国家自然科学基金(20963003)
- 作品数：11 被引量：39H指数：4
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- Keggin型杂多阴离子PW_(11)O_(39)Fe(Ⅲ)(H_2O)^(4-)电催化降解硝基苯被引量：14
- 2009年
- 以Keggin型铁取代杂多阴离子PW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)4-(PW11Fe)代替传统电芬顿(electro-Fenton)方法中的Fe3+作为电催化剂,构成一个新颖的电催化体系并用于中性水溶液中硝基苯的降解.结果表明,含有1.0mmol·L-1硝基苯和1.0mmol·L-1PW11Fe的混合磷酸盐溶液(pH6.86),在-0.5V电位和60mL·min-1O2流速下反应100min,硝基苯便完全降解.降解的准一级表观速率常数与硝基苯的初始浓度有关,当硝基苯的初始浓度为1.0,2.0和5.0mmol·L-1时,kobs分别为7.18×10-2,3.57×10-2和1.47×10-2min-1.降解反应100min的TOC(有机碳总量)去除率约为35%,表明硝基苯的降解过程伴随着矿化.
- 华英杰王崇太童叶翔张大帅张奇谷铁安胡佩
- 关键词：电催化硝基苯降解矿化率
- 缺位磷钨杂多阴离子PW_(11)O_(39)^(7-)电催化降解邻苯二甲酸二甲酯被引量：1
- 2011年
- 以Keggin型缺位磷钨杂多阴离子PW11O379-(PW11)为电催化剂,邻苯二甲酸二甲酯(DMP)为模型污染物,详细研究了PW11对DMP降解的电催化作用。实验结果表明,在pH=2.5,E=-0.6 V和60 mL.min-1O2流速下,0.05 mmol.L-1DMP反应120 min的降解率达96%,总有机碳(TOC)去除约34%。DMP的电催化降解服从准一级反应动力学模型,准一级表观速率常数(kobs)与DMP的初始浓度有关,当DMP的初始浓度为0.05,0.2和0.3 mmol.L-1时,kobs分别为2.9×10-2,7.5×10-3和4.9×10-3min-1。
- 华英杰茅丹王崇太张为王婷婷毛彦超
- 关键词：电催化降解邻苯二甲酸二甲酯矿化
- D301R树脂对水溶液中硝基苯的吸附性质被引量：4
- 2011年
- 研究了D301R弱碱性阴离子交换树脂对水中硝基苯的吸附作用,测定了不同温度下吸附的动力学曲线和吸附等温线,提出了吸附动力学模型,计算了平衡吸附量、吸附活化能和吸附焓等。实验结果表明,吸附动力学符合表面过程控制的准二级反应模型,其速率常数k2在300 K时为3.74×10-2 g/(mg.min),并随温度的升高而升高;平衡吸附量在300 K时为5.02 mg/g,且随温度的升高而降低;吸附活化能为39.02 kJ/mol;吸附等温线符合Langmuir吸附模型,吸附焓为-22.47 kJ/mol,吸附作用力主要是氢键。
- 华英杰王崇太李天略何猛雄徐坤琴
- 关键词：硝基苯吸附动力学吸附等温线
- Keggin型缺位杂多酸盐Na_7PW_(11)O_(39)的合成、表征及热稳定性研究被引量：3
- 2011年
- Na2HPO4·12H2O和Na2WO4·2H2O在pH=4.8,恒温358 K的水溶液中反应得到Keggin型缺位杂多酸盐Na7PW11O39.元素分析,红外光谱,紫外光谱,热重-差热分析,原位升温XRD,31P核磁共振等的研究表明:合成样品的分子式为Na7PW11O39.11H2O.
- 吴春燕刘希龙刘津嫒罗键桓闫海王鑫王崇太华英杰
- Keggin型铁取代杂多阴离子PW_(11)O_(39)Fe(Ⅲ)(H_2O)^(4-)光催化降解硝基苯被引量：22
- 2010年
- 以Keggin型铁取代杂多阴离子PW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)4-[PW11Fe(Ⅲ)(H2O)]代替传统光芬顿方法中的Fe3+作为光催化剂,构成一个新颖的光催化体系并用于水体生物难降解有机污染物硝基苯(NB)的降解.详细研究了在紫外光照射和H2O2存在下,PW11Fe(Ⅲ)(H2O)对NB降解的均相光催化作用.考察了NB初始浓度、溶液pH、H2O2和PW11Fe(Ⅲ)(H2O)浓度对光催化降解反应速率的影响.实验结果表明,1.0mmol·L-1PW11Fe(Ⅲ)(H2O)+5.0mmol·L-1H2O2+1.0mmol·L-1NB的中性溶液在300W汞灯照射下反应120min,NB的降解率达93%,总有机碳(TOC)去除约31%,显示了该新颖体系对NB光催化降解的高效性和优越性.
- 王崇太孙振范华英杰华淑艳张大帅童叶翔
- 关键词：硝基苯降解TOC
- Keggin型铬取代杂多离子PW_(11)O_(39)Cr(Ⅲ)(H_2O)^(4-)的电化学性质被引量：3
- 2011年
- 用循环伏安、交流伏安和交流阻抗法详细研究了Keggin型铬取代杂多离子PW11O39Cr(Ⅲ)(H2O)4-(PW11Cr)的电化学性质。循环伏安扫描表明,1.0 mmol.L-1PW11Cr的H3PO4-HAc-H3BO3缓冲溶液(pH2.16)在玻碳电极上有三对氧化-还原波,发生在1.30/0.631 V处的准可逆波属于Cr(Ⅲ)/Cr(Ⅴ)电对的双电子氧化-还原响应,而位于-0.553/-0.505 V和-0.782/-0.725 V处的两对可逆波则对应于W-O骨架的双电子还原-氧化响应。PW11Cr三对氧化-还原波的峰电位皆与溶液的pH有关,随着溶液pH的增大,峰电位负移,峰电流降低,阴极和阳极的峰电位差增大,电极过程的可逆性降低。由第一个W-O骨架还原波的峰电流与电位扫描速率平方根的关系得到PW11Cr在H3PO4-HAc-H3BO3溶液(pH 2.16)中的扩散系数为4.4×10-6cm2.s-1。交流阻抗谱表明,Cr(Ⅲ)/Cr(Ⅴ)电对的电极过程受异相电荷传递动力学控制,由相角与频率的关系得到其动力学参数ko为0.67 cm.s-1;而W-O骨架的两个电极过程则受扩散控制。PW11Cr的电极过程存在吸附步骤。
- 华英杰王崇太李天略毛彦超黄永龙彭婷于丹
- 关键词：循环伏安交流阻抗
- Keggin型缺位杂多阴离子PW_(11)O_(39)^(7-)电催化降解硝基苯被引量：2
- 2010年
- 以Keggin型缺位杂多阴离子PW11O397-(PW11)为电催化剂,硝基苯(NB)为模型污染物,研究了Na2SO4-NaHSO4介质中PW11O397-对NB的电催化降解作用.实验结果表明,在pH=2.5,E=-0.6V和O2流速为60mL·min-1的条件下,初始浓度为0.5mmol·L-1的硝基苯反应80min即完全降解,反应120min总有机碳(TOC)去除达42%.硝基苯的电催化降解服从准一级反应动力学模型,室温下其表观速率常数kobs的大小与NB的初始浓度有关,当NB的初始浓度为0.5,0.9和1.3mmol·L-1时,kobs值分别为1.0×10-1,6.0×10-2和4.1×10-2min-1.
- 王崇太华英杰韦吉崇麦发刚张大帅童叶翔
- 关键词：电催化硝基苯降解矿化率
- 以2,4-氨-6-(2-吡啶)-1,3,5-三嗪为配体的锌配位化合物的合成与晶体结构
- 2012年
- 以金属盐Zn(CH3CO2)2.2H2O与2,4-氨-6-(2-吡啶)-1,3,5-三嗪(daptz)配体通过混合溶剂挥发法合成了单核锌配位化合物[Zn(daptz)(2CH3COO)(CH3CH2O)].2CH3OH,并用X-射线衍射法测定了配合物的单晶结构.X-射线单晶衍射表明,配合物属单斜晶系,空间群为Cc.晶体学参数为:a=23.4606(15),b=10.2683(6),c=16.7001(19),α=90°,β=132.86°,γ=90°,V=2949.0(4)3,Z=1,μ(Mo Kα)=0.221,F(000)=316,R1=0.0742,wR2=0.2151[I>2σ(I)],GOF=1.928.配合物中锌离子位于扭曲的八面体中心,两个daptz配体的四个氮原子,乙酸上的一个氧原子和乙醇上的一个氧原子分别占据配位八面体的配位点.
- 李高楠冯华杰王崇太钮智刚
- 关键词：晶体结构
- 新颖的PW_(11)O_(39)Fe(Ⅲ)(H_2O)^(4-)/H_2O_2类光-芬顿体系光催化降解苯胺被引量：8
- 2012年
- 将Keggin型铁取代杂多阴离子PW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)4-[PW11Fe(Ⅲ)(H2O)]构成的类光-芬顿体系用于水体生物难降解有机污染物苯胺(ArNH2)的降解。研究了在紫外光照射和H2O2存在下,PW11Fe(Ⅲ)(H2O)对ArNH2降解的均相光催化作用。考察了ArNH2、H2O2和PW11Fe(Ⅲ)(H2O)浓度对光催化降解反应速率的影响。实验结果表明,0.1 mmol/L PW11Fe(Ⅲ)(H2O)+0.2 mmol/L H2O2+0.1 mmol/L ArNH2的中性溶液在300 W汞灯照射下反应60 min,ArNH2的降解率达100%,总有机碳(TOC)去除约52%。同时讨论了PW11Fe(Ⅲ)(H2O)光催化H2O2产生羟基自由基的分子机制,并比较了酸性和中性条件下苯胺的光催化降解效果。
- 华英杰王崇太孙振范刘艳玲周昌盛
- 关键词：苯胺降解过氧化氢
- Dawson型磷钨杂多阴离子P2W18O6-62的电化学性质和对O2还原的电催化作用被引量：3
- 2011年
- 用循环伏安、交流伏安和交流阻抗法对Dawson型磷钨杂多阴离子P2W18O66-2的电化学性质进行了详细研究,循环伏安结果显示,P2W18O66-2在pH2.52的0.1mo·lL-1Na2SO4+NaHSO4溶液中有两对可逆的单电子还原-氧化波和两对可逆的双电子还原-氧化波.单电子波的峰电位和电流与溶液的pH无关,双电子波的峰电位则随溶液pH的增加而负移,峰电流降低,表明双电子电极过程完全受扩散控制,实验测定其扩散系数(DO)为2.5×10-6cm2-1.循环伏安结果表明P2W18O6-62的第III对波对O2还原为H2O2具有显著的电催化作用,催化效率约达300%.将P2W18O6-62应用于PW11O39Fe(III)(H2O)4-构成的类电-芬顿过程,使该过程对硝基苯的降解效率显著提高.
- 王崇太华英杰孙振范韦吉崇李天略童叶翔刘晓旸
- 关键词：电催化氧还原过氧化氢硝基苯降解
