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催化山梨醇脱水制备异山梨醇的固体酸催化剂被引量：5: 2011年; 为提高目标产物异山梨醇的产率,考察多种固体酸催化剂催化山梨醇脱水的反应性能。结果表明:催化剂酸性与其催化性能之间有密切联系,酸性较强的H3PO4/Nb2O5催化剂显示出比其他催化剂更优异的催化性能。对磷酸负载量进行优化后,在n(P)/n(Nb)为0.8的H3PO4/Nb2O5催化剂上得到了100%的山梨醇转化率和63%的异山梨醇选择性。; 孙鹏耿红冉李正文张小伟余定华; 关键词：催化异山梨醇固体酸山梨醇

碱土金属修饰NaY分子筛催化乳酸脱水制丙烯酸:碱性位对催化活性的影响(英文)被引量：9: 2011年; 采用碱土金属(Mg,Ca,Sr,Ba)对NaY分子筛进行改性,并采用氮气物理吸附、X射线衍射、氨气及二氧化碳程序升温脱附等技术对样品进行了表征,考察了阳离子物种对NaY结构、表面酸碱分布等的影响,以进一步甄别影响催化剂活性的关键因素.结果表明,阳离子物种所引入的碱性位尤其是中强碱性位控制着丙烯酸的生成,而表面酸性位则影响乙醛的生成.当以钡含量为2%的NaY分子筛为催化剂,在乳酸进料浓度为38%,进料空速为3h-1及325°C反应条件下,丙烯酸收率最高,为44.6%.这归结于该催化剂表面具有最多的中强碱性位,且表面Ba2+簇具有合适的Ba-O键长及碱度.; 闫婕余定华孙鹏黄和; 关键词：NAY分子筛丙烯酸

金属离子改性NaY分子筛催化乳酸脱水制丙烯酸被引量：3: 2011年; 对乳酸脱水制取丙烯酸的热力学进行了计算,并以NaY分子筛为催化剂对乳酸脱水反应参数进行了优化;采用K+,Ba2+,La3+对NaY分子筛进行改性,并用N2物理吸附,NH3-TPD,CO2-TPD等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明,优化的工艺条件为乳酸质量分数38%、载气N2流量30 mL/min;金属离子改性的分子筛改变了分子筛表面酸碱位点分布进而影响了催化剂的乳酸脱水性能,其中,La/NaY分子筛具有适度的酸量及最高的碱量从而呈现出优异的催化性能,在325℃时丙烯酸收率达56.3%,而NaY分子筛上丙烯酸收率只有21.6%。适当降低酸强度及酸量可提高丙烯酸收率,并可削弱乙醛的形成;而提高碱量及适度减弱碱强度可有效提高丙烯酸收率。; 闫婕余定华孙鹏黄和; 关键词：乳酸脱水丙烯酸

Ni/AC催化α-羟基丙酮加氢制1,2-丙二醇反应研究: 2010年; 制备了一系列Ni/AC催化剂,以α-羟基丙酮催化加氢制备1,2-丙二醇为目标反应,系统考察了Ni/AC催化剂的制备条件和反应工艺条件,结果表明催化剂的Ni负载量为15%,在550℃下煅烧4 h、H2气氛400℃还原4 h获得的催化剂为高分散的金属Ni物种,所得催化剂在质量空速1.4 h-1、反应温度280℃、α-羟基丙酮质量分数为50%的最优条件下,转化率达到了70.6%,1,2-丙二醇选择性为96.2%。; 余定华李晓菲初旭明; 关键词：2-丙二醇催化加氢

CuO／SiO2催化剂上甘油脱水制α－羟基丙酮被引量：4: 2010年; 在固定床反应器中,以甘油脱水制备α-羟基丙酮反应为研究对象,考察了CuO/SiO_2催化剂的制备条件以及反应条件对催化剂性能的影响。实验结果表明,催化剂的最佳制备条件为:CuO负载量(质量分数)为20%,在450℃下焙烧4h;采用该条件下制备的催化剂,在进料重时空速为1.4h^(-1)、反应温度为300℃、甘油溶液的质量分数为20%、反应时间6h的条件下,甘油的转化率达到99.28%,α-羟基丙酮的选择性为58.03%。通过XRD,NH_3-TPD,TG-DTA等手段对CuO/SiO_2催化剂进行了表征,表征结果显示,最佳制备条件下制得的CuO/SiO_2催化剂具有最优的表面酸性分布和最合适的表面微结构,从而在甘油脱水反应中表现出最佳的催化性能。; 李晓菲余定华初旭明; 关键词：1,2-丙二醇

生物基材料单体生物-化学组合开发研究现状被引量：3: 2010年; 生物-化学组合技术对于延长生物基化学品的产品链、开发生物基材料单体是非常重要的技术。本文综述了生物基乙烯和生物基丙烯酸的生物-化学组合开发研究成果,从发酵原材料出发,考虑经过发酵生产平台化合物,平台化合物经过化学催化过程生产聚合物单体,从系统角度考虑各阶段的优化与系统的集成,为生物基材料单体的高效生产提供技术支持。; 余定华黄和常影; 关键词：生物乙烯节能

山梨醇催化脱水制备异山梨醇的反应动力学被引量：11: 2010年; 以浓硫酸为催化剂,对山梨醇催化脱水制备异山梨醇进行了研究。考察了催化剂用量(m(浓硫酸)∶m(山梨醇))、反应温度、反应压力对山梨醇催化脱水制备异山梨醇反应性能的影响。实验结果表明,较佳的反应条件为:m(浓硫酸)∶m(山梨醇)=1∶100、反应压力3kPa(绝压)、反应温度403K,在此条件下反应90min后,异山梨醇的收率达到80%。提出了山梨醇催化脱水制备异山梨醇的均相动力学模型,根据实验数据拟合得到动力学参数,山梨醇两步脱水反应的活化能分别为47.92,51.00kJ/mol,指数前因子分别为21655.0,3487.9min-1。对均相动力学模型的统计检验结果表明,该模型能很好地描述山梨醇催化脱水制备异山梨醇的反应过程。; 谢毓胜余定华孙鹏李恒李致贤; 关键词：山梨醇异山梨醇浓硫酸催化脱水

Y分子筛催化2,3-丁二醇脱水响应面优化被引量：1: 2014年; 利用Y分子筛催化生物2,3-丁二醇(BDO)脱水制丁酮(MEK),为丁酮的绿色生产提供了替代工艺。利用Design Expert软件优化了NaY分子筛上脱水反应参数如BDO质量分数、温度、N2及液体流速等,并考察了优化条件下HY、NaY的反应性能。结合热力学分析及NH3-TPD表征揭示了温度、酸特性对反应性能的影响。结果显示:温度对活性影响最为显著,473.15 K下,HY上BDO转化率为97.4%,MEK选择性可达73.6%,但NaY则无活性。HY同等条件下亦呈现高于NaY的异丁醛选择性。酸分析表明该差异归结于HY表面较多强酸及中强酸量。; 章文贵赵锦波胡燚余定华; 关键词：2,3-丁二醇脱水丁酮响应面 Y分子筛

NaY zeolites modified by La^(3+) and Ba^(2+): the effect of synthesis details on surface structure and catalytic performance for lactic acid to acrylic acid被引量：8: 2010年; Modified NaY zeolites have been widely studied and the modification metal element is normally single, while few researches have been conducted on NaY zeolites modified by two kinds of metals. In our study, a series of La3+ and Ba2+ modified NaY zeolites were synthesized through different impregnation procedures. Lactic acid dehydration to acrylic acid was selected as a probe reaction to test the catalytic performance of these zeolites synthesized. The effects of synthesis details on their pore structures an...; 闫婕余定华李恒孙鹏黄和; 关键词：DEHYDRATION

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国家自然科学基金(20906051)