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Cu/Ti-MCM-41,Cu/Ti-HMS的制备表征与脱硫性能被引量：2: 2015年; 以水热合成法成功合成了Cu/Ti-MCM-41、Cu/Ti-HMS介孔分子筛,采用XRD、SEM、TEM、FT-IR、BET等手段对分子筛进行了表征。结果表明,合成的分子筛具有良好的晶体结构,Ti已进入分子筛骨架,Cu元素以氧化物Cu O形式存在于分子筛表面并使得分子筛孔道直径分布更集中。用H2O2为氧化剂,合成的Cu/Ti-MCM-41、Cu/Ti-HMS分子筛为催化剂,用于氧化脱硫反应,实验结果表明,Cu O的π键复合配位吸附作用可有效提高Cu/Ti-MCM-41、Cu/Ti-HMS的脱硫性能,脱硫率达到92.8%、88.5%;再生后,分子筛的脱硫率有所下降,表面Cu O的流失和分子筛结构的坍塌是导致Cu/Ti-MCM-41、Cu/Ti-HMS脱硫性能下降的原因。; 王广建张金龙杨志坚褚衍佩; 关键词：脱硫

微波合成Ti-MCM-41介孔分子筛及其动态脱硫性能被引量：4: 2013年; 采用溶胶-凝胶法在微波条件下制备Ti-MCM-41介孔分子筛,采用SEM、BET、XRD、TEM和FT-IR等对催化剂进行表征,对比MCM-41和水热合成的Ti-MCM-41介孔分子筛,并分析其制备机理,以合成的分子筛为催化剂进行柴油脱硫实验。结果表明,合成的Ti-MCM-41分子筛结构有序,晶形完整,平均孔径约4.5 nm。在每10 mL模型油Ti-MCM-41用量0.2 g、n(H2O2)∶n(苯并噻吩)=4和V(乙腈)∶V(模型油)=1条件下,苯并噻吩的催化氧化活性较高,动态氧化-萃取脱除率最高达93.5%。; 王广建杨志坚; 关键词：催化化学溶胶-凝胶法水热合成动态脱硫

COS水解催化剂及其脱硫机理研究进展被引量：11: 2017年; 介绍了羰基硫(COS)水解催化剂的研究现状、作用机理及失活原因、提高催化剂活性的主要途径以及未来水解催化剂的发展方向,主要包括:(1)COS在低温条件下的精度脱除已实现,通过浸渍、分解等方式将活性组分负载在载体上,使活性炭水解催化剂性能得到改性,开发出脱除COS的新型催化剂;(2)对碱催化机理、Eley-Kideal模型机理及硫代碳酸乙酯中间体机理等3种不同的水解催化剂所对应的反应路径进行了介绍。最后指出将不同种类的载体和活性组分进行组合优化制取催化剂是将来COS水解催化剂的研究热点,低温条件下脱除COS是未来的发展趋势。; 王广建田爱秀陈晓婷王芳邴连成; 关键词：催化水解催化剂水解机理

多级孔道Ni-TS-1分子筛的原位合成及其脱硫性能被引量：1: 2015年; 以硝酸镍为镍源、四丙基溴化铵为模板剂,通过一步法合成了多级孔道的Ni-TS-1分子筛,采用XRD、FTIR、UVVis和N2吸附-脱附等方法对Ni-TS-1分子筛进行了表征,并分别以噻吩、苯并噻吩和二苯并噻吩为模型硫化物、双氧水为氧化剂对Ni-TS-1分子筛的催化氧化脱硫性能进行了研究。实验结果表明,金属Ni的引入没有改变TS-1分子筛的骨架结构,其骨架仍为MFI拓扑结构;与传统方法制备的TS-1分子筛相比,Ni-TS-1分子筛在超微孔和介孔范围内有次生孔存在,且具有更大的BET比表面积和平均孔径,在氧化脱除模型硫化物时不受空间位阻的限制,对噻吩、苯并噻吩和二苯并噻吩均具有较好的催化效果;n(Si)∶n(Ni)=40的Ni-TS-1分子筛在重复使用6次后,二苯并噻吩的脱除率仍保持在90%以上。; 王广建褚衍佩韩亚飞冯庆吉王芳; 关键词：氧化脱硫噻吩

HMS分子筛负载磷钨酸催化剂的制备及其脱硫性能被引量：8: 2015年; 以HMS分子筛为载体、磷钨酸(H3PW12O40,简写为PW12)为活性组分,通过超声浸渍法和水热分散法制备了系列PW12/HMS催化剂,并采用FTIR,XRD,SEM,TEM,BET等手段对催化剂的结构和形貌进行表征。以模拟柴油中苯并噻吩的氧化脱除为探针反应对催化剂的脱硫性能进行了研究,考察了催化剂制备方式、PW12负载量、萃取剂类型、催化剂及氧化剂的用量、预氧化时间等因素对脱硫率的影响。表征结果显示,催化剂保持了HMS分子筛的介孔结构及PW12的Keggin结构。实验结果表明,在水热分散法制备的负载量30%(w)的PW12/HMS催化剂用量0.15 g、n(H2O2)∶n(S)=8、萃取剂为乙腈、预氧化时间6min、模拟柴油10 m L、V(模拟柴油)∶V(萃取剂)=1∶1、反应温度60℃、反应时间60 min的条件下,脱硫率达97.81%。; 王广建韩亚飞褚衍佩崔会杰王芳; 关键词：磷钨酸催化剂 KEGGIN结构氧化脱硫预氧化

疏水性HMS分子筛的制备及水热稳定性被引量：1: 2015年; 以三甲基氯硅烷和六甲基二硅氮烷为硅烷化试剂,分别采用气相和液相硅烷化法对HMS分子筛进行表面改性制备疏水性HMS分子筛。考察了改性方法、硅烷试剂与分子筛摩尔比、反应温度和时间对硅烷化效果的影响,研究了改性前后HMS的骨架特征、微观结构和疏水性、水热稳定性。结果表明:气相硅烷化法较液相法优势明显,硅烷化程度和效率均较高;在双硅烷化试剂、反应温度90℃、硅烷试剂与分子筛摩尔之比0.8、反应时间8 h等条件下,改性前后HMS的静态水吸附量分别为45.46%和1.38%,疏水性得到明显提高。HMS经硅烷化改性后保持介孔骨架结构和蠕虫状孔道,同时水热稳定性得到有效改善,800℃水蒸气处理6 h后介孔结构仍然存在。; 王广建韩亚飞褚衍佩冯庆吉王芳; 关键词：HMS 分子筛硅烷化改性疏水性水热稳定性

异丁烷催化脱氢反应机理与失活动力学研究进展被引量：3: 2016年; 异丁烯是化工行业重要的基础原料,国内外对异丁烯的需求量逐年递增。仅靠石油催化裂解已无法满足对异丁烯的需求,开展异丁烷脱氢制异丁烯工艺的研究备受关注。综述Cr系异丁烷脱氢催化剂的研究进展,探讨Cr系催化剂的活性中心以及发生在活性中心上的多种反应机理和相应的动力学模型,详述催化剂的失活机理,总结积炭的形成过程,指出Cr系异丁烷催化脱氢反应和失活机理以及相关动力学方面研究的不足,并对未来研究前景进行展望。; 王堂博王广建孙万堂牛鑫善王芳; 关键词：催化反应工程异丁烷异丁烯脱氢动力学反应机理

吸附法脱除柴油中噻吩类含硫化合物的研究进展被引量：6: 2014年; 综述了吸附法脱除柴油中噻吩类含硫化合物的常用吸附剂、吸附脱硫的机理及吸附脱硫过程动力学研究的最新进展。阐述了近来研究较多的吸附剂主要有分子筛、活性炭和金属有机骨架(MOFs)材料。目前传统的加氢脱硫(HDS)技术虽然可以满足当前柴油中硫含量的国家标准,但是其需要高温高压、成本高且对二苯并噻吩类硫化物脱硫率低,而吸附脱硫技术由于成本低、操作条件温和、易脱除加氢脱硫难以脱除的硫化物、对油品品质影响小等优点成为当前柴油脱硫的研究热点。吸附脱硫主要包括反应型吸附脱硫和非反应型吸附脱硫,反应吸附脱硫关键是有旧键的断裂与新键的生成,而非反应吸附脱硫则是通过分散力使硫化物上的硫原子与吸附剂之间相互作用,从而达到吸附脱硫的作用。本文对吸附脱硫机理和吸附脱硫过程的动力学加以讨论,为以后的研究提供一定的理论基础,并提出了脱硫吸附剂今后的研究方向。; 王广建仙保震刘影付信涛张路平; 关键词：分子筛脱硫吸附剂动力学

H_2O_2/固体催化剂氧化脱硫体系中载体的研究进展被引量：3: 2015年; 从研究应用角度出发,综述了近年来H2O2/固体催化剂氧化脱硫体系中载体的研究进展和发展趋势,分别从单一氧化物载体、复合氧化物载体、活性炭载体、分子筛及复合分子筛载体4个方面论述了氧化脱硫催化剂载体各自的优缺点及应用成果。单一氧化物载体重点介绍了Al2O3、TiO2、SiO2、ZrO2;复合氧化物载体主要对二元复合氧化物进行了综述;重点介绍了以ZSM-5、SBA-15、MCM-41、HMS为代表的分子筛及复合分子筛载体。最后将不同类型载体的结构特点、反应优缺点等进行了归纳总结,展望了氧化脱硫催化剂载体未来的研究方向,并提出分子筛及复合分子筛载体将是氧化脱硫催化剂载体研究的焦点。; 王广建崔会杰冯庆吉韩亚飞王芳; 关键词：氧化脱硫复合氧化物载体分子筛催化剂载体氧化铝

分子筛催化剂的硅烷化改性及其研究进展: 分子筛具有高比表面积、高孔容积、孔道尺寸均匀可调和表面含有丰富的硅羟基等特点,是近年来催化、吸附、分离和新材料等领域关注的焦点。分子筛可通过硅烷化改性等表面修饰手段在骨架中引入有机基团制备新的有机-无机复合材料。综述分子...; 王广建韩亚飞褚衍佩冯庆吉王芳; 关键词：分子筛催化剂硅羟基硅烷化改性; 文献传递

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国家自然科学基金(21276130)

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