吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室开放课题基金
- 作品数:10 被引量:11H指数:2
- 相关作者:王润伟徐庆红刘亮义建军李明磊更多>>
- 相关机构:吉林大学北京化工大学中国石油天然气集团公司更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金中央级公益性科研院所基本科研业务费专项更多>>
- 相关领域:理学化学工程一般工业技术更多>>
- Pd纳米立方体异质结尺寸依赖的电子界面效应对苯酚加氢反应的促进作用
- 2023年
- 作为生产尼龙6、尼龙66和聚酰胺树脂等各种聚合物的重要原材料,环己酮和环己醇(KA oil)每年在全球的消耗量大约在100万吨.KAoil主要采用苯酚加氢法和环己烷氧化法制备,其中苯酚加氢法可以在相对温和的反应条件下实现较高的选择性.目前,Pt基和Pd基非均相催化剂因具有良好的可重复使用性成为加氢反应的主流催化剂,但在实际应用中却面临着催化剂价格昂贵的问题.因此,减少贵金属的消耗量以降低KAoil的最终生产成本,开发探索出更高效的方法最大程度提升贵金属纳米催化剂的活性成为核心问题.目前,研究者致力于通过调控催化剂的金属粒径、合金结构和催化剂孔结构来提高金属纳米催化剂的苯酚加氢活性.近期研究发现,酸性氧化物载体可以用来提升负载金属中心的苯酚加氢活性,可以通过改变金属周围的微环境进一步提高金属活性.本文通过构建尺寸可调控的Pd纳米立方体/硫掺杂碳载体异质结结构,提出一种特殊的电子界面效应成功地提高了活性中心Pd纳米立方体的苯酚加氢活性.在金属/半导体载体异质结中,由金属和半导体之间所形成的肖特基势垒所驱动,电子在金属和半导体载体的界面处发生转移直至金属和半导体载体的费米能级达到平衡,最终在金属和半导体界面处形成由富电子侧和贫电子侧组成的电子界面.有限元计算、密度泛函理论计算、X射线光电子能谱和紫外光电子能谱结果表明,负载到硫掺杂碳载体上的Pd纳米立方体的电子密度和Pd纳米立方体的尺寸有着独特的线性关系.CO程序升温脱附实验结果表明,尺寸更小的Pd纳米立方体拥有更多的表面原子,因此苯酚转化率会随着Pd纳米立方体尺寸的减小而增加,但根据表面原子来计算转换频率(TOF),三种不同尺寸的未负载的Pd纳米立方体的TOF值均约为2.将Pd纳米立方体负载到硫掺杂碳载体上之后
- 夏思源李奇远张仕楠许冬林秀孙露菡许景三陈接胜李国栋李新昊
- 关键词:非均相催化
- 新型大孔有机膦酸锆的合成及其表征被引量:1
- 2012年
- 论文以草甘膦锆(ZrGP)为原料、乙二醇和乙醇混合物为共撑物,介绍了一种新型孔材料的合成方法。利用乙醇将草甘膦锆层板撑开后,乙二醇两端的羟基与草甘膦锆内不同层板上的羧基发生脱水成酯反应,进而生成窗口型孔材料。扫描电镜和XRD分析表明,合成得到的材料内部孔径大约为55 nm左右,是典型的大孔。由于所形成的孔壁由无机骨架和有机链共同组成,该孔材料具有较大的比表面积,达到260 m2.g-1。此外,该孔材料孔内存在大量的可配位基团,因而该材料在吸附、催化等领域会有广阔的应用前景。
- 贾云洁张月娟李明磊王国华王润伟徐庆红
- 关键词:酯化脱水成孔
- Eu^(3+)掺杂SiO_2微球的制备及发光性质被引量:2
- 2014年
- 分别采用碱催化法、酸催化法及种子法合成Eu3+掺杂SiO2微球.结果表明:种子法为合成Eu3+掺杂SiO2微球的最佳合成方法,所得产物为粒径均一(直径370~380nm)、单分散性和球形度均较好的微球;在紫外光激发下,微球表现出较强的Eu3+特征红光发射.
- 龚丽娜邹海峰郑克岩吕蕾盛野霍启升
- 关键词:EU^3+掺杂单分散性SIO微球种子法
- 新型钒卤代过氧化物酶模型化合物的合成、结构及仿生催化活性被引量:2
- 2011年
- 模拟卤代过氧化物酶活性中心钒的配位环境设计合成了新的蝎型聚吡唑硼酸盐钒氧化合物VO(HB(3,5-Me2pz)3)(3,5-Me2pz)(HOOCCH2CH2COO)(1)和VO(HB(3,5-Me2pz)3)(3,5-Me2pz)(C5H4NCOO)(2),通过X射线单晶衍射确定了它们的结构.基于钒(Ⅴ)在水体系中于弱酸性条件下具有催化苯酚红溴化成溴酚蓝的特性,研究了蝎型钒(Ⅳ)氧化合物的催化性能,发现类似条件下蝎型钒(Ⅳ)氧化合物同样存在仿生催化活性,运用分子轨道理论对催化机制进行了分析.
- 曹运珠李章朋邢永恒魏东明蒲志凤葛茂发施展
- 关键词:聚吡唑硼酸盐晶体结构
- LaPO_4∶Eu^(3+)—Fe_3O_4光-磁复合材料的合成与性能研究被引量:1
- 2014年
- 采用2步水热法合成了LaPO4∶Eu3+-Fe3O4复合材料.在LaPO4∶Eu3+-Fe3O4复合材料中,LaPO4∶Eu3+为单斜晶相,呈纳米棒状,纳米棒的直径和长度分别为20~100nm和0.2~1μm;Fe3O4为正交晶相、呈20~30nm的颗粒状,Fe3O4粒子紧紧附着在LaPO4∶Eu3+纳米棒的表面;样品的磁性和发光性质研究表明所合成的LaPO4∶Eu3+—Fe3O4复合材料既具有发光性质又具有磁性.
- 朴栋海杨莉庞广生孙尚梅陈铁
- 关键词:水热
- 5,10,15,20-四(氮-烷基)咔唑卟啉及其稀土乙酰丙酮配合物的合成与荧光性能被引量:1
- 2016年
- 设计合成新型咔唑取代的卟啉衍生物5,10,15,20-四(氮-烷基)咔唑卟啉及其稀土乙酰丙酮配合物(Ln=Gd,Tb,Dy),并通过紫外-可见光谱、红外光谱、核磁共振氢谱、质谱及摩尔电导等方法对配合物进行表征,研究其荧光性质.实验结果表明:室温下稀土金属卟啉配合物Q带荧光的量子产率为0.007 79~0.158,是由稀土金属离子性质及无辐射跃迁强度不同所致.
- 李政于苗
- 关键词:卟啉
- 氨基苯甲酸构筑的过渡金属微孔材料的设计、合成及光催化性能研究
- 作为最简单的有机生产原料,苯酚在各种化学工业中应用十分广泛。然而,当酚类化合物的含量严重超标时,将会导致水生植物和农作物的死亡。所以必须采取一些手段来处理其对环境造成的污染。近年来,利用金属有机骨架材料作为光催化剂的降解...
- 王颖
- 关键词:过渡金属苯酚废水
- 文献传递
- 偏锡酸锌纳米晶簇的室温合成被引量:1
- 2013年
- 借助谷氨酸的辅助,采用沉淀法于室温制备出ZnSnO3纳米晶簇,利用X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和比表面积分析(BET)等技术对样品进行了表征,测试了样品对刚果红溶液的光催化降解活性.
- 常海波朴栋海潘庆芝庞广生孙尚梅
- 关键词:沉淀法谷氨酸
- 三维介孔氨基三亚甲基膦酸锆的合成及其担载铁催化剂的甲醛催化氧化活性被引量:3
- 2013年
- 以氧氯化锆和氨基三亚甲基膦酸(ATMP)为原料合成了一种新型介孔材料氨基三亚甲基膦酸锆(NTAZP)。使用XRD、FTIR、TG-DTA和SEM等手段对所合成的介孔材料进行了结构表征和形貌分析。然后以NTAZP为载体,用Fe(NO3)3水溶液处理,得到担载Fe3+的氨基三亚甲基膦酸锆。研究结果表明,Fe3+被吸附到载体孔道中后,NTAZP结构未被破坏,Fe3+离子与NTAZP孔壁骨架上的N发生了配位作用。铁担载NTAZP(NTAZP-Fe3+)对甲醛氧化具有良好的催化活性,催化反应条件温和,催化剂稳定性良好。以载体NTAZP担载铁还避免了Fe3+进入水体,催化剂得以回收利用,避免造成二次污染。NTAZP-Fe3+是一种高效绿色的新型小分子醛类化合物氧化催化剂。
- 贾云洁李明磊崔纪利刘亮王润伟义建军徐庆红
- 关键词:催化催化剂催化剂制备催化剂载体介孔
- 铟基双金属配位聚合物的合成、结构及荧光性质被引量:2
- 2018年
- 采用溶剂热法合成了2个基于双金属的配位聚合物[In(OH)Cu(TBA)_2(C_2H_6OH)]·NMF(1)和[In_(0.5)Cd_(0.5)(TBA)(CH_3OH)][NO_3]_(0.5)·2NMF(2)(H_2TBA=四氮唑羧酸).通过X射线单晶衍射、元素分析、热重分析等手段对其结构和组成进行了表征.在配合物1中,无限的In(OH)In链和四配位金属铜离子通过线性配体连接拓展为三维中性骨架结构.与配合物1相比,配合物2中的金属铟和镉具有相同的配位模式,形成了无限的In(OH)In[或Cd(OH)Cd]链次级结构单元,通过配体桥连为三维阳离子骨架结构.应用TOPOS 4.0软件对2个配合物进行拓扑分析,结果表明,配合物1为(4,4,8)连接的网络结构,而配合物2为(4,8)连接的网络结构.利用荧光光谱对配合物2进行了离子检测研究,结果表明其荧光强度随着金属离子的不同而变化.值得指出的是,金属离子Li^+使配合物2的荧光强度增强最多,比配合物2的荧光强度提高约3.5倍,而Fe^(3+)却使配合物2的荧光强度几乎发生猝灭.因此,配合物2在金属离子Li^+和Fe^(3+)的识别上具有潜在的应用价值.
- 王冬梅刘子华李光华刘云凌李春霞
- 关键词:溶剂热合成配位聚合物荧光性质