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Al-SBA-15介孔材料的合成及其催化性能研究: 2004年; 在酸性条件下合成了一系列不同硅铝比的Al-SBA-15介孔材料,并对其结构及酸性进行了表征.研究了其在2,4-二叔丁基苯酚的付克烷基化反应中的活性.Al-SBA-15具有中等酸强度的酸性,在该反应中具有较高的活性及选择性.; 李瑛杨启华杨杰李灿; 关键词：介孔材料烷基化反应酸催化黄烷

铁为活性位的丙烯气相环氧化--FeOx/SBA-15催化剂上Na+添加引起的反应途径转变: 2004年; 研究了一种以铁为活性中心,以N2O为氧化剂的新型丙烯气相环氧化反应.研究发现,在FeOx/SBA-15催化剂上以N2O为氧化剂时丙烯氧化的主要产物为丙烯醛,添加钠盐后,反应主产物转变为环氧丙烷,表明添加碱金属盐可以实现反应路径从烯丙基氧化到环氧化的转变.考察了NaCl的添加量对催化性能的影响,结果表明,当Na/Fe比为5时具有最佳的环氧化催化性能.通过比较添加其它钠盐对催化性能的影响,发现钠离子的存在是实现反应由烯丙基氧化向环氧化转变的关键,其中NaCl的添加效果最好.; 汪晓星张庆红郭倩楼银川杨绿娟王野; 关键词：铁丙烯环氧化一氧化二氮钠盐

位于介孔分子筛中铁的局部配位结构的谱学研究: 近来发现了位于介孔分子筛的铁可催化以NO为氧化剂的丙烯气相环氧化反应,还发现在FeO/SBA-15催化剂上添加碱金属盐后才可以促使反应由烯丙基氧化向环氧化转变。; 汪晓星郭倩张庆红王野; 关键词：UV-VIS光谱 RAMAN光谱; 文献传递

PPh3-Rh/SiO2催化剂的TPD研究: 2004年; 应用程序升温(TPD)技术研究了氢甲酰化反应物CO、H2和C2H4在有机-无机杂化PPh3-Rh/SiO2催化剂上的吸附和脱附作用.结果表明Rh/SiO2经PPh3修饰后发生明显变化,催化剂的表面变得"均一化"了,Rh吸附CO的多吸附中心变成单吸附中心.同样,H2和C2H4分别在PPh3-Rh/SiO2上的由多吸附变成单吸附中心.PPh3-Rh/SiO2催化剂上CO/H2/C2H4共脱附(CO/H2/C2H4-TPD)与CO、H2和C2H4分别在PPh3-Rh/SiO2上的脱附基本一致.同时发现有丙醛峰产生,说明PPh3-Rh/SiO2在TPD的条件下具有氢甲酰化性能.; 朱何俊丁云杰严丽熊建民杨富林励吾; 关键词：TPD 氢甲酰化三苯基膦

有机-无机杂化L-Rh/SiO_2氢甲酰化催化剂的研究 Ⅰ.PPh_3-Rh/SiO_2的催化性能及表征被引量：4: 2004年; 利用有机无机杂化的概念 ,以三苯基膦直接修饰Rh/SiO2 制备了PPh3 Rh/SiO2 多相催化剂 .在浆态床烯烃氢甲酰化反应中 ,该催化剂在 1 0MPa ,373K温和条件下的活性和选择性远高于Rh/SiO2 的活性和选择性 ,与相应的均相催化剂HRhCO(PPh3 ) 3 的性能相当 ,且具有易分离的优点 .3 1PMASNMR和XPS技术表征结果表明 ,催化剂中的配体PPh3 与高度分散的Rh之间存在配位作用 ,形成了兼具多相和均相催化性能的有机无机杂化催化剂 .该催化剂对不同碳数烯烃的氢甲酰化反应都具有较好的催化性能 .; 朱何俊丁云杰严丽何代平王涛陈维苗吕元林励吾; 关键词：己烯氢甲酰化三苯基膦

有机-无机杂化L-Rh/SiO_2氢甲酰化催化剂的研究 Ⅱ.L-Rh/SiO_2的催化性能及表征被引量：5: 2004年; 以具有不同电子结构的有机膦直接修饰Sh/SiO2 制备了有机无机杂化L Rh/SiO2 催化剂 ,并考察了催化剂对 1 己烯氢甲酰化反应的催化性能 .结果表明 ,P(OPh) 3 Rh/SiO2 催化剂上 1 己烯氢甲酰化反应的TOF可高达 4 111h-1,而PCy3 Rh/SiO2 催化剂上生成醛的选择性为 10 0 % .不同催化剂活性的顺序为P(OPh) 3 Rh/SiO2 >PPh3 Rh/SiO2 >PCy3 Rh/SiO2 ,其选择性的顺序则与之相反 .TG表征结果表明 ,有机膦与Rh之间相互作用强度的顺序为PCy3 Rh/SiO2 >PPh3 Rh/SiO2 >P(OPh) 3 Rh/SiO2 .因此 ,有机膦给电子的能力越强 ,则与Rh之间相互作用的能力越强 ,催化剂体系越稳定 ,1 己烯氢甲酰化反应的活性越低 ,而庚醛的选择性越高 .; 朱何俊丁云杰严丽何代平王涛陈维苗吕元林励吾; 关键词：己烯氢甲酰化有机膦有机-无机杂化

丙烯环氧化反应多相催化剂的研究: ＜正＞丙烯环氧化制环氧丙烷是催化领域最具挑战性的研究课题之一。由于丙烯具有非常活泼的α-H,易被氧化为丙烯醛并进而转化为COx,而使环氧化反应难以实现。利用H2O2、N2O、O2等为氧化剂实施原子经济性高的丙烯环氧化反应...; 王野朱文明杨素芬杨绿娟储慧张庆红; 关键词：丙烯环氧化铁催化剂铜催化剂; 文献传递

以铁为活性位的多相催化剂上的选择氧化反应: 2004年; 考察了FePO4/MCM-41、FePO4/SBA-15及以碱金属盐修饰的Fe/MCM-41和Fe/SBA-15等以铁为活性中心的多相催化剂在以O2或N2O为氧化剂的甲烷部分氧化和丙烯环氧化反应中的催化性能,通过催化剂中铁的配位结构的详细表征及其同催化性能间的关联性研究,系统地探讨了各相关反应中的构效关系.研究发现,限域于MCM-41或SBA-15介孔孔道中的FePO4簇中的铁具有与结晶相FePO4相近的配位环境,即铁处于四面体配位,且FeO4四面体为PO4四面体所分隔,但由于尺寸效应晶格氧反应性增加,从而显著提高了甲烷转化为甲醛的催化性能.对于以N2O为氧化剂的丙烯气相环氧化反应,在未经碱金属盐修饰的含铁介孔分子筛催化剂上主要产物为丙烯醛,添加碱金属盐可以实现反应路径从烯丙基氧化向环氧化的转变.研究表明,碱金属盐的添加不仅可以通过降低晶格氧的反应性抑制烯丙基氧化,而且能够促进形成一种新的表面铁的配位结构(表面四配位铁),导致环氧化反应的发生.; 王野汪晓星郭倩张庆红; 关键词：铁介孔分子筛一氧化二氮

硼修饰对K+-FeOx／SBA-15丙烯环氧化催化性能的影响: ＜正＞丙烯气相环氧化直接合成环氧丙烷（PO）是一个极具挑战性的课题。其主要难点在于与C=C的环氧化相比丙烯分子中甲基的C-H键更易于发生反应,因而在催化剂表面产生亲电性氧物种是导致丙烯环氧化的关键。因N2O有可能在催化剂...; 杨素芬张庆红王野; 关键词：丙烯环氧化铁催化剂一氧化二氮硼; 文献传递

钒修饰的铜催化剂上的丙烯环氧化反应: ＜正＞环氧丙烷（PO）是十分重要的有机合成中间体,被广泛应用于轻工、制药、食品和纺织等行业。以O2为氧化剂直接进行丙烯环氧化是最理想,原子经济性最高的反应,但它也是催化领域的高难; 杨绿娟朱文明张庆红王野; 关键词：铜催化剂丙烯环氧化钒; 文献传递

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