教育部“新世纪优秀人才支持计划”(NCET-04-0321)
- 作品数：10 被引量：155H指数：9
- 相关作者：陈忠林齐飞沈吉敏徐冰冰叶苗苗更多>>
- 相关机构：哈尔滨工业大学同济大学更多>>
- 发文基金：教育部“新世纪优秀人才支持计划”国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：环境科学与工程化学工程更多>>
- γ-Al_2O_3催化臭氧氧化水中嗅味物质机理探讨被引量：15
- 2007年
- 以γ-Al2O3粉末为催化剂,研究催化臭氧氧化去除水体中典型嗅味物质2-甲基异茨醇(MIB)的效能与机理.结果表明,γ-Al2O3能够明显促进臭氧氧化去除MIB,表现出很好的催化活性,叔丁醇对γ-Al2O3催化氧化去除MIB过程具有明显的抑制作用.在催化臭氧氧化去除MIB过程中,γ-Al2O3表面电荷状态及表面羟基的带电性质与溶液的pH值有关.当溶液pH值与γ-Al2O3的pHzpc接近时,γ-Al2O3的催化作用最为明显.γ-Al2O3催化臭氧氧化过程中自由基的相对量值Rct比单独臭氧氧化过程高出近1个数量级,这进一步表明γ-Al2O3能明显促进臭氧分解产生更多的羟基自由基.最后还考察了不同摩尔比例的臭氧分解促进剂与抑制剂对γ-Al2O3催化臭氧分解的影响.
- 陈忠林齐飞徐冰冰沈吉敏贲岳叶苗苗
- 关键词：Γ-AL2O3表面羟基
- UV/O_3对亚硝基二甲胺降解产物的控制研究被引量：11
- 2008年
- 对UV/O3和UV/H2O22种高级氧化工艺降解水中亚硝基二甲胺(NDMA)和控制二甲胺(DMA)生成的能力进行了比较研究.结果表明,UV/H2O2能够有效降解NDMA,但不能控制NDMA降解产物DMA的生成;UV/O3高级氧化技术不仅能够有效地去除NDMA,同时对DMA的生成量也有很好的控制作用.进一步考察了不同臭氧浓度、溶液pH值以及NDMA初始浓度对UV/O3工艺控制DMA生成量的影响.结果表明,臭氧浓度对UV/O3控制DMA的生成有一定的影响,DMA的生成量随着臭氧浓度的增大而减小,臭氧浓度为6.64 mg.L-1时,降解7.7 mg.L-1NDMA生成DMA的量为0.98 mg.L-1.溶液pH值对UV/O3控制DMA的影响较大,酸性和中性pH条件下,DMA的生成量随着pH的增大略有增加;碱性pH条件下,DMA的生成量明显减小,pH=11.0时降解初始浓度为7.7 mg.L-1的NDMA,DMA的生成量仅为0.3 mg.L-1.NDMA的初始浓度对UV/O3控制DMA的生成也有影响,NDMA初始浓度较小时,UV/O3对DMA生成的控制更为明显.
- 徐冰冰陈忠林齐飞杨磊黄露溪
- 关键词：UV/O3二甲胺氯化消毒
- ZnOOH/O_3催化臭氧化体系去除水中痕量对氯硝基苯被引量：14
- 2007年
- 以实验室制备的羟基化锌(ZnOOH)为催化剂,考察了其催化臭氧化去除水中痕量对氯硝基苯(pCNB)的效能,通过研究自由基抑制试剂叔丁醇对催化效果的影响,推断了催化反应机理,并研究了催化性能的影响因素.结果表明,ZnOOH具有较强的催化臭氧化去除pCNB能力.本实验条件下,蒸馏水中反应20 min时,催化臭氧化比单独臭氧化对pCNB的去除率提高了51.3个百分点;催化过程遵循自由基反应机理,催化剂表面结合的羟基基团有利于催化反应;pCNB的去除效果随催化剂投量的增加而更佳,催化剂重复使用3次后,催化效果基本没有变化,水中的重碳酸盐以及缓冲溶液中的磷酸盐可以明显降低催化活性,中性条件下,催化作用最佳.
- 陈忠林徐贞贞贲岳叶苗苗马新红
- 关键词：催化臭氧化对氯硝基苯羟基自由基
- O_3/H_2O_2去除水中硝基苯效果与机理被引量：34
- 2006年
- 以硝基苯为目标反应物,对O3/H2O2体系氧化去除水中硝基苯的效果和机理进行了研究,考察了pH值、H2O2剂量、自由基抑制剂或促进剂对硝基苯的去除效果的影响.研究发现,在pH≤7时,H2O2促进臭氧化去除硝基苯的效果较为明显,当H2O2投加量从1.0 mg/L增加到4.0 mg/L时,在氧化5 min内,硝基苯的去除率明显的升高,但当H2O2投加量由4.0 mg/L提高到20 mg/L时,硝基苯的去除率呈下降趋势;同时发现单独臭氧化硝基苯的过程中能明显产生H2O2;几种有机物的加入,不同程度都降低了硝基苯的去除率.无论单独臭氧化还是催化臭氧化都很难将体系TOC大幅度降低,硝基脱出后几乎完全以NO-3形式存在,反应体系pH随氧化时间的增加而明显的降低.LC-MS和GC-MS的分析表明,硝基苯主要的臭氧化产物为酚类和羧酸类物质.对O3/H2O2与硝基苯反应历程进行推导,认为硝基苯的臭氧化降解分为2个阶段,首先是羟基自由基进攻使苯环羟基化,然后是羟基化的芳环发生开裂,生成各种脂肪族化合物或进一步矿化.
- 沈吉敏陈忠林李学艳齐飞叶苗苗
- 关键词：臭氧化过氧化氢硝基苯
- 臭氧化降解水中硝基氯苯Ⅱ．产物和机理分析被引量：6
- 2008年
- 为探讨臭氧与几种硝基氯苯的作用机理,利用GC-MS和LC-MS对水中对硝基氯苯(pCNB)、间硝基氯苯(mCNB)、邻硝基氯苯(oCNB)3种同分异构体的臭氧化过程进行研究.3种硝基氯苯的臭氧化产物主要包括氯酚、硝基酚、硝基氯酚等酚类物质和草酸、丙二酸、顺丁烯二酸、己二烯二酸等羧酸类物质.pCNB在臭氧化过程中,氯基和硝基可以被.OH取代,生成硝基酚和氯酚,而oCNB和mCNB的氧化产物中,未检出硝基酚和氯酚,3种硝基氯苯苯环上的氢均可被.OH取代,生成硝基氯酚,GC/LC-MS共检测出10种不同的硝基氯酚同分异构体.CNB苯环上的-Cl和-NO2的取代位不同,致使苯环上碳原子的电子云密度和自然轨道布居数(NOB)具有一定的差异,.OH与苯环上的H发生取代反应的几率与相应C的电子云密度和NOB具有一定的相关性,而与对应的键能关系不大,.OH与硝基氯苯的反应可能类似于芳环的亲电取代反应.
- 沈吉敏李学艳陈忠林齐飞叶苗苗徐贞贞
- 关键词：臭氧化硝基氯苯羟基自由基反应机理
- 臭氧氧化降解水中对硝基氯苯的效能与机制被引量：15
- 2007年
- 研究了臭氧氧化去除水中对硝基氯苯(pCNB)的效能,探讨了pH值、碱度、腐殖质等因素对去除效果的影响,同时研究了臭氧氧化对水中pCNB可生化性的影响。结果表明:pH值对去除效果影响显著,随着pH值增大,pCNB的去除率先上升,后降低。碱度和腐殖质对去除效果的影响是几个因素的共同作用。实验表明,臭氧氧化对水中pCNB可生化性的提高受整体反应过程的控制反应制约,只有在.OH氧化为控制反应时才可有效提高可生化性。
- 徐腾娇陈忠林沈吉敏焦中志
- 关键词：对硝基氯苯臭氧PH值碱度腐殖质可生化性
- 新型消毒副产物N-亚硝基二甲胺的研究进展被引量：9
- 2007年
- 对N-亚硝基二甲胺(NDMA)的物化特性、水体中的来源、分析检测方法以及去除与控制工艺等研究进展进行了全面综述,并提出了未来的研究方向。由于NDMA特殊的物化性质,对该物质的检测和处理都有相当的难度。目前传统的检测方法还不能满足检测要求,需要建立快速、准确、可检测较低浓度NDMA的新型检测方法。对NDMA的去除主要是采用紫外线辐射处理工艺,但工程实践证明该方法性价比不高,因此,新型经济、有效的去除工艺及控制方法亟待研发。
- 陈忠林殷世忠杨磊刘婷徐冰冰
- 关键词：N-亚硝基二甲胺消毒副产物
- 臭氧化降解水中硝基氯苯I.动力学和过程分析被引量：13
- 2008年
- 对典型难生物降解有机污染物对硝基氯苯(pCNB)、间硝基氯苯(mCNB)、邻硝基氯苯(oCNB)3种同分异构体的臭氧化过程进行比较研究.采用直接法测定3种硝基氯苯(CNBs)与臭氧反应的速率常数,利用竞争动力学测定CNBs与羟基自由基(.OH)的反应速率常数,同时检测臭氧化过程的无机碳(IC)、Cl-、NO3-变化以及H2O2的生成情况.3种CNBs与臭氧直接反应的速率常数分别为1.6、1.5、1.6 L/(mol.s),以硝基苯和氯苯参考化合物,测得CNBs与.OH的反应速率常数分别为2.6×109、2.8×109、3.2×109L/(mol.s);考察CNBs的臭氧化过程发现,氧化体系的pH呈减小的趋势,同时溶液颜色由无色突变到黄色然后迅速恢复到无色,体系中的无机碳(IC)、Cl-、NO3-逐渐升高,不同氧化阶段,均有H2O2产生,当目标物pCNB质量浓度为50 mg/L时,H2O2的最大质量浓度能达到1.8 mg/L.整个臭氧化过程CNBs氧化去除达到99%时,而TOC去除率仅为45%左右.CNBs在臭氧氧化的降解过程是以自由基反应为主,认为反应过程中产生的H2O2起到催化臭氧化的作用,同时单独臭氧化很难完全将体系有机物完全矿化.
- 沈吉敏李学艳陈忠林齐飞叶苗苗徐贞贞
- 关键词：臭氧化硝基氯苯羟基自由基反应速率常数
- 紫外光降解水中痕量NDMA的效能研究被引量：23
- 2008年
- 采用紫外光降解水中痕量亚硝基二甲胺(NDMA),研究了NDMA初始浓度、溶液pH值、光照面积、紫外光辐射强度以及水质对紫外光降解NDMA的影响.结果表明,紫外光能够有效降解水中的NDMA,紫外光解反应5 min,NDMA去除率可以达到97.5%.初始浓度对NDMA的光降解去除率影响不大.随着pH值升高,紫外光解NDMA的反应速率呈现下降趋势,低pH值条件下光量子产率较高,溶液pH=2.2时NDMA具有最大光降解速率.NDMA的去除率随着有效光照面积的增大而增大,紫外光辐射强度的增加有利于NDMA的去除.水质对紫外光降解NDMA具有一定的影响,在自来水和江水为背景的2种对比体系中,光解NDMA去除率分别为96.7%和94.8%.
- 徐冰冰陈忠林齐飞马军
- 关键词：紫外光光降解
- 高效液相色谱测定水中痕量亚硝基二甲胺被引量：32
- 2007年
- 采用反相高效液相色谱法，以甲醇：水=5：95（体积比）为流动相，用C18柱和紫外检测器对亚硝基二甲胺（NDMA）进行了分离和测定。结果表明：选择固定波长为228nm，流动相流量为1．0mL／min，测定NDMA线性范围为0．5—20．0ug/L时，标准偏差为0．07—0．076ug/L，相对标准偏差≤12．9％，水样加标回收率为85．9％-109％，方法检出限为5．2—5．6ng／L；该方法具有较好的线性关系、精密度和准确度，可用于快速分析饮用水中的消毒副产物亚硝基二甲胺。
- 陈忠林徐冰冰齐虹齐飞沈吉敏杨磊刘婷
- 关键词：高效液相色谱消毒副产物痕量分析
