国家自然科学基金(21173105)
- 作品数：3 被引量：21H指数：2
- 相关作者：丁勇赵崇超杜晓强黄静伟陈敏东更多>>
- 相关机构：兰州大学中国科学院埃默里大学更多>>
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- 相关领域：理学更多>>
- 多金属氧酸盐催化的水氧化研究进展被引量：13
- 2014年
- 氢气以其清洁无污染、燃烧值高等优点成为未来最具潜力的可再生能源之一,而清洁生产氢气的最佳选择之一即为裂解水.利用太阳能模拟光合作用实现水的全分解产生氢气和氧气是目前最为理想的能源转化方式,并且已经引起了众多研究者的关注.水分解的半反应之一——水氧化反应由于其过程复杂,一直是制约水分解的瓶颈.所以寻找高效、稳定的水氧化催化剂便成为了突破该瓶颈的关键.多金属氧酸盐是一类以前过渡金属氧簇为基本单元形成的多金属氧簇化合物.由于多金属氧酸盐在物理、化学性质方面具有无法比拟的特性,使得其在催化、药物、纳米科技和材料科学等方面已被广泛地应用.多金属氧酸盐的全无机配体可很好地抵御水氧化反应的强氧化性环境,故将其作为水氧化催化剂越来越引起研究者们的注意,并且已有多种多金属氧酸盐被设计为水氧化催化剂.本文详细介绍了各种不同过渡金属取代的多金属氧酸盐水氧化催化剂的研究进展.
- 宋芳源丁勇赵崇超
- 关键词：多金属氧酸盐光反应热反应
- 花状的三维CuO微球作为光催化水氧化催化剂（英文）被引量：8
- 2016年
- 由于化石燃料的不可持续性,以及燃烧化石燃料释放的大量CO_2产生的温室效应、环境污染等严重的全球性问题,构建洁净的、环境友好的、非化石燃料的可再生新能源体系成为世界各国高度关注的焦点和重大战略部署.在化石燃料日趋减少的情况下,太阳能己成为人类使用能源的重要组成部分,并不断得到发展.从实用性角度出发,利用人工光合作用直接将光能转化为化学能吸引了国内外许多研究小组的兴趣.太阳能裂解水制氢是解决能源危机的最理想途径之一.然而,水的氧化涉及到4电子和4质子的转移过程,是能量爬坡的艰难过程.所以,水的氧化是制约水裂解的一个瓶颈.寻找高效、稳定、廉价的水氧化催化剂成为水裂解的重中之重.然而,廉价、制备方法简单、效率高、容易回收的水氧化催化剂仍不多.己有文献报道了一些含Co,Fe,Mn和Ni的光催化水氧化催化剂.值的一提的是,Cu作为地球上第八位丰产元素,由于它合适的氧化还原性质和可调控的配位环境,理论上应该是一个高效的水氧化催化剂.然而,Cu很少被用作水氧化催化剂.2012年,Mayer等报道了第一例含铜的均相电催化水氧化催化剂.2013年,Meyer等报道了非常高效和稳定的简单Cu~Ⅱ盐电催化水氧化催化剂.2014年,Lin等报道了一个碱性的水溶液中混合Cu(Ⅱ)盐和6,6-dihydroxy-2,2-bipyridine(H_2L)的高效电催化水氧化催化剂体系.2015年,Sun等在近中性的硼酸缓冲溶液中采用简便的电沉积Cu^(2+)制备了一个高效的铜氧化物电催化水氧化催化剂.然而,基于地球上充足的Cu设计高效、容易制备和稳定的光催化水氧化催化剂,仍是一个巨大的挑战.本文基于地球丰产元素Cu和O,成功合成了花状的三维CuO微球,并采用扫描电镜、透射电镜、红外光谱、X射线粉末衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、N_2吸附脱附等温线对CuO样品的物相、元素�
- 杜晓强黄静伟丰营营丁勇
- 关键词：光催化金属催化剂稳定性
- 钒取代多金属氧酸盐催化的醛和酮氨氧化反应研究
- <正>肟是一类用途广泛的工业原料和有机合成中间体[1-2]。由醛和酮出发,使用廉价绿色的H2O2和NH3·H2O合成肟,成为得到肟简捷经济的方法。目前已报道TS-1等分子筛具有催化氨氧化活性[3]。多金属氧酸盐,具有优异...
- 薛小玲丁勇
- 关键词：氨氧化多金属氧酸盐H2O2氨水
- 文献传递
- 基于铁族元素材料的设计、合成及其水氧化性能研究
- 能源和环境成为困扰全世界可持续发展的两大难题。发展清洁、无污染、可持续的能源成为人类研究的热点。氢气是一种绿色可再生能源，是未来解决世界能源危机的有效途径，水分解是产氢的有效途径。水分解包括两个半反应：析氢反应和析氧反应...
- 田甜
- 关键词：光电催化
- 具有μ-OH,μ-O_2双钴核结构的基于多吡啶配体的配合物催化水氧化反应的能力（英文）
- 2018年
- 化石燃料的大量使用已经带来了一系列的环境问题,开发和使用可再生的清洁能源十分有必要.氢能可以作为传统化石燃料的理想替代品,因为它不但清洁而且热值高.受光合作用启发的水裂解反应被认为是一种将太阳能转化为氢能的理想途径.水裂解包括两个半反应,即水的氧化(2H_2O→4H^++O_2+4e~–)和质子的还原(4H^++4e~–→2H_2).水氧化反应需要高的活化能,因此它也被认为是水裂解反应的瓶颈步骤.为了提高水氧化反应的效率,已经有很多关于水氧化催化剂的研究工作被开展.然而,迄今为止,寻找高效的水氧化催化剂仍然是巨大挑战.考虑到成本以及丰度的因素,基于第一过渡系金属的水氧化催化剂日益受人关注.相比于多相水氧化催化剂,均相的水氧化催化剂,特别是基于有机配合物的均相催化剂,在结构调变,机理研究方面更具有优势.均相的水氧化催化剂主要分两类:无机的多金属氧酸盐和基于有机配体的配合物.在所有的均相的水氧化催化剂中,含钴的配合物被广泛研究,因为在光驱动水氧化反应中它们通常能表现出来较好的活性.很多研究工作都集中于研究多核的含钴的均相催化剂,特别是具有Co_4O_4框架立方烷结构的配合物,因为它们具有类似于自然界光合作用光系统Ⅱ活性中心Mn4CaO_5簇的结构.例如,Co_4O_4(Ac)_4(py)_4簇以及相关衍生物曾被报道过用于水氧化反应,然而Nocera等人发现该化合物本身没有活性(J.Am.Chem.Soc.,2014,136,17681–17688),表观的活性来源于催化剂合成过程中引入的二价钴离子.2014年,一个具有双核钴核心结构的多吡啶配合物[(TPA)Co~Ⅲ(μ-OH)(μ-O_2)Co~Ⅲ(TPA)](ClO_4)_3被报道具有催化光驱动水氧化反应的能力.然而随后的研究工作(ACS Catal.,2016,6,5062-5068)表明其表观活性也是来自于自由钴离子杂质,纯的化合物是没有活性的.在检查一个均相分子水氧化催化剂
- 林军奇马宝春陈敏东丁勇
- 关键词：钴氧化物配合物
- 含Co(Ⅲ)Co(Ⅱ)的Keggin型多金属氧酸盐光催化水氧化研究
- <正>寻找高效稳定的水氧化催化剂(WOCs)是实现全分解水一大挑战[1]。多金属氧酸盐(POMs)因其全无机配体可抵御水氧化反应的强氧化环境,已有多种POM被设计为WOC[2]。但目前仍无含钴的Keggin型POM-WO...
- 宋芳源丁勇
- 关键词：多金属氧酸盐光催化混合价态稳定性
- 文献传递
