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煅烧温度对γ-Fe_2O_3催化剂结构及其脱硝活性的影响被引量：8: 2015年; 采用沉淀-微波热解法,以Fe SO4·7H2O为铁源制备环境友好的γ-Fe2O3催化剂,结合XRD（X射线衍射）、N2等温吸附-脱附、SEM（扫描电子显微镜）、EDS（能谱仪）等手段对催化剂样品的晶相、孔结构、表面形貌、表面元素组成等进行表征,并考察其NH3-SCR（选择性催化还原）脱硝性能,研究煅烧温度对γ-Fe2O3催化剂物性及NH3-SCR脱硝性能的影响规律.结果表明：300、350和450℃下煅烧制备的催化剂中生成的杂质α-Fe2O3对SCR反应不利,而400℃煅烧制备的γ-Fe2O3催化剂脱硝性能最优,NOx转化率最高可达95%以上,XRD结果表明其纯度高,并且在60~100 nm孔径区间具有发达的孔隙结构,有利于SCR反应进行;随着煅烧温度升高,γ-Fe2O3催化剂表面晶格氧逐渐增加,颗粒形貌经历了片状颗粒（300、350℃）→球状颗粒（400℃）→针状颗粒（450℃）的变化过程,均匀的球状颗粒形貌及其表面丰富的晶格氧是400℃煅烧制得催化剂具备最优脱硝性能的重要因素.; 王栋张信莉彭建升路春美韩奎华徐丽婷; 关键词：选择催化还原脱硝催化剂 Γ-FE2O3 煅烧温度

铁铈复合氧化物催化剂SCR脱硝反应动力学研究被引量：15: 2013年; 利用共沉淀法制备了铁铈复合氧化物催化剂,在积分实验系统上考察了NO初始浓度、NH3/NO比及O2浓度对其SCR脱硝活性的影响;并借助微分系统探讨了其SCR脱硝的催化反应动力学,构建了铁铈复合氧化物催化剂的催化脱硝反应动力学模型。实验结果表明,NO初始浓度越高,每克催化剂的NO转化率越高;随着NH3/NO比的增加,NO转化率先迅速增加后趋势减缓,最终趋于稳定;O2在NH3-SCR反应中起着重要的作用;在175～225℃下,Fe0.95Ce0.05Oz催化剂的NO和NH3反应级数分别为1级和0级,O2的反应级数接近0.5级,该反应的表观活化能为42.6 kJ/mol。; 熊志波郭东旭路春美张信莉; 关键词：反应动力学

磁性γ-Fe_2O_3催化剂NH_3-SCR脱硝反应动力学研究被引量：6: 2015年; 采用沉淀法制备磁性γ-Fe2O3脱硝催化剂,通过瞬态动力学方法考察NH3、O2气体浓度对催化剂选择性催化还原(SCR)脱硝率的影响,在消除内外扩散阻力基础上应用稳态动力学研究方法构建SCR脱硝本征反应动力学模型。实验结果表明:NH3能快速在催化剂表面活性位上吸附活化;NO的吸附及其活性过渡中间体的形成在SCR反应中起控制作用;O2浓度小于1%时,其浓度的提高促进了磁性γ-Fe2O3催化剂SCR反应进行;在试验条件下,磁性γ-Fe2O3催化剂的NO、NH3、O2的反应级数分别为0.41、0、0.27,但当O2浓度>1%时,其反应级数为0,研究得到磁性γ-Fe2O3催化剂SCR表观反应活化能为28.77 k J/mol。; 彭建升王栋张信莉路春美牛胜利李婧徐丽婷; 关键词：动力学活化能

Fe对MnO_x催化剂低温SCR脱硝性能的影响被引量：8: 2014年; 采用共沉淀法制备一系列Fe改性的MnOx催化剂,在固定床模拟燃煤烟气气氛下考察其脱硝活性,同时借助N2吸附及XRD等研究Fe添加对MnOx催化剂低温SCR脱硝活性的促进机理。结果表明,Fe的添加显著提高了MnOx的低温NOx转化率,并将其活性温度窗口向低温段拓宽了55℃;其中,Fe0.3Mn0.7Ox催化剂在30 000h-1下具有最佳低温SCR活性,自90℃其NOx转化率均高于95%;铁、锰组分间的协同作用能提高催化剂中锰氧化物的分散度,增大催化剂的比表面积和比孔容并优化其孔径分布,进而提高MnOx催化剂的低温SCR脱硝活性。; 张信莉路春美王栋徐丽婷彭建升; 关键词：MNOX 低温SCR 催化剂

铁基催化剂的微波水热处理对其SCR脱硝性能的影响被引量：7: 2014年; 利用微波对共沉淀制备的铁铈钛复合氧化物催化剂前驱体进行水热处理,探讨了微波水热处理对铁基催化剂低温SCR脱硝性能的优化;并对微波水热处理条件的影响进行了正交分析.结果表明:对铁基催化剂前驱体进行微波水热处理,可提高其低温SCR脱硝性能,使其脱硝温度窗口向低温偏移;且微波水热处理的低温优化效果与催化剂中Fe/Ti摩尔比密切相关,Fe/Ti摩尔比越小,微波水热处理的低温优化越强;微波加热方式和微波辐射时间会影响微波水热处理对铁基催化剂SCR脱硝性能的低温优化;在相同微波辐射时间条件下,当P30逐渐变为P80,微波水热处理对铁基催化剂低温SCR脱硝的促进作用降低;在P30条件下,微波辐射15min使铁基催化剂具有最佳低温SCR脱硝活性.; 熊志波金晶路春美郭东旭张信莉; 关键词：铁基催化剂

不同沉淀条件制备γ-Fe_2O_3催化剂的表征及其NH_3-SCR性能被引量：3: 2014年; 采用不同沉淀工艺制备磁性γ-Fe2O3催化剂,在固定床上对其NH3-SCR性能进行研究,借助XRD和N2吸附分析揭示了其物性.结果表明,采用正向滴定法、NH4OH作为沉淀剂制得的y-Fe2O3催化剂纯度高,结晶度适宜,孔径主要分布于2 ～ 5nm,有利于脱硝;实验工况下,325 ～400℃温度区间内,其脱硝效率保持90％以上.沉淀剂种类及其加入方法直接影响催化剂的脱硝性能,不当的沉淀工艺会导致α-Fe2O3生成、晶粒直径过大、孔结构塌陷等问题,不利于脱硝.; 王栋路春美张信莉刘洪涛徐丽婷彭建升; 关键词：选择性催化还原脱硝性能

Mn掺杂对磁性γ-Fe_2O_3低温SCR脱硝活性的影响被引量：5: 2014年; 采用共沉淀法制备一系列Fe_1-xMn_xO_z（x为Mn物质的量比,x=0、0.1、0.3、0.5）磁性催化剂,考察Mn掺杂对γ-Fe₂O₃催化剂低温SCR脱硝活性的影响规律。结果表明,Mn掺杂能显著提高γ-Fe₂O₃的低温SCR脱硝活性,并拓宽其活性温度窗口;Fe_0.7Mn_0.3O_z催化剂的低温SCR脱硝活性最高,在125²00℃其NO_x转化率约为100%。N₂吸附及XRD分析结果表明,Mn的掺杂能优化γ-Fe₂O₃催化剂的孔隙结构及孔径分布,增大其比表面积和比孔容,并与催化剂中铁氧化物相互作用形成良好固溶体,从而提高γ-Fe₂O₃催化剂的低温SCR活性。; 张信莉王栋陈莲芳路春美熊志波; 关键词：MN掺杂

铁铈复合氧化物催化剂SCR脱硝的改性研究被引量：19: 2013年; 利用共沉淀法制备了铁铈催化剂,考察添加钛、锆、钨和钼对其SCR脱硝的改性规律。结果表明,钨和钼的添加提高了铁铈催化剂高温脱硝性能,却使其低温活性有所降低;钛的添加对铁铈催化剂脱硝性能具有促进作用,尤其提高了其低温活性,并拓宽了其完全转化温度窗口,为最佳改性物。当钛的物质的量比逐渐由0.10增至0.40,铁铈钛催化剂低温脱硝效率先增大后减小,但其高温脱硝效率逐渐增大至100%,钛的最佳物质的量比为0.15。XRD和N2吸附分析结果表明,钛能优化铁铈催化剂的孔隙结构,增大其比表面积和比孔容,细化其孔径,并与催化剂中铁、铈氧化物形成良好的固溶体,从而提高了铁铈催化剂的SCR脱硝性能。Fe0.8Ce0.05Ti0.15Oz催化剂在150～400℃取得了高于90%的NOx转化率。; 熊志波路春美; 关键词：钛改性

微波热解制备γ-Fe_2O_3催化剂及其SCR脱硝性能被引量：6: 2014年; 以Fe SO4·7H2O[Fe(NO3)3·9H2O]为铁源,采用新型微波热解法制备γ-Fe2O3[α-Fe2O3]催化剂样品,通过XRD、N2等温吸附-脱附、压汞法等实验手段对催化剂样品晶相、微观孔结构等进行表征;考察两种催化剂样品的NH3-SCR脱硝性能,通过归一化处理得到两种催化剂在不同温度下的本征脱硝反应速率,同时对比研究了γ-Fe2O3与钒系催化剂的脱硝活性;研究氨氮比、氧浓度等运行参数对γ-Fe2O3催化剂NH3-SCR脱硝性能的影响规律,并对其抗硫抗水性能进行考察。结果表明:采用新型微波热解法可得到纯度较高的γ-Fe2O3催化剂,其介孔分布合理且大孔数量丰富;同时γ-Fe2O3催化剂表现出优于α-Fe2O3催化剂的脱硝性能,400℃时最大NOx转化率达到96%,300、325、350℃下单位面积脱硝速率达到α-Fe2O3催化剂的3倍左右;γ-Fe2O3催化剂具备优良的抗硫抗水性能,其最佳氨氮比为1、最佳氧体积分数为3.5%。; 王栋张信莉路春美韩奎华彭建升徐丽婷; 关键词：Γ-FE2O3 催化剂微波热解选择催化还原脱硝

Sn、Ti掺杂改性γ-Fe_2O_3催化剂结构及NH_3-SCR脱硝活性研究被引量：6: 2015年; 采用共沉淀-微波热解法,制备一系列Sn、Ti掺杂改性γ-Fe2O3催化剂样品（γ-Fe0.95Ti0.05Oz、γ-Fe0.95Sn0.05Oz、γ-Fe0.95Sn0.025Ti0.025Oz）,研究Sn、Ti掺杂对γ-Fe2O3催化剂SCR脱硝活性的影响,借助XRD、N2吸附-脱附、EDS及SEM等手段对催化剂晶相、孔结构、表面元素及微观形貌等进行表征分析。结果表明,Sn、Ti掺杂后以无定形态高度分散于γ-Fe2O3晶格中,与Fe形成固溶体;单一助剂Ti掺杂制得的γ-Fe0.95Ti0.05Oz最高脱硝效率达98.3%,且在250~400℃脱硝效率保持90%以上;Ti掺杂可以细化γ-Fe2O3晶粒,优化2~100 nm孔径孔隙结构,抑制α-Fe2O3的生成,促使γ-Fe2O3形成细致、均匀、独立的球状颗粒,对SCR反应有利;Sn掺杂则使催化剂出现严重烧结现象,导致2~6 nm孔径孔结构贫乏,对SCR脱硝反应不利;在Sn、Ti协同作用下,催化剂表面氧铁原子物质的量比由1.83降至1.33,表面晶格氧显著下降,一定程度上限制了SCR反应速率的提高。; 王栋吴惊坤牛胜利路春美徐丽婷于贺伟李婧; 关键词：选择性催化还原脱硝催化剂 Γ-FE2O3

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国家自然科学基金(51276101)

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