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载体水热处理时间对Co-Pd/TNTs催化CH4-CO2两步梯阶转化合成乙醇和乙酸的影响: 2020年; 采用水热法制备了锐钛矿型TiO2纳米管,并将不同水热处理时间制备的TiO2纳米管作为载体,采用浸渍法制备了系列Co-Pd/TNTs催化剂;考察了所制备催化剂对CH4-CO2两步法梯阶转化直接合成乙醇和乙酸的催化性能,并通过XRD、NH3-TPD-MS、BET、和TEM等表征技术对催化剂的结构、组成、比表面积和孔径分布等进行了表征。结果表明,用水热处理时间为48 h的TiO2纳米管作为载体制备的Co-Pd/TNTs催化剂在CH4-CO2两步梯阶转化过程中对乙醇具有高的选择性,在常压、150℃的反应条件下,总时空收率最高为8.78 mg/(gca·t h),催化剂对乙醇的选择性高达98.9%。; 陶诗琪黄伟; 关键词：二氧化钛纳米管乙醇乙酸

不同碳源对CuZnAl-LDO/纳米碳催化剂催化合成气制低碳醇的影响: 2020年; 采用共沉淀法制备了CuZnAl类水滑石与纳米碳复合前驱体,将其焙烧后获得催化剂,并利用XRD、XPS、SEM-EDS、H2-TPR和NH3-TPD-MS等方法对催化剂的结构进行了表征。在固定床反应器上测试催化剂的性能,考察了不同碳源对催化剂催化合成气制低碳醇(C2+OH)性能的影响。研究发现,碳源的加入会降低催化剂中Cu物种的还原温度,减小Cu晶粒尺寸,提高催化剂中Cu^0的占比,同时增加了催化剂表面的中强酸量。β-环糊精作为碳源时,表现出优异的催化性能,总醇的选择性以及C2+OH占总醇比例分别达到40.77%和24.65%。; 张赛高志华白楠黄伟; 关键词：纳米碳合成气

沉淀pH值对CuCoAl-LDHs催化剂催化合成气合成低碳醇性能的影响被引量：4: 2020年; 以碱性共沉淀法制备了类水滑石结构CuCo基催化剂用于合成气制低碳醇,考察了沉淀pH值对催化剂性能的影响;运用红外衍射(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、N2物理吸附/脱附、程序升温还原(H2-TPR)等技术手段对催化剂结构进行了表征。结果表明,沉淀pH值会对催化剂的织构性质及酸碱性产生不同程度的影响,进而影响催化剂合成低碳醇的性能,其中Cat-8催化剂CO转化率可达65.52%,且总醇选择性相对较高,可达14.29%。; 王梦星栾春晖黄伟; 关键词：PH值合成气低碳醇

Mn-Ce/(CC-A)@12TiO_2整体式蜂窝催化剂的制备及脱硝性能研究被引量：1: 2018年; 以氨水预处理后的堇青石蜂窝陶瓷为基体,采用半原位溶胶-凝胶工艺制备涂覆TiO_2涂层的Mn-Ce/(CC-A)@12TiO2整装脱硝催化剂,在80～260℃,NOx转化率达90%以上。N2吸脱附、XRD、TG-DSC等分析测试表明,TiO_2主要以结构完整的锐钛矿晶型存在,促进了活泼氧物质的生成,提高了催化活性。SEM图像表明,催化剂表面TiO_2涂层上具有裂纹和粗糙表面,有利于三维结构以及更多孔结构的形成,为反应物与活性位之间相互作用产生更多的活性中间体,从而促进反应速率提供了适宜的场所。EDS研究显示,催化剂Mn-Ce/(CC-A)@12TiO2中TiO_2表面形成的弱结晶Mn-Ce混合氧化物可能有利于Mn与Ce的微观协同效应,提高中间体的形成。; 李星颖牟文涛李凯张申郭玉玉吴旭李哲; 关键词：堇青石 TIO2涂层

有机酸配合剂对CuZnAl催化剂结构和性能的影响: 2021年; 以小分子有机酸(柠檬酸、草酸、酒石酸)为配合剂,乙二醇为胶凝剂,采用完全液相法制备系列CuZnAl催化剂,在浆态床反应器中进行CO加氢性能测试.利用XRD、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、N_(2)物理吸附等方法对其结构进行表征,考察有机酸配合剂对催化剂结构性能的影响.结果表明,改变小分子有机酸种类及用量可以调变催化剂表面酸量和Cu^(0)晶粒尺寸,其中适当增加柠檬酸用量,有利于提高催化剂结构的稳定性,而弱酸量和Cu^(0)晶粒尺寸对低碳醇的生成有重要影响;反应温度对催化产物分布有显著影响,250℃有利于低碳醇生成,280℃二甲醚选择性明显增加,且二甲醚和低碳醇选择性呈负相关.; 杨登辉刘晶弓洁樊金串黄伟; 关键词：CO加氢乙二醇

铯添加对Cu-Zn-Al催化剂乙醇合成的影响被引量：1: 2015年; 用完全液相法制备添加不同铯含量的Cu-Zn-Al催化剂并用H2-TPR、NH3-TPD、XRD和BET等技术对其进行了表征,考察了铯的添加对催化剂催化合成气制乙醇性能的影响。结果发现:铯的加入对于催化剂比表面和平均孔径均有较为明显的影响,改变催化剂金属粒子大小,影响催化剂表面酸碱性分布,进而对甲醇、乙醇、烃类的选择性和催化剂的CO转化率均有较明显的影响,随着铯加入量的增加乙醇选择性呈现先增后减的趋势,在n(铯)/n(铜)为3%时,乙醇选择性达到最高值为18.3%。; 陈永恩高志华黄伟樊金串; 关键词：完全液相法

Ce-Cu-Co/CNTs催化剂催化合成气制低碳醇及乙醇的研究被引量：12: 2014年; 采用共浸渍法制备了不同Ce含量的Ce-Cu-Co/CNTs催化剂,考察了其在合成气制低碳醇反应中的催化性能,借助X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)、N2吸脱附实验(BET)、透射电镜(TEM)和CO程序升温脱附(CO-TPD)对这些催化剂进行了表征.结果表明,当Ce的质量分数为3%时,低碳醇的时空收率和选择性达到最高,分别为696.4 mg?g-1?h-1和59.7%,其中乙醇占总醇的46.8%,适量Ce的添加能提高Cu物种在催化剂上的分散度和催化剂的还原性能,能显著地增加催化剂吸附CO的能力,促进合成醇活性位的形成,进而明显提高催化剂的活性和总醇的选择性.研究表明,将具有高活性和高碳链增长能力的CuCo基催化剂与碳纳米管的限域效应结合,可实现缩窄产物分布、大幅度提高乙醇选择性的目的.; 韩涛黄伟王晓东唐钰刘双强游向轩; 关键词：CE 合成气低碳醇乙醇

分隔壁塔精馏分离混合醇的结构设计和优化被引量：2: 2017年; 为完善合成气制低碳醇工艺,以中试级别产量为基础,采用先脱水后精馏分离醇的工艺路线,应用Aspen Plus模拟软件,对混合醇物系的精馏分离的稳态过程进行了模拟研究。采用分隔壁塔技术和双效精馏分离组分物系,对整个过程进行优化:发现分隔壁塔中有4个参数存在最佳范围,对剩余3个参数以年费用最小为目标函数进行优化;通过模拟计算,对比了双效精馏的各种压力组合方式,并找到最优组合为逆流型低压-常压组合;将整个工艺和传统多塔分离序列进行了对比,该工艺能耗为多塔序列能耗的51.4%。; 周由之张乾黄伟; 关键词：双效精馏混合醇 ASPEN PLUS

Effects of cerium doping position on physicochemical properties and catalytic performance in methanol total oxidation被引量：2: 2018年; The physicochemical properties of Pd and Pd-Pt catalysts which possess different Ce doping position were investigated by techniques of TEM, XRD, N2 adsorption-desorption, XPS and FT-IR. The catalytic performance for methanol total oxidation was examined to study the effects of Ce adding position.CeO_2-Al_2 O_3-TiO_2(CAT) catalysts that Ce is directly introduced into support show higher reactivity and CO_2 selectivity than CeO_2/Al_2 O_3-TiO_2(Ce/AT) samples in which Ce is loaded by impregnation method.The characterization results reveal that the Ce doping position does not cause obvious otherness of basic crystalline phase and mesoporous structure of support. However, the Ce doping position affects the pore shapes of support and then influences the pore diameter. CAT catalysts possess more abundant adsorbed oxygen and more Ti3+ can transform the more gaseous oxygen into the active oxygen species on the catalyst surface, which is beneficial to the reaction. The Al-O-Ti bridges in CAT facilitate the cooperation of Al and Ti species, which further speeds up the reaction rate.; Shen ZhangYuyu GuoXingying LiZhe Li; 关键词：物理化学甲醇催化剂表面

聚乙二醇介质对浆态床合成气制乙醇催化性能的影响被引量：3: 2016年; 采用不同分子量的聚乙二醇(400、600、800和1 000)作为浆态床反应介质,工业甲醇合成催化剂C302作为催化剂进行一氧化碳加氢反应,运用XRD、H_2-TPR、NH_3-TPD-MS、BET、XPS等方法对催化剂进行表征,考察催化剂C302在不同浆态床反应介质中进行一氧化碳加氢反应后其结构及性能的变化.结果表明浆态床反应介质对催化剂性能的发挥具有显著的影响,以聚乙二醇作为浆态床反应介质,C302用于一氧化碳加氢反应时产物中均出现了乙醇,同时催化剂表现出良好的稳定性.其中以聚乙二醇600作为浆态床反应介质时,反应后催化剂C302中Cu晶粒尺寸降低,存在两种形态的Cu2O且两者数量匹配,同时其弱酸中心增多,表面Zn富集,这些为催化剂高选择性合成乙醇提供了适宜结构,活性评价显示乙醇选择性达到25.21%.; 田慧辉李磊磊董伟兵刘超波高志华黄伟; 关键词：聚乙二醇乙醇分子量浆态床合成气

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国家自然科学基金(21336006)

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