教育部“新世纪优秀人才支持计划”(NCET-04-0270) 作品数:10 被引量:72 H指数:5 相关作者: 李钢 王祥生 金长子 王云 刘海鸥 更多>> 相关机构: 大连理工大学 上海理工大学 更多>> 发文基金: 教育部“新世纪优秀人才支持计划” 高等学校全国优秀博士学位论文作者专项资金 国家自然科学基金 更多>> 相关领域: 理学 更多>>
Green and efficient epoxidation of methyl oleate over hierarchical TS-1 被引量:7 2018年 The epoxidation of methyl oleate(MO)was conducted in the presence of aqueous H2O2 as the oxidant and hierarchical TS-1(HTS-1)as the catalyst;the catalyst was synthesized using polyquaternium-6 as the mesopore template.The effects of various parameters,i.e.,H2O2/C=C molar ratio,oxidant concentration,amount of the catalyst,reaction temperature,and time,were systematically studied.Furthermore,response surface methodology(RSM)was used to optimize the conditions to maximize the yield of epoxy MO and to evaluate the significance and interplay of the factors affecting the epoxy MO production.The H2O2/C=C molar ratio and catalyst amount were the determining factors for MO epoxidation,wherein the maximum yield of epoxy MO reached 94.9%over HTS-1 under the optimal conditions. Yue Wei Gang Li Qiang Lü Chuanying Cheng Hongchen Guo干胶法制备钛硅沸石及其催化性能 被引量:10 2012年 以四丙基溴化铵为模板剂,以乙二胺(EDA)为碱源,采用干胶法制备了TS-1,并在此基础上引入介孔/大孔模板剂蔗糖而制备出多级孔道TS-1.采用X射线衍射、紫外-可见光谱及N2物理吸附-脱附等手段对所得样品进行了表征,并考察了它们催化噻吩(Th)及苯并噻吩(BT)氧化反应的性能.结果表明,随着釜底部n(EDA)/n(H2O)比的降低,TS-1结晶度、骨架Ti含量及其在Th氧化反应中的催化活性均升高.而当以乙胺和正丁胺为碱源时,TS-1难以晶化.所制备的多级孔道TS-1样品具有介孔/大孔孔道,在Th氧化反应中的催化活性高于TS-1;对于BT的氧化,当n(sucrose)/n(SiO2)为0.35时,制备的多级孔道TS-1样品的催化活性最高,BT脱除率可达100%,而TS-1则无催化活性. 王维海 李钢 刘丽萍 陈永英关键词:噻吩 苯并噻吩 催化氧化 四丙基氢氧化铵改性TS-1催化氧化脱除2-甲基噻吩 被引量:11 2007年 采用有机碱四丙基氢氧化铵(TPAOH)对微米TS-1进行碱改性。以改性后的TS-1为催化剂,H2O2为氧化剂,对含有2-甲基噻吩的正辛烷模拟燃料进行氧化脱硫研究。采用XRD、UV-vis、TEM、N2物理吸附等手段对改性前后的样品进行表征。考察了TPAOH浓度、改性温度以及改性时间对微米TS-1氧化脱除2-甲基噻吩性能的影响。结果表明,与未改性的样品相比,改性后的TS-1骨架结构未发生明显变化,骨架钛和非骨架钛含量均有所降低,并且生成一些大小约为1.4nm和40~60nm的孔,比表面积和孔容增加。TPAOH改性TS-1对2-甲基噻吩的氧化脱除率由改性前的70.5%提高到93.9%。最佳改性条件为:TPAOH的浓度0.4mol/l,改性温度413K,改性时间24h。 赵丽霞 李钢 金长子 王云 王祥生关键词:氧化脱硫 TS-1 过氧化氢 改性 以阳离子聚合物为介孔模板合成多级孔TS-1 被引量:5 2011年 分别以阳离子聚季铵盐-7和聚季铵盐-6为介孔模板,通过水热法合成了多级孔TS-1沸石,采用X射线衍射、紫外可见光谱、扫描电镜、透射电镜及N2吸附-脱附等手段对所得样品进行了表征,并考察了其催化苯并噻吩及噻吩氧化反应性能.结果表明,聚季铵盐-7的加入对多级孔TS-1的晶化、钛物种的配位状态及晶粒形貌的影响不大;而随着聚季铵盐-6用量的增加,多级孔TS-1的晶貌逐渐由立方状转变为长方状晶粒.两种聚合物合成的多级孔TS-1都具有明显的介孔孔道,而且具有明显高于TS-1的催化苯并噻吩氧化反应和相似的噻吩氧化反应性能. 王晓星 李钢 刘丽萍 刘海鸥关键词:水热合成 苯并噻吩 噻吩 多级孔道TS-1的合成、表征及其催化性能 1983年,Taramasso等首次合成了钛硅分子筛TS-1。由于过渡金属钛具有可变的化合价态,因此钛的引入赋予了TS-1独特的催化氧化功能。以TS-1为催化剂,HO为氧化剂的反应体系,反应条件温和,选择性高,副产物为水... 王维海 李钢关键词:氧化脱硫 苯并噻吩 文献传递 Ti-HMS和TS-1分子筛结构和催化性能的对比研究 被引量:13 2007年 采用长链十二烷基胺为模板剂,成功合成出含钛中孔分子筛Ti-HMS,并针对其晶化过程、结构特征以及催化性能与修正经典法制备的微孔分子筛TS-1进行了对比.结果表明,中孔分子筛Ti-HMS的晶化机理不同于微孔分子筛TS-1的晶化机理.随着晶化温度的提高,Ti-HMS分子筛的相对结晶度降低,且晶化过程中母液的pH值变化不大.TEM照片显示,Ti-HMS分子筛的孔壁整体上呈无定形,在局部区域可能存在晶态或者类晶态物种.与TS-1分子筛相比,Ti-HMS分子筛的活性中心(骨架钛)处在畸变的四面体环境中.中孔分子筛Ti-HMS可以满足大分子硫化物(如苯并噻吩)氧化反应的要求;对于小分子硫化物(如噻吩)的氧化反应,微孔分子筛TS-1催化剂效果更好. 金长子 李钢 王祥生 王云 刘海鸥关键词:中孔分子筛 微孔分子筛 噻吩 苯并噻吩 钛硅分子筛/H2O2体系催化汽油氧化脱硫 被引量:20 2008年 在钛硅分子筛/H2O2催化氧化体系下,研究了在固定床反应器上低温常压下真实汽油中硫化物的催化氧化脱除.研究结果表明,钛硅分子筛TS-1催化剂的晶粒大小对其催化氧化脱硫性能有影响,TS-1催化剂晶粒越小,催化氧化脱硫性能越高.催化剂吸附研究表明,银物种对噻吩有很强的选择吸附能力,银改性能提高TS-1催化剂的催化氧化脱硫性能.用孔径较大的含钛分子筛代替TS-1,催化剂催化氧化脱除较大分子硫化物的性能提高.汽油催化氧化脱硫处理后族组成和辛烷值没有明显变化. 李钢 赵月峰 刘斌 王祥生关键词:钛硅分子筛 双氧水 氧化脱硫 汽油 固定床反应器 负载型金催化剂催化乙醇选择氧化反应 被引量:3 2008年 选择不同氧化物(Al2O3,SiO2,TiO2,MgO)和H-ZSM-5分子筛作为载体,以尿素为沉淀剂,采用沉积-沉淀法制备了一系列负载型金催化剂.采用X射线衍射、电感耦合等离子体发射光谱、程序升温还原、NH3程序升温脱附和透射电镜等技术对催化剂样品进行了表征,并测定了催化剂对乙醇选择氧化反应的催化性能.选择Au/Al2O3催化剂,考察了金负载量、反应条件(温度、压力、时间)和添加剂对乙醇选择氧化反应的影响.结果表明,所制备的Au/Al2O3催化剂的金负载率较高,金粒子较小(3~4nm)且分布均匀.载体对金催化剂催化乙醇氧化反应有显著影响,主要产物为乙醛、乙酸乙酯和缩醛.以TiO2为载体时,乙醇转化率较高.以Al2O3为载体时,乙酸乙酯选择性较高;少量碱性添加剂可抑制缩醛的生成,并可提高乙醇转化率和乙酸乙酯选择性.在优化的条件下,乙醇转化率可达4.7%,乙酸乙酯选择性可达93.5%. 成艳 李钢 马书启 王祥生 陈永英关键词:氧化硅 氧化钛 负载型催化剂 乙醇 多孔材料负载金催化剂的制备与应用 被引量:4 2010年 本文综述了微孔材料和介孔材料负载型金催化剂的制备、表征与应用研究的最新进展。从多孔载体的选择(氧化物、微孔分子筛、介孔氧化物、介孔分子筛和介孔碳材料)、金的最新负载方法(沉积-沉淀法、溶胶-凝胶法、原位法/一步法和化学气相沉积法)与表征及其催化性能(一氧化碳低温氧化、氢气/氧气直接合成过氧化氢、直接合成环氧丙烷和有机物的选择性氧化)等方面详尽地评述了微孔材料和介孔材料负载型金催化剂研究概况。同时,提出了多孔材料负载金催化剂存在的一些问题,并展望了其研究和发展的方向。 宋海岩 李钢 王祥生关键词:纳米金 催化 直链烷烃对Ti-HMS分子筛合成的影响 被引量:2 2007年 以十二胺为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,钛酸四丁酯为钛源,直链烷烃正己烷或正辛烷为有机添加剂,在室温下合成出具有较大孔径的Ti-HMS分子筛.研究了烷烃对Ti-HMS分子筛的扩孔作用及对分子筛结晶度和催化性能的影响.结果表明,加入的烷烃越多,分子筛的孔径越大;烷烃链长越长,对Ti-HMS的扩孔作用越显著.与不加烷烃的Ti-HMS相比,加入烷烃后,分子筛的结晶度及四配位骨架钛的含量均有所降低,而且加入的烷烃量越多,影响越明显.将加入烷烃所得的Ti-HMS用于模拟燃料中4,6-二甲基二苯并噻吩的氧化脱除反应,结果发现,Ti-HMS的催化氧化活性有所提高,对4,6-二甲基二苯并噻吩的脱除速率增大. 孙德伟 李钢 金长子 赵丽霞 王祥生关键词:十二胺 正己烷 正辛烷