国家自然科学基金(21076027)
- 作品数：14 被引量：39H指数：4
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- MgO/γ-Al_2O_3高效催化碳酸乙烯酯水解合成乙二醇被引量：2
- 2012年
- 制备了MgO/γ-Al2O3固体碱催化剂,采用X射线衍射、CO2-TPD程序升温脱附等手段表征了催化剂的结构和碱性质。结果表明:MgO负载量(质量分数)对催化剂上MgO的分散程度和催化剂碱性质有着重要影响。负载MgO后,γ-Al2O3仍然保持了原有的结构。当MgO的负载量小于9%时,几乎检测不到MgO特征衍射峰。催化剂的碱量随MgO负载量的增加而逐步提高,当负载量为9%时其碱量达到最大。考察了MgO负载量、反应时间、反应温度对碳酸乙烯酯(EC)水解反应合成乙二醇(EG)的影响。随着MgO负载量的增加,EC转化率逐渐上升。工艺条件研究表明:140℃和3 h以及酯水比(摩尔比)1∶1为最佳催化反应条件。采用9%MgO/γ-Al2O3为催化剂,在最佳工艺条件下,EG收率高达95.6%。
- 章会娜许杰薛冰徐崇福李永昕
- 关键词：碳酸乙烯酯乙二醇MGO
- 配合浸渍MgO改性MCM-22择形催化合成对二甲苯被引量：2
- 2011年
- 以硝酸镁为前驱体,苹果酸为配合剂,通过配合浸渍法制备了不同负载量的MgO/MCM-22催化剂.在气相连续流动固定床反应器上进行甲苯与碳酸二甲酯(DMC)烷基化合成对二甲苯的研究,并采用XRD、NH3-TPD、吡啶吸附IR、N2吸脱附等手段对催化剂进行表征.实验结果表明:以9%负载量的MgO/MCM-22分子筛为催化剂,在380℃反应物料配比n(甲苯)∶n(DMC)=4∶1、重时空速1 h-1的条件下,甲苯转化率为29.0%,对二甲苯选择性为48.2%.表征结果显示:采用配合浸渍的方法制备MgO改性MCM-22分子筛催化剂不仅可以有效覆盖分子筛外表面酸性位,而且不会影响其孔内的酸性位,从而可以在维持较高对二甲苯选择性的同时实现甲苯转化率的提高.
- 张嘉良薛冰许杰刘平李永昕
- 关键词：择形催化MCM-22对二甲苯
- MgO/ZSM-5催化乙苯与碳酸二乙酯合成对二乙苯被引量：4
- 2011年
- 以负载型MgO/ZSM-5为催化剂,研究了乙苯与碳酸二乙酯烷基化合成对二乙苯的过程。通过等体积浸渍法制备了一系列MgO/ZSM-5催化剂,并用XRD、NH3-TPD和吡啶红外光谱等手段对催化剂的结构和酸性进行了表征。在气相连续流动固定床反应器内考察了MgO负载量、反应的工艺条件(反应温度、质量空速、乙苯与碳酸二乙酯物质的量比)对乙苯与碳酸二乙酯烷基化反应合成对二乙苯的影响。结果表明:MgO改性对ZSM-5分子筛的结构影响不大,但催化剂上的酸性质明显改变。随着MgO负载量的增加,乙苯转化率降低,而对二乙苯选择性明显提高,这主要是由于催化剂上的酸性质变化引起的。
- 郑丽娜薛冰许杰李永昕
- 关键词：乙苯碳酸二乙酯对二乙苯
- 硼酸改性MCM-22分子筛催化甲苯烷基化合成对二甲苯被引量：5
- 2017年
- 以硼酸为前体、低碳脂肪醇为溶剂,通过浸渍法制备了一系列硼酸改性MCM-22微孔分子筛择形催化剂,在连续流动固定床反应器上考察了甲苯与碳酸二甲酯烷基化合成对二甲苯的择形催化性能。通过XRD、FTIR、N_2吸附脱附、NH_3-TPD、吡啶吸附FTIR等手段对催化剂进行表征,并通过异丙苯和1,3,5-三异丙苯的裂解反应考察了硼酸改性对MCM-22微孔分子筛催化剂的内、外表面酸性质的影响。实验结果表明:以硼酸为前体、正丙醇为溶剂制备的硼改性MCM-22催化剂在甲苯与碳酸二甲酯烷基化合成对二甲苯过程中不仅表现出优异的择形性能,而且还保持了较高的催化活性。这可能是由于在浸渍过程中,硼酸与正丙醇反应生成分子尺寸较大的有机硼酸酯,从而实现了在覆盖分子筛外表面酸性位的同时不影响其孔内酸性质。
- 薛冰吴浩文琳智柳娜李永昕
- 关键词：催化固定床对二甲苯MCM-22
- 微波辐射下N-芳基哌嗪盐酸盐的合成
- 2013年
- 取代苯胺与N,N'-双(2-氯乙基)胺盐酸盐在二乙二醇单甲醚溶剂中,微波辐射下一步合成了10种N-芳基取代哌嗪盐酸盐,反应在3～4 min内完成,产率36.9%～75.4%。结果表明,苯胺芳环上的取代基对N-芳基哌嗪化反应有着可合理预测的电子效应及位阻效应。与常规加热法相比,微波辐射法具有反应时间短、产率高、操作简便和环境友好等特点。所有产物的分子结构用IR、1HNMR和MS进行了表征。
- 富利祥徐崇福陆海玲郑黄利赵萌萌宋蕴丽杨扬
- 关键词：微波辐射取代苯胺重结晶精细化工中间体
- 碱性离子液体催化碳酸乙烯酯甲醇酯交换合成碳酸二甲酯被引量：4
- 2012年
- 使用离子交换法制备了不同阴离子的咪唑盐离子液体,并通过FT-IR手段对所合成样品进行了表征。以碳酸乙烯酯(EC)与甲醇(MeOH)酯交换合成碳酸二甲酯(DMC)反应,比较了相同催化条件下不同阴离子咪唑盐的催化性能。结果表明:1-丁基-3-甲基咪唑氢氧化物([BmIm]OH)对EC与MeOH酯交换反应表现出优异的催化性能。在反应时间为4 h,温度为67℃,催化剂0.3 g,醇酯比为10:1的条件下,EC的转化率和DMC的选择性分别高达88.5%和90.3%。经重复使用5次后,催化剂仍能保持较好的催化活性。
- 马程明许杰薛冰李永昕
- 关键词：碳酸乙烯酯碳酸二甲酯酯交换
- 离子液体催化碳酸二甲酯和乙醇酯交换合成碳酸甲乙酯被引量：9
- 2013年
- 考察了碱性离子液体催化碳酸二甲酯和乙醇酯交换反应合成碳酸甲乙酯的过程,筛选出催化性能较好的离子液体1-丁基-3-甲基咪唑溴盐([Bmim]Br)作为催化剂,并对酯交换反应条件进行优化。结果表明,[Bmim]Br对反应表现出优异的催化性能,在常压、反应温度90℃、反应时间12 h、n(碳酸二甲酯)∶n(乙醇)=1∶1和[Bmim]Br用量为碳酸二甲酯质量的2%条件下,碳酸二甲酯转化率为71.1%,碳酸甲乙酯选择性为81.8%。经回收和循环利用3次,催化剂仍保持较好的催化活性。
- 亓虎薛冰许杰孙海南周校蕾李永昕
- 关键词：催化化学离子液体碳酸二甲酯乙醇酯交换碳酸甲乙酯
- 络合浸渍氧化镁改性MCM-22催化甲苯烷基化反应的研究被引量：4
- 2012年
- 以硝酸镁为前驱体,乙酰乙酸乙酯为络合剂,通过络合浸渍的方法制备不同负载量的MgO/MCM-22催化剂。在气相连续流动固定床反应器上,对甲苯与碳酸二甲酯(DMC)烷基化合成对二甲苯的过程进行了研究。采用X射线衍射、N2吸附-脱附、NH3程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱等手段对催化剂进行了表征。结果表明,采用乙酰乙酸乙酯为络合剂,可以有效的覆盖分子筛外表面的酸性,避免其孔内酸性受到影响,催化剂能在保持较高甲苯转化率的同时显著提高对二甲苯选择性。在反应温度380℃、n(甲苯)∶n(DMC)=4∶1、空速1h-1条件下,当MgO负载量达到15%时,对二甲苯选择性和甲苯转化率分别为54.0%和34.3%。
- 付莉萍薛冰许杰张卫红李永昕
- 关键词：MCM-22碳酸二甲酯对二甲苯
- MCF固载离子液体催化CO_2合成碳酸丙烯酯的研究被引量：1
- 2012年
- 通过原位合成法将[(EtO)3SiPMIm]Cl固载在MCF材料上,制得MCF固载化离子液体催化剂[(EtO)3Si PMIm]Cl/MCF。用N2吸附-脱附、TEM和FT-IR等手段表征催化剂,并考察其在CO2与环氧丙烷(PO)环加成合成碳酸丙烯酯(PC)反应中的催化性能。结果表明,嫁接等量离子液体后,MCF固载化离子液体催化剂体系对CO2环加成合成PC反应的催化活性高于SBA-15催化剂体系。在2.5MPa、140℃反应条件下,PO的转化率高达85.4%,且催化剂具有良好的循环使用性。
- 郑国才许杰薛冰刘平李永昕
- 关键词：MCF离子液体固载碳酸丙烯酯CO2
- 苯酚与碳酸二甲酯烷基化反应体系的热力学分析被引量：4
- 2012年
- 采用Benson基团贡献法,计算了苯甲醚(MPE)的相关热力学数据。在300～1 000K和5～30MPa范围内,计算了苯酚与碳酸二甲酯烷基化反应生成甲基苯酚异构体和苯甲醚各反应的焓变ΔrHm、吉布斯自由能变ΔrGm和平衡常数Kθ。结果表明:苯酚与DMC的烷基化反应是可以自发进行的,且碳烷基化反应平衡常数远高于氧烷基化反应平衡常数,在3个碳上烷基化反应中,生成间甲酚的平衡常数最大,生成对甲酚的平衡常数最小;随着压力的升高,各反应的自由能均略有增加,表明升高压力不利于烷基化反应的进行,在同一压力下,碳烷基化反应的平衡常数远高于氧烷基化反应,为苯酚与碳酸二甲酯烷基化反应条件的控制和催化剂的探索研究提供了热力学依据。
- 胡海生薛冰许杰徐崇福李永昕
- 关键词：苯酚碳酸二甲酯烷基化基团贡献法热力学分析
