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南海神狐海域及祁连山冻土区天然气水合物的拉曼光谱特征被引量：19: 2010年; 采用显微激光拉曼光谱对我国在南海神狐海域及祁连山冻土区首次钻获的天然气水合物实物样品进行了详细的研究,探讨了其笼型结构特征及其气体组成.结果表明,南海神狐海域天然气水合物样品是典型的I型结构(sI)水合物,气体组分主要是甲烷,占99%以上;水合物大笼的甲烷占有率大于99%,小笼为86%,水合指数为5.99.祁连山冻土区天然气水合物气体组分相对复杂,主要成分除甲烷外(70%左右),还有相当数量的乙烷、丙烷及丁烷等烃类气体,从拉曼谱图上可初步判断其为II型结构(sII)水合物;水合物的小、大笼的甲烷占有率的比值(θS/θL)为26.38,远远大于南海神弧海域水合物的0.87,这主要是由于祁连山水合物气体组分中的大分子(乙烷、丙烷及丁烷等)优先占据水合物的大笼,大大减少了大笼中甲烷分子的数量.; 刘昌岭业渝光孟庆国卢振权祝有海刘坚杨胜雄; 关键词：天然气水合物神狐海域

甲烷水合物分解过程原位激光拉曼光谱观测被引量：9: 2010年; 为了获取水合物分解过程中分子水平的信息,采用激光拉曼光谱法对冰—水转化及两种不同体系下甲烷水合物的分解过程进行了原位监测,研究了冰—水转化及甲烷水合物分解的微观动力学过程,探讨了水合物分解过程中笼型结构的变化。实验结果表明,在冰融化过程中,冰的四面体结构不断瓦解,氢键数目不断减少,O—H键的特征谱带中,带氢键的伸缩振动拉曼峰所占比例逐渐下降,不带氢键的伸缩振动拉曼峰的比例相应增大。两种不同体系下合成的甲烷水合物均为Ⅰ型水合物,大小笼中甲烷分子的拉曼峰分别为2905cm-1和2915cm-1,随着水合物的不断分解,拉曼双峰逐渐消解,并最终转化成甲烷气体单峰(2917cm-1);结构水峰的变化与冰融化的过程相类似,随着笼型结构的瓦解,氢键数目迅速减少,导致带氢键的O—H键伸缩振动峰减弱。; 孟庆国刘昌岭业渝光夏宁; 关键词：甲烷水合物拉曼光谱微观动力学分解过程

显微激光拉曼光谱测定天然气水合物的方法研究被引量：8: 2011年; 天然气水合物是由烃类气体在一定的温度和压力下与水作用生成的一种非化学计量的笼型晶体化合物,显微激光拉曼光谱是测定其水合指数、笼占有率等结构参数的重要手段。天然气水合物极易分解,不能在常温常压下进行分析测试。本文针对天然气水合物的特性,研制了一套适合显微激光拉曼光谱法测定水合物的小型装置,将样品放入液氮罐中,定期加入液氮(-196℃)保存,确保在测定的过程中甲烷水合物保持稳定状态,解决了肉眼不可见水合物的微观识别问题。对实验合成的一系列不同体系的甲烷水合物和我国海域和陆域的水合物样品进行了分析,探讨了水合物样品的合成、保存和处理方法,研究了拉曼光谱测试条件,揭示不同条件下形成的水合物笼型结构特征。分析结果表明,对同一样品,测定水合指数的相对标准偏差小于1%,方法准确可靠,经分析南海神弧海域水合物为典型Ⅰ型结构的水合物,祁连山冻土区水合物为Ⅱ型结构的水合物,可为我国天然气水合物研究提供必要的结构信息。; 夏宁刘昌岭业渝光孟庆国林学辉贺行良; 关键词：天然气水合物激光拉曼光谱

固体核磁共振技术在气体水合物研究中的应用被引量：7: 2012年; 气体水合物是在低温高压条件下由气体和水形成的笼型化合物,主要有I型,II型和H型3种晶体结构,而固体核磁共振(solid state NMR)是测定其水合指数、笼占有率等结构参数的重要手段.该文综述了固体核磁共振技术的原理及其在水合物研究中的应用,着重介绍固体核磁共振在水合物结构表征、气体组分的鉴定、结构转化、以及在水合物生成/分解动力学过程监测方面的研究进展.同时,对其实验方法及测试条件也进行了详细的探讨.; 刘昌岭孟庆国业渝光; 关键词：STATE 气体水合物

显微激光拉曼光谱原位观测甲烷水合物生成与分解的微观过程被引量：9: 2011年; 采用显微激光拉曼光谱技术对高压透明毛细管中甲烷水合物的生成与分解的微观过程进行了原位观测,初步探讨了甲烷水合物笼型结构的变化规律。结果表明,甲烷水合物在生成过程中,甲烷分子的拉曼峰(2 917 cm-1)逐渐分裂为两个峰(2 905和2 915 cm-1),表明溶解态甲烷分子从单一的化学环境进入了两个有差异的化学环境中,这两个峰分别代表着水合物的大笼和小笼。同时,水的氢键作用由其液态向固态的转化而得到加强,使O—H键伸缩振动向低波数迁移。在甲烷水合物的分解过程中,大小笼中甲烷分子的拉曼双峰逐渐消解,并最终转化成单一的甲烷气体峰。显微激光拉曼光谱可以准确捕捉水合物生成与分解过程中其笼型结构变化的相关信息。; 刘昌岭业渝光孟庆国吕万军王菲菲; 关键词：甲烷水合物激光拉曼光谱

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国土资源公益性行业科研专项(200911043-21)