国家自然科学基金(20076035)
- 作品数：18 被引量：155H指数：9
- 相关作者：钟顺和肖秀芬黎汉生孔令丽程庆彦更多>>
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- 负载型Sn_2(OMe)_2Cl_2/SiO_2催化剂的制备、表征与催化合成碳酸二甲酯被引量：19
- 2003年
- 采用表面改性法制备了负载型 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 /Si O2 双核桥联配合物催化剂 ,用 IR,TPD和微量反应技术研究了催化剂的表面结构、化学吸附性能和反应活性 .结果表明 ,双核桥联配合物 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 以O( Me)为桥 ,Cl为配体 ,并以 Sn— O— Si形式键合到 Si O2 表面上 ;CO2 与催化剂表面的金属离子 Sn4+和桥基配体 OMe的 O2 - 形成桥式和甲氧碳酸酯基两种吸附态 ,CH3 OH与催化剂表面的金属离子 Sn4+仅形成一种分子吸附态 ;在 4 1 3K以下 ,CO2 和 CH3 OH在 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 /Si O2 催化剂表面上以近 1 0 0 %的选择性生成碳酸二甲酯 ;CO2 在催化剂表面形成的甲氧碳酸酯基吸附态是生成 DMC的关键物种 ,其与在同一活性中心的分子吸附态甲醇的反应决定了催化剂的活性和产物选择性 .
- 钟顺和程庆彦黎汉生
- 关键词：催化合成碳酸二甲酯
- 丙烯环氧化反应用Au/TiO_2系列催化剂的制备与表征被引量：18
- 2003年
- 用沉积 沉淀法制备了Au/TiO2 系列催化剂 ,并用XRD ,TG DTA ,BET ,TEM和IR等技术对催化剂的物相、组成和表面结构进行了表征 ,利用微反对催化剂在丙烯环氧化反应中的活性进行了评价 .结果表明 ,Au/TiO2 催化剂的比表面积在 10 0m2 /g以上 ,Au粒子以纳米级超细颗粒均匀分散在锐钛矿型TiO2 的表面 .催化剂表面的活性相是Lewis酸位Tin + 与Au粒子 ,Au可以吸附氢与氧并将其转化为过氧化物 .在 5 0～ 15 0℃温度范围内 ,丙烯的转化率为 0 5 6 %～ 1 16 %,环氧丙烷的选择性在 87%以上 .原料气中H2 或O2 的含量增大时 ,丙烯的转化率随之升高 .在催化剂中引入碱金属或碱土金属的硝酸盐作为助剂 ,可以不同程度地提高催化剂的活性 .
- 孙菲菲钟顺和
- 关键词：丙烯环氧化环氧丙烷
- 负载型双核配合物Cu_2(μ-iOPr)_2/SiO_2的制备与表征及其超临界条件下合成DMC的反应性能被引量：6
- 2004年
- 采用表面改性和离子交换相结合的方法制备了 SiO2 负载的 Cu2(μ-iOPr)2 双核配合物催化剂,用化学分析、IR、TPD-MS 和超临界反应技术考察了催化剂的表面构造及 CO2 和 CH3OH 在催化剂上的化学吸附和超临界条件下的反应性能。结果表明:负载型双核配合物 Cu2(μ-iOPr)2/SiO2中金属离子 Cu2+与载体 SiO2表面 O2-以双齿配位键合,配体以桥基形式连接双金属离子形成双核物种 Cu2(μ-iOPr)2;CO2在催化剂表面存在桥式和异丙氧碳酸酯基两种吸附态,其中异丙氧碳酸酯基吸附态是生成 DMC 的关键物种;CH3OH 在催化剂上只有一种分子吸附态。在适宜的超临界条件(温度 130℃,压力 7.5MPa,催化剂/甲醇=0.05(质量比))下,DMC 的选择性为 100%,甲醇的转化率可达 5%左右。
- 孔令丽钟顺和
- 关键词：甲醇碳酸二甲酯超临界反应
- KF在CO_2和CH_3OH直接合成DMC负载型金属催化剂中作用的研究被引量：8
- 2002年
- 用表面改性和离子交换法制备了MgSiO载体,在其中加入KF助剂制备了MgSiO-KF载体,用等体积浸渍法制备了负载型金属铜催化剂.利用IR、化学分析技术,对载体和负载型金属催化剂进行了表征;采用微反技术,考察了催化剂催化CO2与CH3OH反应的性能,并着重研究了KF助剂对催化性能的影响.结果表明,MgSiO中Mg与Si之间形成双齿型配位结构,KF中的F可以取代Mg-Si-O中的桥O形成-Mg-F和K-O-Si结构.CO2在Cu位上形成线式和剪式吸附态,在金属位与Lewis酸活性位Mg2+的协同作用下形成卧式吸附态;CH3OH在催化剂上形成分子吸附态和解离吸附态.在催化剂中引入适量助剂KF,可明显提高催化活性.
- 钟顺和孔令丽雷泽肖秀芬
- 关键词：CO2CH3OHDMC碳酸二甲酯
- Ti_2(OMe)_4SiO_2催化剂的制备及其合成碳酸二甲酯的反应性能被引量：14
- 2002年
- 采用表面改性和离子交换法制备了SiO2 负载的Ti2 (OMe) 4双核桥联配合物催化剂 ,用IR、TPD和微反技术考察了催化剂的表面构造及CO2 和CH3OH在催化剂表面上的化学吸附和反应性能。结果表明 :双核桥联配合物Ti2 (OMe) 4以Ti—O—Si键锚定在SiO2 表面上 ;CO2 在催化剂表面存在桥式和甲氧碳酸酯基两种吸附态 ,其中甲氧碳酸酯基吸附态是生成DMC的关键物种 ;CH3OH在催化剂上只有一种分子吸附态。在 15 0℃以下 ,CO2 和CH3OH在Ti2 (OMe) 4 SiO2 催化剂表面上高选择地生成碳酸二甲酯。
- 钟顺和孔令丽黎汉生肖秀芬
- 关键词：催化剂甲醇碳酸二甲酯二氧化硅
- 溶胶凝胶-模板技术合成负载型中孔SiO_2膜被引量：5
- 2002年
- 将溶胶 -凝胶技术与模板技术结合起来 ,分别以TEOS和Na2 SiO3为有机和无机硅源 ,C1 2 H2 5(CH3) 3N+ Cl- (DTAC)为模板剂 ,制备了两类负载型中孔SiO2 膜 .SEM ,XRD ,IR ,TG -DTA ,氮吸附和气体渗透性能测试装置对其进行了表征 .结果表明 :两类膜成膜情况良好 ,硅溶胶与模板剂形成键联型交联 ,由有机硅源制备的SiO2 膜晶相和非晶相共存 ,平均孔径 4.2nm ,最高有机分解温度 2 97℃ .而由无机硅源制得的SiO2 膜全部为晶态结构 ,平均孔径为 6.0nm ,最高有机分解温度 2 75℃ .气体在这两类膜中的渗透均由Knudsen扩散控制 .
- 李传峰钟顺和李青
- 关键词：二氧化硅膜气体渗透性能
- Ni(OCH_3)_2/SiO_2催化剂的制备及其合成碳酸二甲酯的反应性能被引量：11
- 2002年
- 采用表面改性和离子交换相结合的方法 ,制备了负载型单核金属甲氧基配合物 Ni(OCH3) 2 / Si O2 催化剂 .利用 IR、 TPD、 TPSR和微反技术 ,考察了催化剂的表面结构以及 CO2 、 CH3OH在催化剂表面上的化学吸附和反应性能 .结果表明 ,负载型单核金属甲氧基配合物 Ni(OCH3) 2 / Si O2 中 ,Ni2 +与载体 Si O2 表面的 O2 -以双齿形式配位 ;在催化剂表面存在 CO2 的桥式吸附态和甲氧碳酸酯基物种两种吸附态 ,CH3OH则只有一种分子吸附态 .在 373～ 4 73K条件下 ,CO2 和 CH3OH在催化剂上的反应产物主要是 DMC、H2 O以及少量的 CO、CH4 和 CH2 O,催化剂的活性由表面甲氧碳酸酯基物种与分子吸附态甲醇的反应决定 .讨论了催化剂上 CO2 和 CH3OH的活化过程及吸附态的形成机理 .
- 钟顺和王爱菊黎汉生肖秀芳
- 关键词：催化剂甲醇碳酸二甲酯二氧化硅
- CO_2氧化丙烷脱氢制丙烯Pd-Cu/MoO_3-SiO_2催化剂研究被引量：7
- 2003年
- 以MoO3 SiO2复合物作载体,采用等体积浸渍法制得了Pd Cu催化剂,采用BET、TPR、IR对催化剂结构及CO2、C3H8在催化剂上的吸附位、吸附态进行了分析。实验结果证明,CO2在催化剂上存在卧式吸附态,丙烷以亚甲基和其中一个甲基上的氢吸附在Mo=O双键的端基氧上。在微型反应装置上测试了催化剂在CO2氧化丙烷脱氢制丙烯反应中的催化性能,常压和600℃条件下,C3H8转化率达26 94%,C3H6选择性达78 34%。通过催化剂的物化性质、化学吸附性质与反应性能的关联,讨论了反应机理和影响催化剂性能的基本因素。
- 郭俊宝钟顺和邵怀启
- 关键词：丙烷氧化脱氢
- Ni_2(OCH_3)_2/SiO_2催化剂上CO_2和CH_3OH的吸附和反应性能被引量：9
- 2003年
- 采用表面改性和离子交换相结合的方法制备了Ni2 (OCH3 ) 2 /SiO2 负载型双核金属甲氧基配合物催化剂 ,利用红外光谱 (IR)、程序升温脱附 (TPD)、程序升温表面反应 (TPSR)和微反技术考察了催化剂的表面结构以及CO2 和CH3 OH的化学吸附和反应性能 .结果表明 :Ni2 (OCH3 ) 2 /SiO2 中Ni2 + 与载体SiO2 表面O2 -以双齿配位形式键合 ,甲氧基以桥基形式联结双金属离子形成双核物种Ni2 (OCH3 ) 2 ;CO2 在催化剂表面存在甲氧碳酸酯基物种和桥式两种吸附态 ,CH3 OH则只有一种分子吸附态 ;在 10 0～ 2 0 0℃条件下 ,CO2 和CH3 OH在催化剂上的反应产物主要是DMC和H2 O ;根据反应结果 ,讨论了催化反应机理 .
- 钟顺和王爱菊黎汉生肖秀芬
- 关键词：负载型催化剂碳酸二甲酯
- 负载钼钒铌络合物催化剂上乙烷部分氧化制氧化物的反应性能
- 2004年
- 采用负载络合物的方法制备了以氧化钾为助剂SiO2负载的表面金属钼钒铌络合物催化剂,在MRS-901微型催化反应实验装置上考察了催化剂对乙烷和氧选择性氧化合成乙酸和乙醛的反应性能.结果表明,催化剂具有较低的活化温度,反应压力、反应温度和空速对催化剂的反应性能都有不同程度的影响.适宜的反应条件(温度513 K,压力0.5 MPa,乙烷空速2300h-1)下,C2含氧化物的选择性为100%,乙烷的转化率可达30.5%.
- 张艳红钟顺和肖秀芬
- 关键词：乙烷乙醛
