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MoO_3-SnO_2催化剂上二甲醚低温氧化高选择性制备甲酸甲酯被引量：9: 2013年; 定向设计并制备了多功能MoO3-SnO2催化剂,在常压连续流动固定床反应器上实现了二甲醚低温氧化高选择性制备甲酸甲酯的过程。考察了机械混合法、共沉淀法及沉淀浸渍法等不同制备方法对催化剂性能的影响。在沉淀浸渍法制备的MoO3-SnO2催化剂上,常压、160℃反应条件下,甲酸甲酯选择性达94.1%,DME转化率也达到了33.9%,并且产物中无COx生成。采用NH3-TPD、CO2-TPD及H2-TPR对催化剂进行了表征,结果表明,表面酸性、碱性及氧化性的不同是造成催化剂反应性能差异的原因。另外,通过采用XRD、Raman及TEM对催化剂结构进行表征发现,晶粒粒径及金属氧化物MoO3的存在状态等结构的差异是造成催化剂活性不同的主要原因。较小晶粒的催化剂和表面存在的低聚态MoO3是致使催化剂活性提高的主要原因。; 刘广波张清德韩怡卓椿范立谭猗生; 关键词：二甲醚甲酸甲酯氧化锡氧化钼

二甲醚氧化制甲酸甲酯MoSnO催化剂再生性能研究被引量：3: 2013年; 采用沉淀浸渍法制备了MoO3-SnO2催化剂,在连续流动固定床反应器上对二甲醚氧化制甲酸甲酯的反应性能进行了研究。该催化剂展示了较好的初始活性,甲酸甲酯选择性达到90%以上,二甲醚转化率达到30%以上,并且催化剂失活后经过两次再生均可以恢复到初始活性。采用原位红外对反应过程进行研究,发现甲醛是反应的中间产物。对反应前后的催化剂进行了XRD、XAFS、IR及TG表征。XRD和XAFS结果表明反应后催化剂的MoO3结构遭到了一定的破坏,反应中消耗的晶格氧不易恢复。真空红外表征IR和TG结果表明催化剂表面存在甲酸盐和碳酸盐物种的吸附。结果表明催化剂中MoO3结构的破坏、晶格氧的不易恢复以及吸附物种对催化剂活性位的覆盖是导致催化剂失活的主要原因。; 刘广波张清德寇永利韩怡卓椿范立谭猗生; 关键词：二甲醚甲酸甲酯

基于两种不同自由基的高级氧化法深度处理造纸废水的对比研究: 2013年; 采用亚铁离子(Fe2+)活化过硫酸钠(PS)产生硫酸根自由基(SO4-.)和传统Fenton氧化法产生羟基自由基(.OH)氧化降解造纸废水中难降解的有机污染物,对比了两种高级氧化法的处理效果,考察了初始pH值、氧化剂用量、催化(活化)剂用量等对处理效果的影响及反应过程的规律。结果表明,与Fenton氧化体系相比,硫酸根自由基对pH值的适宜范围更广,在酸性至中性条件下,硫酸根自由基皆可有效降解有机污染物;在体系催化(活化)剂用量相同的条件下,两种自由基体系可以产生相当的处理效果,且Fe2+用量对PS氧化反应影响更小;两种氧化体系的CODCr降解率和色度去除率随氧化剂用量的增加而增加,达到适宜用量后Fenton氧化的CODCr降解率和色度去除率呈现下降趋势,而PS氧化的CODCr降解率和色度去除率趋于平缓;从氧化反应动力学可以看出,PS氧化反应相对缓慢些,且整个过程呈缓慢上升趋势,更利于氧化剂的完全利用。; 郭鑫马邕文万金泉黄明智王艳; 关键词：造纸废水深度处理硫酸根自由基羟基自由基 FENTON氧化

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山西省自然科学基金(2010011015-1)