国家自然科学基金(20673054) 作品数:3 被引量:20 H指数:3 相关作者: 王立 盛蔚 马涛 丁维平 陈懿 更多>> 相关机构: 南京大学 中国石油化工集团公司 中国科学院大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 国家重点基础研究发展计划 国家科技支撑计划 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 更多>>
二氧化钛负载金催化剂:界面效应(英文) 被引量:5 2019年 自从发现TiO2负载金纳米粒子对CO氧化具有催化活性以来,人们努力探索Au/TiO2催化剂上催化活性位点的化学本质.大量研究表明,Au/TiO2催化反应的活性位点位于金颗粒-TiO2载体界面处,催化剂活性通常与界面周长成正比.因此,无论是金颗粒的大小还是二氧化钛表面的化学性质都决定着Au-TiO2界面结构和催化活性,即Au颗粒和二氧化钛表面之间的电子结构和几何相互作用.商用P25是锐钛矿相和金红石相以80/20比例混合的二氧化钛,通常用于负载金纳米粒子.然而,由于P25表面的多样性和复杂性,很难直接区分界面的原子精细结构,给研究载体表面结构对催化性能的影响带了一定困难.设计特定形貌TiO2(合成暴露特定晶面的TiO2),形成均匀的Au-TiO2界面成为研究该课题的突破口.目前,随着纳米材料设计的日渐成熟,氧化物形貌甚至晶面的可控合成已经实现.最近原位透射电镜发现,与TiO2{101}相比金颗粒与TiO2{001}具有更强的相互作用.氧气在773 K焙烧,负载在TiO2{101}的Au粒子通过Ostwald熟化和粒子的迁移聚结而烧结成大颗粒;反之,负载在TiO2{001}上的Au粒子则非常稳定.这主要归结于Au粒子在TiO2{001}上的吸附能比在TiO2{101}上高很多.Au与TiO2{001}的强相互作用可以促进电子从Au纳米粒子到吸附的O2上的转移,从而有利于氧离解和提高CO氧化活性.本文采用水热法合成选择性暴露TiO2{001}和TiO2{101}的锐钛矿TiO2:暴露TiO2{001}比例84%的纳米片(TiO2-S)和19%的纺锤体(TiO2-P),然后分别负载上2nm左右的Au溶胶颗粒并在623 K空气下进行烧结.通过X射线光电子能谱(XPS),高分辨透射电镜(HRTEM/STEM)等表征手段研究了Au纳米粒子的尺寸分布、电子结构以及原子结构.XPS结果表明,Au物种为金属态Au0颗粒.对Au粒子尺寸进行统计,发现在TiO2{001}上的Au粒子尺寸大小无明显变化(2.2nm),而在TiO2{101}上的Au粒子尺寸由2.2nm长到3.1nm.结果� 邵斌 赵雯宁 苗樹 黄家辉 王丽丽 李杲 申文杰关键词:金纳米粒子 二氧化钛 稳定性 CO氧化 钼酸铁纳米管催化剂的合成、表征及其催化丙烯环氧化性能 被引量:8 2009年 通过固相反应和Kirkendall效应制备了钼酸铁纳米管,采用透射电镜、X射线衍射、红外光谱和X射线光电子能谱对其进行了表征,并考察了不同组成的钼酸铁纳米管催化分子氧氧化丙烯的性能.结果表明,具有纳米尺度FeOx/MoO3壳核结构的前驱物可以在比通常低得多的温度下发生固相反应生成钼酸铁纳米管,其表面Mo物种富集,Mo与Fe的相互作用较特殊.用于丙烯选择氧化反应时其催化性能比通常的钼酸铁更好,可生成环氧丙烷,且选择性较高. 王立 马涛 盛蔚 郭学锋 丁维平 陈懿关键词:丙烯 环氧化 固相反应 ^(31)P MAS NMR固体核磁共振研究稀土改性Y分子筛的酸性 被引量:7 2014年 以三甲基磷氧(TMPO)和三丁基磷氧(TBPO)为探针分子,用31P魔角旋转核磁共振(31P MAS NMR)法对稀土改性Y型分子筛的酸性进行了定性和定量分析.结果表明,以TMPO为探针分子的31P MAS NMR谱分别在δ=78,70,65,62,58,55和53处存在与酸中心相关的吸收峰,其中δ=78和70处吸收峰与分子筛内部和外部酸性有关,δ=65,62,58和53处吸收峰归属于TMPO在分子筛内部Brnsted酸中心上的贡献,δ=55处吸收峰归属于TMPO在分子筛内部Lewis酸中心上的贡献.随着稀土含量的增加,中等强度Brnsted酸中心(δ=62和58)数量显著增加,而强Brnsted酸中心(δ=65)和较弱Lewis酸中心(δ=55)数量显著降低.结合分子筛骨架铝和非骨架铝对分子筛酸性的影响进一步探讨了稀土改型Y分子筛的酸性. 于善青 田辉平关键词:Y型分子筛 稀土 酸性 基于Kirkendall效应制备钼酸铁纳米管 <正>自A.Paul Alivisatos通过纳米尺度上的Kirkendall效应制备空心纳米晶以来[1],由于其无需模板剂和表面活性剂的优点,这种方法在制备纳米管和空心纳米颗粒上引起了研究者的兴趣。[2]目前,原子层沉... 王立 彭博 郭学锋 丁维平关键词:纳米管 文献传递