国家重点基础研究发展计划(2003CB615801) 作品数:36 被引量:300 H指数:11 相关作者: 关乃佳 章福祥 陈庆龄 谢在库 齐国祯 更多>> 相关机构: 南开大学 中国石油化工集团公司 华东理工大学 更多>> 发文基金: 国家重点基础研究发展计划 国家自然科学基金 上海市科学技术委员会基础研究重点项目 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 环境科学与工程 农业科学 更多>>
SAPO-34分子筛的氮化及在甲醇制烯烃(MTO)中的应用 被引量:33 2006年 Nitrogen containing SAPO-34 molecular sieves were prepared by a secondary technique with a starting material of SAPO-34 treatment at elevated temperature by ammonia in this study. Comparing with precursor, the obtained samples still kept high crystallinity and high specific surface area after treated at high temperature for different times detected by XRD and BET measurements. The catalytic performance of nitridized samples for MTO(methanol make olefins) was investigated. It was found that olefins selectivity was increased on the SAPO-34 molecular sieve treated by ammonia, ethylene selectivity increased from 11.6% to 39.7%. Nitridation changed the acidity of SAPO-34 molecular sieve, which responsible for light olefins. 关新新 刘克成 武光军 章福祥 关乃佳关键词:氮化 SAPO-34 甲醇制烯烃 低温胺处理对SAPO-34分子筛MTO反应活性的影响 <正>低炭烯烃尤其是乙烯和丙烯在现代石油和化学工业中起着举足轻重的作用。自从20世纪70年代两次石油危机以来,各国纷纷致力于非石油路线合成低炭烯烃的研究。对于甲醇制烯烃(MTO)反应,催化剂酸性的调变至关重要, 吕宝成 于爱敏 刘运霞 章福祥 关乃佳关键词:SAPO-34 MTO 空速 文献传递 具有大孔结构的TiO2 and N-TiO2材料的制备及光催化表征 <正>高比表面多孔结构二氧化钛材料在光电化学和光催化领域有广泛的应用潜力。本文采用一种简便的无摸板直接法合成出具有大孔结构的二氧化钛,并对其进行氮搀杂处理制得大孔N-TiO2优异的光催化剂材料。 邵高耸 张雪军 陈铁红 袁忠勇关键词:大孔结构 氧化钛 光催化 文献传递 流化床反应器中甲醇制烯烃反应性能分析 被引量:3 2013年 对传统固定流化床反应器进行了必要的改进,将固定流化床反应器拓展应用到甲醇制烯烃反应研究中。通过调整预热温度及更换下行进料管材质,使甲醇在与催化剂接触前的分解几率降到最低。装置平行性及物料平衡考察结果表明,该反应器数据重复性良好,物料平衡可达到97%。采用SAPO-34分子筛催化剂,在固定流化床反应器中分别考察了反应温度和水醇比(质量比)对甲醇制烯烃主要反应产物分布的影响。温度实验结果表明:甲醇转化率接近于100%,反应温度的提高可大大提高乙烯的选择性,C2=~C4=选择性可达到90%以上;同时温度的升高使得催化剂上积炭速率增快;对于以乙烯为主要目的产物的甲醇制烯烃工艺,建议将反应温度选择为500℃,C2=/C3=摩尔比可稳定在1.5左右;若以丙烯为主要目的产物,建议将反应温度选择在450~470℃之间,C2=/C3=摩尔比可稳定在0.9~1.1之间。水醇比实验结果表明:水不但可以延缓催化剂的积炭速率,而且还可以大大增加乙烯的选择性,较大的水醇比可以将C2=/C3=摩尔比提高到2.0以上;无论是期望乙烯为主要目的产物还是丙烯为主要目的产物,太大的水醇比会增加能耗,增大反应器及产物分离器的负荷,所以,建议将水醇比都选择在0.25~0.5之间。 齐国祯 谢在库 陈庆龄关键词:甲醇制烯烃 流化床 SAPO-34 可磁性分离的介孔分子筛MCM-41的合成及其表征 为了解决粉体介孔分子筛 MCM-41在实际应用中的分离回收问题,将介孔分子筛材料与磁性纳米粒子相结合制备介孔磁性材料成为研究的热点。笔者在采用水热法制备 MCM-41分子筛的过程中,加入磁性纳米 NiFeO粒子,合成了 ... 孙晓红 郑春明 张冉冉 严晶晶 任景云 关乃佳关键词:MCM-41 NIFE2O4 介孔 磁性 文献传递 Promoting Role of Catalytic Amount of Glycerol in Crystallization of THF-FER Zeolite 2006年 THF-FER 沸石的热水的结晶化面对甘油的各种各样的催化数量作为模板与 tetrahydrofuran (THF ) 在 Na2O-SiO2-Al2O3-H2O 的反应物系统被调查[CH2 (哦) CH (哦) CH2 (哦) , Glyc ] 在 413473 K 的温度范围。粉末X光检查衍射( XRD )被用来观察到结晶化过程,和扫描电子显微镜( SEM ), 13C 十字极化( CP )和 27Al 变出旋转原子磁性的回声(妈 NMR )的角度,X光检查荧光散布光谱学( XRF ),热分析和氮吸着被用来描绘沸石与 Glyc 在反应物系统综合了。 Glyc 的催化数量能支持 FER 沸石的结晶化,到在降低反应温度的结果,弄短沸石结晶化和是的粗腐殖质沸石的有效地制止的共结晶的时期特别在低反应温度的一个掺杂的阶段,并且在形态学和 THF-FER 沸石的水晶尺寸上拥有重要效果。 程晓维 汪靖 高放 郭娟 周伟正 龙英才关键词:镁碱沸石 氟硅酸铵改性对HMCM-22酸性及双功能催化剂催化合成二甲醚性能的影响 被引量:3 2008年 用氟硅酸铵对HMCM-22分子筛进行了改性处理,并采用氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱法测定了其酸性.结果表明,随着氟硅酸铵处理温度的提高,HMCM-22分子筛的B酸和L酸中心的酸量均逐渐减少.以氟硅酸铵改性的HMCM-22分子筛为甲醇脱水活性组分与铜基甲醇合成活性组分(CuO-ZnO-Al2O3)组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床反应器上考察了其对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,对HMCM-22分子筛在适当温度(45℃)下进行氟硅酸铵改性,可使反应产物中烃类和CO2副产物的选择性下降,使目的产物二甲醚的选择性显著升高.当氟硅酸铵处理温度过高(85℃)时,CO的转化率和二甲醚的选择性均大幅度降低。 毛东森 夏建超 陈庆龄 卢冠忠关键词:双功能催化剂 二甲醚 含N微孔SAPO-34分子筛的固体核磁(MAS NMR)表征 采用高温下NH3氮化的方法制备了含N微孔SAPO-34分子筛,采用X-射线衍射(XRD)、27Al和31P固体核磁谱等表征方法对SAPO-34分子筛氮化后的结构进行了研究。结果表明,SAPO-34分子筛经高温氮化后,仍具... 关新新 武光军 章福祥 关乃佳关键词:SAPO-34分子筛 氮化 XRD 文献传递 甲醇制低碳烯烃(MTO)反应热力学研究 被引量:29 2005年 对甲醇制低碳烯烃反应过程进行了热力学分析。着重计算了甲醇制烯烃主副反应的反应热、吉布斯自由能、平衡常数以及烯烃产物之间的平衡关系等。甲醇制烯烃大多数反应为强放热反应,总反应热在37~53kJ/mol之间,而且大多数反应都可以自发进行,并进行到很高的程度。通过烯烃产物之间平衡关系的计算,发现计算结果与实际的甲醇制烯烃反应现象比较一致,随着反应温度的升高,乙烯平衡摩尔分数持续增大,丁烯平衡摩尔分数持续下降,而丙烯摩尔分数则先升后降。烯烃产物之间的相互转化属于热力学平衡限制。 齐国祯 谢在库 钟思青 张成芳 陈庆龄关键词:甲醇制低碳烯烃 热效应 拟薄水铝石-海藻酸铝固定化酵母生产乙醇 被引量:1 2009年 在原位合成拟薄水铝石中加入酵母和海藻酸钠,搅拌并冷冻后制备固定化酵母,以甘蔗废糖蜜生产乙醇。通过复合材料固定化酵母增殖机理发现,固定化酵母数达4.1×109个/mL,批式发酵中14h消耗了90.5%的总糖;40d连续流动中,稀释率为0.100h-1时,最大载体乙醇产率为52.0g/(L.h)。SEM表征表明,该固定化酵母细胞密度高,孔道结构丰富,利于细胞的繁殖生长和物质传送。乙醇发酵过程彻底,速率快,残糖水平低,原料利用率和发酵醪乙醇质量浓度均超过传统工艺。 郑春明 孙晓红 章福祥 杨雅丽 武光军 关乃佳关键词:拟薄水铝石 固定化酵母 燃料乙醇