积和孔隙率明显增加。
- 孙月桥刘显灵杜夏梅张舒冬储刚金英杰
- 关键词：水热合成层状结构
- 碱酸联合处理介孔改性丝光沸石及其结构表征被引量：3
- 2014年
- 以硅溶胶为硅源、铝酸钠为铝源,采用含氟水热合成体系制备了结晶度保留率高、晶体尺寸大的氢型丝光沸石(H-MOR),并采用水热碱蚀-碱溶滤-酸洗法(简称碱酸联合处理法)对H-MOR进行介孔改性,考察了水热碱蚀、碱溶滤与酸洗处理过程对不同硅铝比的H-MOR的介孔结构、晶体形貌、介孔分布、结晶度保留率及收率的影响。实验结果表明,采用碱酸联合处理法可制得介孔率高、孔分布窄的改性H-MOR;水热碱蚀过程诱导晶内介孔的形成与空间分布,酸洗过程促进沸石骨架脱铝且有拓孔作用;随骨架硅铝比的增大,介孔体积和最可几介孔孔径逐渐增大,结晶度保留率和收率呈下降趋势。由硅铝比为50的凝胶得到的改性H-MOR的介孔体积为0.127 cm3/g,介孔比表面积为206.8 m2/g,最可几介孔孔径为5.2 nm。
- 徐丽颖崔亮刘金环张园园李洋洋金英杰
- 关键词：丝光沸石酸洗
