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CO/H_2在Cu/ZrO_2催化剂表面吸附行为原位红外表征被引量：10: 2001年; 用原位FT IR法比较了Cu ZrO2 和ZrO2 催化剂表面对CO及CO H2 的吸附行为。结果表明 ,CO在 5 0℃便可以在Cu ZrO2 表面形成b HCOO Zr、Zr COO- 和b HOCOOZr物种 ,吸附温度升高 ,b HOCOOZr逐渐分解生成Zr OH和CO2 ,而b HCOO Zr吸附物种逐渐增强。b HCOO Zr物种在Cu ZrO2 催化剂表面生成速率远远大于ZrO2 催化剂。在Cu ZrO2 催化剂表面 ,所形成的合成甲醇中间物种 (HCOO Zr和CH3O Zr)均和ZrO2 有关 ,意味着CO加氢反应主要在ZrO2 表面进行 ,铜组分主要向ZrO2 提供吸附CO及H2 物种。; 吴贵升赵宁陈小平任杰孙予罕; 关键词：CO 二氧化锆负载型催化剂原位红外光谱

铜含量对Cu/ZrO_2和Cu-La_2O_3/ZrO_2催化剂性能影响被引量：18: 1999年; 本文考察了铜含量对CuZrO2和Cu-La2O3ZrO2催化剂性能影响。结果表明,当铜含量较低时,铜在催化剂中以高分散状态存在,并随铜含量增加,催化剂活性线性增加。当铜含量超过某一值,部分铜组分以体相铜形式存在,催化剂活性随铜含量变化不明显。因此,高分散铜为影响CuZrO2催化剂活性主要因素。; 吴贵升任杰孙予罕; 关键词：催化剂氧化锆氧化镧

铁的添加方式对Cu-Mn/ZrO_2合成低碳醇催化剂的影响被引量：3: 2001年; 采用浸渍和共沉淀两种方法制备了Fe/Cu/Mn/ZrO2 催化剂 ,考察了Fe的添加方式对催化剂反应性能的影响 ,发现添加方式的不同使催化剂的整体性能有较大的改变 ,在温和条件下 ,浸渍法制备的催化剂醇的时空收率可达 0 2 6g/mL·h ,其中C2 + OH的选择性约为 2 2 % ,产物以直链醇为主 ,催化剂的活性和选择性均高于同等Fe浓度的共沉淀催化剂。用EXAFS研究了催化剂的表面状况 ,发现浸渍法制备催化剂促进了Cu的高度分散。; 徐润陈小平魏伟孙予罕胡天斗刘涛谢亚宁; 关键词：锰氧化锆一氧化碳加氢低碳醇合成

Cu/Mn/Ni/ZrO_2合成低碳醇催化剂组分作用的初步研究被引量：4: 2001年; 针对Cu/Mn/Ni/ZrO2 合成低碳醇催化剂的独特反应行为 ,制备了一系列模型催化剂以考察各组元的作用。结果表明 ,Cu是主要的合成醇类产物的活性组分 ,镍是催化剂上促进碳链增长的重要元素 ,同时也可使异丁醇的生成在较为温和的反应条件下进行。氧化锆既起载体的作用 ,也是合成异丁醇的主要活性组元。同时组元的相互组合也是催化剂合成不同种类醇产物的重要保证 ,Mn通过保证Ni、Cu等其它组元的高度分散 ,提高了催化剂的活性 ,并且避免了过量的甲烷等烃类的产生以及甲醇成为主要产物 ,同时Mn的存在还可能促进Ni与ZrO2 的作用。; 赵宁陈小平魏伟王太英孙予罕; 关键词：合成气低碳醇

Synthesis of C_2 oxygenated compounds from syngas in supercritical cyclohexane: 2000年; Catalytic synthesis of C2 oxygenated compounds from syngas in supercritical cyclohexane was reported in this paper. The effect of the molar ratio of media to feed on the conversion and selectivity was mainly discussed. The results showed that the selectivity of C2 oxygenated compounds in supercritical cyclohexane was greatly improved, and the by-products of acetic acid, ace tic ester and alkanes were efficiently suppressed. Although the CO conversion was slightly declined, the space-time yield of C2 oxygenated compounds basically kept the constant at high media/feed ratio.; 王秀芝魏伟常杰陈小平任杰孙予罕钟炳; 关键词：SUPERCRITICAL CYCLOHEXANE C2 COMPOUNDS; 全文增补中

焙烧温度对合成低碳醇用Cu/Mn/Ni/ZrO_2催化剂性能的影响被引量：17: 2002年; 研究了焙烧温度对合成低碳醇用Cu/Mn/Ni/ZrO2 催化剂结构及催化性能的影响 .随着焙烧温度的升高 ,催化剂的催化活性和产物分布都发生较大的变化 .催化剂在较低的温度下焙烧 ,低温下反应液相产物的分布符合S F方程 ;反应温度升高时 ,液相产物中主要是甲醇和异丁醇 ;在高温下焙烧的催化剂 ,其催化活性较低 ,但即使在较低的反应温度下 ,异丁醇在液相高级醇 (C2 + OH)中也是主要的产物 .结合其他的一些反应结果与XRD ,BET ,TPR及EXAFS等表征结果 ,认为焙烧温度使催化剂的结构发生了较大的变化 ,进而影响催化剂各组分之间的相互作用 ,从而使催化剂对合成低碳醇反应表现出不同的催化性能 .; 赵宁杨成魏伟王太英孙予罕张静谢亚宁胡天斗; 关键词：焙烧温度低碳醇异丁醇

Ni改性Cu/Mn/ZrO_2 催化剂上合成低碳混合醇的研究被引量：13: 2000年; Ni改性的Cu/Mn/ZrO2 是CO加氢合成低碳混合醇的有效催化剂 ,在较为温和的条件 (T =573K ,p =8 0MPa ,GHSV =50 0 0h- 1 )下 ,醇的时空产率为 0 36g/(ml·h) ,其中C2 +OH的选择性约 30 % .产物由直链C2 +OH和以异丁醇为主的支链醇构成 .温度和压力的提高明显促进了异丁醇的生成 .可以认为 ,Ni的添加对直链醇的生成有决定性作用 ,而异丁醇的生成取决于Zr的作用 .反应过程中甲烷等副产物的生成及水煤气变换反应可控制在合理的范围内 .另外 ,K助剂的加入可进一步促进C2 +OH的生成 .; 陈小平吴贵升王秀芝孙予罕钟炳; 关键词：一氧化碳加氢低碳醇

制备方法对Cu-Mn/ZrO_2催化剂合成甲醇反应性能的影响被引量：1: 2001年; 分别用草酸盐胶态共沉淀法和碳酸钠并流共沉淀法制备了Cu -Mn/ZrO2 催化剂 ,发现催化剂的前驱物及其制备的均匀程度对催化剂的反应性能影响很大 ,均匀沉淀法促进了催化剂的分散及组元之间的相互作用 ,明显提高了CO加氢合成甲醇的反应活性。三种元素之间的协同效应对合成甲醇反应的活性有决定性的作用 ,同时发现反应可能是一个受扩散影响较大的过程。; 陈小平孙宇罕钟炳; 关键词：甲醇一氧化碳加氢

H_2,CO和H_2/CO在ZrO_2催化剂上吸附行为研究被引量：9: 2000年; 用 in situ FTIR法研究了 H2 、CO及 CO/H2 在 Zr O2 表面的吸附行为 .结果表明 ,H2 在 Zr O2 表面吸附存在两种形态的羟基 (即 Zr OH和 Zr OHZr) ,吸附温度增加 ,羟基数量增加 .CO在 2 0 0℃易与 Zr O2 表面羟基作用形成甲酸盐物种 ,吸附温度升高时 ,该物种逐渐分解生成 CO和 Zr OH.当 CO和 H2 共存时 ,表面甲酸盐的量明显增加 ,并随温度增加 ,逐渐加氢形成甲氧基 ,最后生成甲烷 .甲氧基的加氢过程较慢 ,所需反应温度也较高 ,被认为是 CO加氢合成醇的速控步骤 .; 吴贵升陈小平任杰孙予罕; 关键词：一氧化碳甲醇氢气

在超临界相条件下由合成气合成C_2含氧化合物反应的研究: 2002年; 首次把超临界相引入到合成气合成C2 含氧化合物反应中 .结果表明 ,在超临界相中进行反应可大幅度提高C2 含氧化合物的选择性 ,尤其是提高产物乙醇的选择性 ,抑制了高碳数含氧化合物和烃类的生成 .; 魏伟王秀芝李文怀孙予罕钟炳; 关键词：合成气乙醇

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