国家重点基础研究发展计划(2012CB215001) 作品数:23 被引量:127 H指数:7 相关作者: 张睿 孟祥海 刘植昌 申宝剑 刘海燕 更多>> 相关机构: 中国石油大学(北京) 中国石油 东北石油大学 更多>> 发文基金: 国家重点基础研究发展计划 国家自然科学基金 教育部“新世纪优秀人才支持计划” 更多>> 相关领域: 石油与天然气工程 化学工程 理学 一般工业技术 更多>>
Preparation of phosphorus-modified PITQ-13 catalysts and their performance in 1-butene catalytic cracking 被引量:6 2014年 A series of phosphorus-modified PITQ-13 catalysts was prepared by wet impregnation of NH4H2PO4 solution into an HITQ-13 parent. The catalysts were characterized using XRD, N2 adsorption, MAS NMR and NH3-TPD. Their catalytic performance in 1-butene catalytic cracking was evaluated in a fixed fluidized bed reactor. The results showed that the crystallinity, surface area and pore volume of P-modified PITQ-13 catalysts decreased with the increasing amounts of P. The number of weak acid sites increased, whereas that of strong acidity decreased. The selectivity to propylene in 1-butene cracking reactions increased because of the decrease in strong acidity. The yield of propylene achieved 41.6% over PITQ-13-2 catalyst with a P content of 1.0 wt%, which was 5.1% greater than that achieved over HITQ-13 catalyst. Penghui Zeng Yun Liang Shengfu Ji Baojian Shen Honghai Liu Baojie Wang Hongjuan Zhao Mingfu Li关键词:ZEOLITE PHOSPHORUS 1-BUTENE CRACKING 蓬莱与达里亚减压馏分的催化裂化反应规律 2015年 利用小型固定流化床实验装置考察了蓬莱与达里亚减压馏分(VGO)的催化裂化反应性能,研究了反应温度、剂油比、空速和水油比对产物分布的影响。结果表明:轻油收率随反应温度与剂油比的减小以及空速与水油比的增大而增大;在反应温度500℃、剂油质量比6、质量空速20h-1和水油质量比0.08的工业操作条件下,蓬莱VGO的转化率为92.18%,轻油收率为62.62%,总液体收率为81.71%,达里亚VGO的转化率为94.14%,轻油收率为64.14%,总液体收率为82.63%;在反应温度490℃、剂油质量比5、质量空速25h-1和水油质量比0.10的较优操作条件下,蓬莱VGO的转化率为91.98%,轻油收率为66.54%,总液体收率为84.09%,达里亚VGO的转化率为93.59%,轻油收率为70.98%,总液体收率为84.86%。总体来说,达里亚VGO的裂化性能优于蓬莱VGO。 苑少军 任天华 王梦瑶 周嘉文关键词:催化裂化 轻烃催化裂解气分离技术对比 2018年 采用Aspen Plus软件对深冷分离法、油洗吸收法、利用混合吸收-吸附方法改进的油洗吸收法及利用CaX分子筛吸附法改进的油洗吸收法等四种轻烃催化裂解气的分离方法进行了的流程模拟,对各方法的分离效果进行了评价,并综合考虑了投资、能耗和产物回收率等因素的影响。模拟结果表明,深冷分离法较成熟,仍然具有较大的优势;油洗吸收法没有完全避免深冷,投资高、能耗高、烷烃回收率低;利用混合吸收-吸附方法改进的油洗吸收法投资减小,能耗有所降低,但是乙烯回收率低,产品化率不高;利用CaX分子筛吸附法改进的油洗吸收法避免了深冷,降低了投资,同时乙烯回收率较高,在催化裂解工艺的裂解气分离过程中有着一定的应用价值。 张嘉兴 张睿 孟祥海关键词:催化裂解 磷铝复合改性ZSM-5分子筛及其催化性能 被引量:10 2016年 ZSM-5分子筛是一种重要的高硅铝比择形催化剂,具有较强的酸性和较好的热、水热稳定性,通过对该分子筛进行磷与铝的复合改性,对其酸性质和孔结构进行了调变。研究结果表明,当磷铝负载量(质量分数)大于10%时,磷铝物种以片状形式沉积在ZSM-5分子筛表面,不仅提高了分子筛的酸量,还形成了孔径在10 nm左右的介孔。这种高酸性的多级孔结构使其正辛烷裂化转化率明显提高,丙烯收率增加20%以上;在重油催化裂化评价反应中降低了渣油和焦炭收率,丙烯的收率提高了1%。 李晓慧 郑庆庆 米硕 申宝剑关键词:ZSM-5分子筛 水热 酸性质 Pt/TiO_2/ZSM-5催化剂的制备及其催化转化正丁烷 被引量:7 2016年 采用溶胶-凝胶法和等体积浸渍法,分别对ZSM-5分子筛进行Ti O2改性和Pt负载,获得了具有脱氢-裂解双功能的Pt/Ti O2/ZSM-5催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、TEM、XPS和NH3-TPD对样品的晶体结构,孔结构、形貌、活性金属价态和酸性质等进行了表征,并研究了正丁烷在此催化剂上催化转化制备低碳烯烃的反应规律。研究结果表明,Ti O2的引入,一方面使得改性后的ZSM-5分子筛获得了额外的酸性中心,特别是强酸性位含量的增加,有助于促进正丁烷的活化;另一方面Pt与Ti O2之间存在"金属-载体"强相互作用(SMSI),在H2还原气氛下,Pt能够促进Ti O2的还原,生成Ti3+物种,而Ti3+的存在增加了Pt周围的电荷密度,降低了Pt对低碳烯烃(2C^=-3C^=)的吸附能力,抑制了深度脱氢和生焦反应,从而提高双功能催化剂对烯烃的选择性。当H2还原温度为450℃时,Pt/10Ti O2/ZSM-5催化剂在625℃下的正丁烷转化率为76.1%,低碳烯烃(2C^=-3C^=)收率为50.9%,分别比Pt/ZSM-5催化剂提高了16.7%和12.6%。 刘佳 姜桂元 赵震 韩善磊 张耀远 杨庆鑫 孙乾耀 王雅君关键词:催化剂 分子筛 低碳烯烃 轻烃催化裂解制低碳烯烃反应规律与原料特征化 被引量:6 2016年 利用小型固定床实验装置对比研究了轻烃模型化合物的催化裂解性能,从优到劣的顺序依次是正构烯烃、正构烷烃、环烷烃、异构烷烃、芳香烃。正构烷烃、异构烷烃与环烷烃催化裂解的总低碳烯烃收率有较大差别,但是总低碳烯烃选择性却均在56.57%左右。研究了直馏石脑油的催化裂解性能,发现乙丙烯收率和总低碳烯烃收率随反应温度的升高及重时空速的降低而逐渐增大;在反应温度680℃、重时空速4.32 h-1和水油稀释比0.35的条件下,乙丙烯收率35.87%(质量),总低碳烯烃收率为41.94%(质量)。针对轻烃催化裂解提出了原料特征化参数KF,它是原料H/C原子比、相对密度与分子量的函数,能较好地表征轻烃原料的催化裂解性能。 张睿 刘贵丽 王亚东 刘海燕 刘植昌 孟祥海关键词:固定床 轻烃 裂解 丙烯 改性介质的调变对NaY沸石后处理及其催化裂化性能的影响 被引量:2 2016年 Y型沸石作为FCC催化剂的主要活性组分,其酸性能和孔结构的改性效果直接决定了催化剂的性能优劣。选取酸性能为调变对象,分别采用两种不同的改性介质(Ce Y焙烧气氛和铵离子交换p H)对Na Y沸石进行后改性处理。将所得的改性Y沸石进行了红外(IR)、X光电子能谱(XPS)和低温氮气物理吸附等表征分析。最后,使用真实油品VGO在固定流化床反应评价装置ACE上对改性样品的催化性能进行了评价。研究发现,选取Ce离子作为改性介质时,可通过改变后处理过程中的焙烧气氛来调变沸石不同酸类型的分布(Br?nsted/Lewis acid,B/L),实现对应的USY沸石的催化性能的调控;选取铵离子作为改性介质时,适当地调节第1次铵离子交换p H的苛刻程度,能够在调变超稳Y沸石B酸量的同时提高Y型沸石的介孔体积。 李江成 任申勇 郑庆庆 郭巧霞 申宝剑关键词:水热处理 分子筛 Cr掺杂ZSM-5双功能催化剂的制备及其催化裂解正丁烷 被引量:17 2016年 采用原位合成的方法制备了Cr掺杂的ZSM-5分子筛,研究了Cr含量对于正丁烷催化裂解性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis)、拉曼光谱(Raman)、氨程序升温脱附技术(NH3-TPD)和吡啶红外(Py-FTIR)等表征手段研究了分子筛的结构、Cr物种的存在状态以及分子筛的酸性。研究结果表明,部分Cr进入分子筛的骨架,以单分散的形式存在,当Cr含量较低时,Cr的引入对于分子筛的弱酸性没有太大的影响。少量Cr的引入会极大提高正丁烷的转化率和乙烯、丙烯的收率,当Cr/Al摩尔比为0.04,反应温度为650℃时,正丁烷的转化率达到99.2%,乙烯、丙烯的收率达到53.8%,分别比未改性的ZSM-5高15.5%和5.0%。这可能是由于Cr活性组分的脱氢性能和分子筛的酸性形成协同作用,促进了正丁烷的高效转化。 赵丹 袁美华 张耀远 姜桂元 赵震 刘佳 韩善磊 孙华倩关键词:CR掺杂 ZSM-5分子筛 双功能 催化裂解 介孔IM-5分子筛的制备及其正庚烷催化裂解性能研究 <正>IM-5分子筛由于具有相互连通的二维十元环孔道,适宜的酸性以及良好的水热稳定性等特点而在烃类转化反应中表现出良好的催化性能[1,2,3],但由于其孔径较小,大分子反应物与产物分子在孔道内的扩散易受到限制,导致副反应... 肖霞 姜桂元 赵震 段爱军 王雅君 刘坚 韦岳长文献传递 Promoted catalytic performances of highly dispersed V-doped SBA-16 catalysts for oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene 被引量:2 2016年 V-doped SBA-16 catalysts (V-SBA-16) with 3D nanocage mesopores have been successfully synthesized by a modified one-pot method under weak acid condition. The obtained materials were characterized by means of small angle XRD, N2adsorption–desorption, TEM, UV–Vis and UV-Raman spectroscopy. These characterization results indicated that well-order mesoporous structures were maintained even at higher vanadium loadings and high concentration of VOxspecies were incorporated into the framework of SBA-16 support. The catalytic performances of V-SBA-16, V/SBA-16 and V/SiO2catalysts were comparatively investigated for the oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene. The highest selectivity to ethylene of 63.3% and ethylene yield of 25.6% were obtained over 1.0V-SBA-16 catalyst. The superior catalytic performance of V-SBA-16 catalysts could be attributed to the presence of isolated framework VOxspecies, the unique structure of SBA-16 support and weak acidity. Moreover, V/SiO2catalyst exhibited relatively poor catalytic activity duo to the formation of V2O5nanoparticles on the surface of SiO2support and the low dispersion of VOxspecies. These results indicated that the catalytic performances of the studied catalysts were strongly dependent on the vanadium loading, the nature and neighboring environment of VOxspecies and the structure of support. © 2016 Lian Kong Jianmei Li Qinglong Liu Zhen Zhao Qianyao Sun Jian Liu Yuechang Wei关键词:CATALYSTS DEHYDROGENATION ETHANE ETHYLENE VANADIUM