高等学校全国优秀博士学位论文作者专项资金(200767)
- 作品数：5 被引量：29H指数：3
- 相关作者：冯雄汉谭文峰刘凡邱国红陈秀华更多>>
- 相关机构：华中农业大学中国科学院城市环境研究所中国科学院生态环境研究中心更多>>
- 发文基金：高等学校全国优秀博士学位论文作者专项资金国家自然科学基金教育部“新世纪优秀人才支持计划”更多>>
- 相关领域：环境科学与工程天文地球更多>>
- 氧化锰矿物的生物成因及其性质的研究进展被引量：21
- 2008年
- 土壤中的氧化锰矿物是原生矿物风化和成土过程的产物,是最具反应活性的一类矿物,决定着环境中许多物质的形态、迁移和转化,在元素生物地球化学循环中起着重要的作用,其形成机制和环境效应备受关注。已有的研究表明,环境中氧化锰的形成与微生物作用紧密相关,微生物作用可使自然环境中的Mn(Ⅱ)氧化速率提高105倍。参与Mn(Ⅱ)氧化的微生物在环境中广泛存在,已知的典型锰氧化细菌分布在变形菌门、放线菌门或厚壁菌门,它们均通过胞外聚合物中的多铜氧化酶来催化氧化Mn(Ⅱ)。细菌氧化Mn(II)成Mn(Ⅳ)是酶催化的两个连续的快速单电子传递过程,Mn(Ⅲ)在溶液中以与酶结合的瞬时中间态出现。生物形成氧化锰的最初形态为层状锰矿物,与δ-MnO2或酸性水钠锰矿很类似,且结晶弱,粒径小,锰氧化度高,结构中的八面体空穴多,因而比化学形成的氧化锰具有更强的吸附、氧化等表面活性。环境中Mn(Ⅱ)微生物氧化及形成的Mn(Ⅲ)中间体与碳、氮、硫等生命元素的地球化学循环的关系令人关注。
- 刘凡冯雄汉陈秀华邱国红谭文峰贺纪正
- 关键词：氧化锰矿物锰细菌生物成因环境效应表面化学性质
- 钙锰矿的研究进展被引量：2
- 2009年
- 钙锰矿是土壤、沉积物及海洋锰结核中常见的以3×3结构为主的一族大隧道构造氧化锰矿物。隧道中存在水分子和阳离子,形貌以片状、针状或纤维状为主。水钠锰矿→布塞尔矿→钙锰矿的转化是钙锰矿形成的一个重要途径。这种转化在常压条件下受体系温度、pH、共存粘土矿物、转化时间以及前驱物布塞尔矿亚结构特点,如层间交换离子类型、浓度、以水合离子形态或与MnO6八面体空穴上方键合的强弱、结晶度、Mn(III)的含量与迁移特点等因素影响。钙锰矿独特的结构使其所具有的离子吸附、氧化与催化特性及分子级的隧道空间等有望作为特异的分子筛、二次电池正极材料、有机反应催化剂等在环境科学和材料科学等领域具有广阔的应用前景。
- 崔浩杰冯雄汉刘凡谭文峰邱国红陈秀华
- 关键词：隧道结构铁锰结核土壤
- 不同氧化度六方水钠锰矿的结构研究被引量：3
- 2013年
- 通过反复试验法(trial-and-error)粉末X射线衍射(XRD)结构模拟和X射线吸收光谱(XAS)研究了不同锰平均氧化度(manganese average oxidation state,Mn AOS)六方水钠锰矿的结构变化特点。合成的系列六方水钠锰矿中(样品HB1到HB6),Mn AOS由3.92减小为3.67,晶胞参数b由2.838增加至2.848。在a-b平面上的紧密堆叠尺寸(CSD)由12.0 nm减小至7.0 nm,沿c轴堆叠的锰氧八面体层数约为10.6～13.4层。随着Mn AOS逐渐降低,样品中八面体空位含量由18%减小至8%。Mn AOS与空位含量呈极显著正相关,它们与晶胞参数b呈负相关。X射线吸收近边结构光谱(XANES)线性拟合表明,样品中Mn主要以+4价存在,随着空位含量的减少,低价锰(Mn2+/3+)含量逐渐增多。扩展X射线吸收精细结构光谱(EXAFS)全多重散射模型拟合分析表明,不同氧化度六方水钠锰矿样品的晶体结构和Mn局域配位环境基本相同。由于空位含量和颗粒尺寸减小,从HB1到HB6的表观锰位点占有率(focc)由0.74减小至0.66。随着Mn AOS逐渐降低,Mn-Mn(O)配位壳平均键长增加。
- 殷辉冯雄汉赵巍胡天斗谭文峰刘凡
- 关键词：水钠锰矿粉末X射线衍射
- 含Ni六方水钠锰矿的表征及其对Pb^(2+)(Zn^(2+))环境行为的影响被引量：3
- 2012年
- 六方水钠锰矿是土壤中普遍存在、活性最强的氧化锰矿物。它常常富集各种过渡金属如Ni等,对其地球化学行为具有重要影响。在六方水钠锰矿形成过程中加入Ni2+,Ni以+2价存在于矿物中。进入水钠锰矿结构中的Ni大部分以[NiO6]八面体形式存在于层内;部分Ni存在于八面体空位上下方。含Ni水钠锰矿沿c轴方向堆叠锰氧八面体层数逐渐减小,而a-b板面晶体大小没有明显变化,即层片状晶体逐渐变薄,比表面积显著增大。随着Ni含量的增加,水钠锰矿结构中锰氧八面体空位数减少,而层边面吸附位点数基本保持不变,其对重金属离子(Pb2+/Zn2+)吸附去除能力逐渐降低。本文为明确过渡金属离子(Ni)对土壤中氧化锰矿物的形貌、结构及其性质的影响提供了参考。
- 殷辉谭文峰冯雄汉崔浩杰邱国红刘凡
- 关键词：锰氧化物PB2+
- Zn^(2+)和Mn^(2+)处理水钠锰矿后对Pb^(2+)吸附量的影响被引量：1
- 2009年
- 分别采用Zn2+和Mn2+处理锰平均氧化度较高的水钠锰矿,对比研究了经不同浓度的Zn2+和Mn2+处理后矿物的锰平均氧化度、d110面网间距、对Pb2+的最大吸附量以及吸附过程中Zn2+和Mn2+的最大释放量等的变化.同时,通过Zn2+和Mn2+与水钠锰矿表面反应行为的不同,进一步明确矿物结构中的八面体空穴数量与重金属吸附量的关系.研究结果表明,水钠锰矿经Zn2+和Mn2+分别处理后,矿物类型未改变,并具有相似的晶体形貌.Zn2+溶液处理水钠锰矿时,随着Zn2+浓度的增大,水钠锰矿的锰平均氧化度和d110面网间距不变,说明结构中空穴数量未改变,Zn2+通过占据部分吸附点位,导致其对Pb2+的最大吸附量从3190mmo.lkg-1减少为2030mmol.kg-1.而Mn2+溶液处理水钠锰矿时,大多数Mn2+被氧化为Mn3+,这些Mn3+部分位于八面体空穴上下方的吸附位点,部分进入八面体空穴中.随着加入的Mn2+浓度增大,Mn2+被氧化为Mn3+而进入八面体空穴的数量增多,锰平均氧化度减小,d110面网间距从0.14160nm增大至0.14196nm,说明结构中空穴数量减少,对Pb2+的最大吸附量从3190mmol·kg-1减少至1332mmo·lkg-1.对比研究结果表明,水钠锰矿结构中的八面体空穴数量对Pb2+的吸附量的大小起着非常重要的作用.
- 赵巍王庆庆刘凡邱国红谭文峰冯雄汉
- 关键词：锰氧化物水钠锰矿
