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生物质化学制氢技术研究进展被引量：11: 2014年; 可再生生物质制氢是未来氢能的主要来源,涉及到化学制氢和生物制氢.生物质化学制氢技术包括生物质气化、热解、超临界转化等常规热化学法制氢和生物质解聚液相产物的蒸汽重整、水相重整、自热重整和光催化重整制氢等技术.对以上生物质制氢方法进行了综述,对反应条件、反应机理、催化剂使用、技术经济性及各自存在的优缺点进行分类整理与比较.认为生物质气化制氢及热解制氢技术的发展较成熟,可以实现规模化生产,但是制氢的选择性和产氢率不高;生物质液相产物催化重整制氢技术更适合较大规模的集中制氢,转化率和产氢率高,但技术途径复杂.对生物质制氢技术进行了展望.; 陈冠益孔韡徐莹李婉晴马隆龙颜蓓蓓陈鸿; 关键词：生物质制氢催化重整

甲烷液相催化氧化制甲醇反应介质的研究进展被引量：3: 2014年; 甲烷直接催化氧化制甲醇的研究,对于实现甲烷直接转化及边远地区天然气和油田伴生气的输配利用具有重要意义。从反应介质的角度对甲烷直接液相催化氧化制甲醇的研究进展进行了评述,分析了发烟硫酸、醋酸-杂多酸体系、离子液体、水介质的优缺点,并对该领域未来的研究和发展方向进行了展望。; 潘冬晖陈冠益康淑娟马文超颜蓓蓓刘军唐永春; 关键词：甲烷甲醇反应介质液相催化氧化

高温Shilov甲烷转化反应的机理和反应动力学研究（英文）: 2015年; 传统的Shilov反应是以Pt Cl2作为催化剂在水溶液中实现甲烷转化的,该反应的条件温和,在低至80°C时即可将甲烷中非常稳定的C–H键活化.然而,如果将反应温度提高达100°C以上,催化剂Pt（II）则非常容易发生歧化反应转化为Pt（0）或者Pt（IV）,其中Pt（0）将会以沉淀的形式存在于反应溶液中.所以该反应只能在较低的温度进行,Shilov体系也只能得到较低的甲烷转化率,因此如何避免高温时催化剂因沉淀失活成为了提高反应转化率的研究重点.本文重点考察了高温条件下Shilov体系的反应机理和反应动力学,从而寻求提高催化体系活性和稳定性的途径.我们在特殊设计的金管反应器中进行了一系列的H/D置换实验,通过GC根据产物不同的分子量来分析检测.实验中,利用特殊设计的金管反应器可将反应压力增加到25.5 MPa,此时甲烷的溶解度与常温条件下（~60°C）相比可被提高1000倍以上,因此甲烷的转化率大大提高.在高温（~200°C）条件下的Shilov体系的水溶液中添加了CD3COOD,F3COOD,D2SO4,DCl和一系列阳离子为[1mim]＋的离子液体来考察它们对催化剂沉淀的抑制作用,结果发现,在140°C时添加30%CD3COOD可在少量催化剂存在的条件下就能够明显促进H/D交换,与Shilov的结论吻合.这可能是由于CD3COO基团的螯合作用造成的,但将反应温度升到150°C时则不可避免的生成了Pt（0）沉淀.而F3COOD却在较多催化剂的条件下仍未表现出明显作用,可能是因为F较强的亲电子性使得F3COO基团的螯合作用变弱所致.在140°C时,D2SO4和DCl均能有效抑制Pt（0）沉淀的生成,尤其是DCl,在185°C反应24 h后仍能够稳定水溶液中的Pt基催化剂,但是在该条件下D2SO4却并没有作用.我们还发现,Cl–的浓度与沉淀的抑制直接相关,浓度越高对Pt基催化剂的稳定作用越强,但质子浓度的增加则对沉淀现象没有太大影响,我们推断原因是大; 康淑娟马琦生陈维群陈冠益唐永春; 关键词：催化剂失活

NiFe/CeO_2催化剂上乙二醇水相重整制氢被引量：3: 2017年; 以CeO_2为载体,制备了负载型复合Ni Fe/CeO_2催化剂,用于乙二醇的水相重整制氢.利用N_2吸附脱附(N_2 adsorption-desorption)、X-射线衍射(XRD)和H2化学吸附(H_2 temperature program reduction)对催化剂的结构进行了表征,并考察了Ni/Fe摩尔比对乙二醇水相重整制氢效果的影响以及催化剂的可重复使用性.实验结果表明:在Ni_1Fe_2/CeO_2催化剂上的乙二醇水相重整制氢反应中,H_2选择性为89.27%,,乙二醇转化率为99.13%,,烷烃选择性为11.43%,;催化剂重复使用5次以后,仍然保持初始活性的65%,左右.; 陈冠益李婉晴颜蓓蓓单锐姚金刚马文超; 关键词：CEO2 乙二醇

葡萄糖超临界水气化制氢Ni/Zr(Ce,Y)O2-δ催化剂改性研究被引量：1: 2020年; 采用共沉淀法制备了ZnO或Co改性的Ni/Zr(Ce,Y)O2-δ(NZCY、ZnO-NZCY和Co-NZCY)催化剂,将其应用于间歇式反应釜进行葡萄糖超临界水气化(SCWG)制氢研究。反应条件:进料质量分数10%、温度500℃、压力23~24 MPa。结果表明:使用NZCY后,葡萄糖SCWG的氢气产量为17.01 mol·kg-1,为不加催化剂的7.62倍,碳气化率为75.46%,使用ZnO和Co改性的催化剂后碳气化率分别继续增至79.28%和78.54%。使用Co-NZCY后氢气产量继续增至18.46 mol·kg-1,略高于ZnO-NZCY,但甲烷产量略低于ZnO-NZCY。可见,Co利于水气转换反应,而ZnO利于甲烷化反应。采用XRD、SEM、N2吸脱附等手段对催化剂进行表征,发现催化剂具有良好的水热稳定性和抗积碳性,可归因于ZnO或Co与Ni单质以及Zr(Ce,Y)O2-δ载体之间的协同催化作用。; 连晓燕朱超黄建兵; 关键词：催化剂制氢水热稳定性

超临界水中煤气化制氢热力发电系统的构建及其能量转化机理分析被引量：6: 2014年; 提出1种新型超临界水中煤气化制氢热力发电系统,该系统使煤在超临界水中气化的产气直接发生氧化反应加热蒸汽,驱动透平发电。以常规煤直接燃烧推动超临界机组再热循环系统为参照,新系统能量效率相对参照系统高出4.5%,效率提高23.1%。进而,基于能的品位概念和图像分析法,研究超临界水中煤气化制氢过程中化学能与物理能的能量品位关系,阐明新系统损失减少和热源品位提升的机理。结果表明:新系统大大提高了化学能的利用效率,能量品位匹配更加地合理。; 闫秋会苗海军张莉罗杰任; 关键词：煤超临界水

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国家重点基础研究发展计划(2012CB215303)

文献类型

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机构

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