榆林学院化学与化工学院陕西省低变质煤洁净利用重点实验室
- 作品数：46 被引量：106H指数：6
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- Pt-Cu合金催化剂上甲烷无氧偶联的机理与微观动力学研究:从单原子位点到单团簇位点
- 2023年
- 随着天然气和页岩气资源的大量发现,作为主要成分的甲烷,其转化为高值化学品是一条具有开发潜力的路径.在各种甲烷转化途径中,甲烷无氧直接转化具有碳原子利用率高和二氧化碳排放少的优点,更具应用前景.然而,甲烷的无氧转化仍然面临反应温度高、C_(2)烃选择性低和催化剂易积碳失活的难题.因此,大量的研究集中在催化剂研发上,期望通过选择性地打破C-H键,并且催化C-C偶联,实现高效活化甲烷、高选择性生成C_(2)烃,近期研究发现,被Cu等金属隔离的Pt位点,被金属氧化物分散的Pt位点,都有利于甲烷无氧偶联生成C_(2)烃.特别是Pt-Cu单原子合金催化剂,其中分散的Pt单原子不仅.具有较高的打破C-H键活性,而且能够抑制甲烷深度脱氢,具有很好的抗积碳性能.虽然单原子Pt具有很好的甲烷活化性能,但进一步催化C_(2)烃生成的反应过程并不清楚,同时单分散的Pt团簇也可能存在于Pt-Cu合金表面,而关于它们催化甲烷无氧偶联的机制也缺乏研究和认识.本文在Cu(111)表面建立Pt_(1),Pt_(2)和Pt_(3)位点(分别标记为Pt_(1)©Cu(111),Pt_(2)©Cu(111)和Pt_(3)©Cu(111)),采用密度泛函理论计算与微观动力学模拟相结合的方法,研究甲烷无氧偶联的催化反应机理与反应性能,评估并比较单原子与单团簇的催化反应性能.通过对甲烷分解的基元反应计算发现,CH_(4),CH_(3)和CH_(2)的脱氢反应分别在Cu(111)上的Pt_(1),Pt_(2)和Pt_(3)位点上最有利.然而,相应的CHx(x=3,2,1)物种直接偶联形成C_(2)H_(6),C_(2)H_(4)和C_(2)H_(2)的反应,分别在Cu(111)上的Pt_(3),Pt_(1)和Pt_(2)位点上最有利.三种Pt位点独特的反应趋势,主要源于Pt位点与CHx物种不同的结合能力.反应条件下甲烷无氧偶联的微观动力学模拟表明,Pt_(1)©Cu(111)催化甲烷转化的活性最高,而加入少量的氢气可以显著提高乙烯的选择性,750 K时最高选择性可达96.2%.在Pt_(1)©Cu(111)�
- 黄正清贺姝玥班涛高新许云华常春然
- 关键词：甲烷
- 用于超级电容器的柔性水凝胶的制备与表征被引量：1
- 2022年
- 以聚乙烯醇(PVA)为原料,二甲基亚砜(DMSO)为溶剂,通过冷冻解冻法制备物理交联PVA(DMSO)/KCl水凝胶;通过脱水过程进行化学交联,制得双交联B-PVA(DMSO)/KCl水凝胶;最后通过在其表面附着导电物质聚吡咯(PPy)制得柔性导电PPy/B-PVA(DMSO)/KCl水凝胶膜。采用傅里叶红外光谱(FTIR)仪、X射线衍射(XRD)仪、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能量色散谱(EDS)仪及电化学工作站对PPy/B-PVA(DMSO)/KCl水凝胶膜进行性能表征。结果表明,制得的水凝胶膜在加入PPy后,放电时间由55.2 s增至117.8 s,质量比电容由92 F/g增至196.3 F/g,能量密度由4.6 Wh/kg增至9.82 Wh/kg,循环1000次充放电后,电容保持率达到98.5%,具备优异的稳定性能和电化学性能。
- 焦玉荣温彩彩耿玉涛李耀耀温俊峰高立国李健
- 关键词：聚乙烯醇超级电容器
- 以甲醇为中间体的现代中国洁净煤技术产业发展现状及趋势被引量：3
- 2018年
- 近年来,基于我国能源结构的实际情况,洁净煤技术产业发展迅速,特别是以甲醇为中间体的洁净煤转化技术得到了长足的发展。简述了甲醇合成技术的概况,综述了甲醇制烯烃、甲醇制汽油、化学品(甲醛、醋酸、芳烃、乙醇、乙二醇等)、二甲醚、聚甲醛二甲基醚、甲基叔丁基醚、直接燃烧及载能等以甲醇为中间体的洁净煤技术的技术进展和工业化现状,提出了甲醇替代H2在甲醇燃料电池中的应用,为煤化工产业清洁高效转化突破提供了新路径。
- 亢玉红高平强闫涛陈娟白瑞马亚军
- 关键词：洁净煤技术甲醇燃料电池
- 自吸式搅拌反应器流场特性的数值模拟被引量：1
- 2022年
- 采用有限元软件对自吸式搅拌反应器的流动特性进行数值模拟。研究气体分散通道叶片数目、下层桨叶宽度、搅拌介质对搅拌反应器内部流场特性的影响。结果表明,当气体分散通道叶片数目较多时,气体分散通道外缘与筒体壁之间区域的速度分布先增大后减小;当下层桨叶宽度较大时,反应器内流体整体流速增加,流体混合更加均匀;搅拌介质不同时,内部流体的流动特性存在较大差异,流体介质的黏度越大,反应器内混合效果越差,不利于反应器整体利用效率的提高。
- 白锦军加万里韦新成高勇李甲豪
- 关键词：自吸式搅拌反应器数值模拟
- 低阶煤的催化乙醇解及衍生可溶物的结构分析
- 2024年
- 对陕北低阶煤的催化乙醇解进行了研究,通过对石油醚萃取可溶物的GC/MS和FTIRS分析,确定可溶物的种类以及各组分含量。结果表明:石油醚萃取可溶物中主要有醇类、酯类、醚类、菲类、苯酚类等化合物,其他芳香族化合物和含氮化合物含量较少。经过催化乙醇解后,低阶煤中的多种>C—O—桥键断裂,生成高附加值的小分子醇和酯类。研究结果对陕北低阶煤的清洁高值利用有重要意义,也为低阶煤的催化乙醇解的发展提供理论支持。
- 李彦军安浩东师浩马亚军高勇
- 关键词：低阶煤可溶物
- 氢氧化钡催化酯交换反应制备甘油磷脂酰胆碱的研究
- 2020年
- 以天然磷脂酰胆碱为原料,氢氧化钡为催化剂,通过酯交换反应制备甘油磷脂酰胆碱。主要研究了催化剂用量、反应温度、搅拌转速及反应时间对原料转化率和产物收率的影响。结果表明:当搅拌转速为400 r·min-1、催化剂投加量为1.65 g·L-1、反应温度40℃、原料液浓度为10 g·L-1、反应时间为180 min的条件下,磷脂酰胆碱转化率可达到100%,且催化剂稳定性良好。
- 李红亚严彪马向荣白妮王华代静张梦辉
- 关键词：磷脂酰胆碱氢氧化钡
- 直序双塔精馏分离BTX过程的稳态模拟与动态控制研究
- 2018年
- 利用Aspen Plus模拟软件对BTX直接序列双塔精馏过程进行稳态研究,在设计规定下分别对苯塔和甲苯塔的操作参数进行确定和优化,确定了各塔的理论塔板数、最佳进料位置、回流比以及灵敏板温度.在稳态模拟设计数据的基础上,采用Aspen Dynamics考察了进料流量扰动(±10%)和进料组成扰动(±10%)的工况下,各项控制指标均可在较短响应时间内达到平衡,动态控制结构可以很好地应对工艺过程中进料流量和进料组分的扰动.
- 亢玉红曹保卫李建兵李健高平强
- 关键词：双塔精馏稳态模拟动态控制
- C_(3)选择性加氢能量耦合催化精馏工艺流程模拟与控制
- 2022年
- 采用Aspen Plus软件对C_(3)选择性加氢能量耦合催化精馏工艺进行模拟与控制,将碳三选择性加氢反应置于丙烯精馏塔内,在分离的同时实现MAPD的加氢脱除,再用丙烯精馏塔的塔顶采出作为脱乙烷塔塔釜再沸器的热源,这样有效地降低了反应过程的能耗,降低了投资成本。结果表明:经过模拟,确定能量耦合催化精馏工艺的总理论板数为15块,进料位置为第7块塔板,回流比为1.15;采用能量耦合催化精馏工艺,使催化加氢选择性提高47%~54%,丙烯产率提高43.94%。
- 王金鹏齐丽萍徐建雄高勇亢玉红
- 关键词：催化精馏选择性加氢
- 平板式内构件管式换热器传热性能研究被引量：1
- 2018年
- 实验研究了安装有平板及45°平板扰流内构件的管式换热器传热与压降特性,结果表明:管内插入平板和45°平板扰流内构件时,换热器传热性能和压降特性随扰流内构件组数N和Re的增加而增大;当Re≥2.6×104时,换热器压降增加比较显著;当N>6时,平板内构件换热器传热性能强化稍优于45°平板内构件换热器,但是压降明显较大;两种内构件组数不宜超过9组。在实验研究范围内,平板和45°平板内构件换热器传热性能分别是空管换热器的1.66~3.47倍和1.67~3.38倍,压降分别是空管换热器的6.25~29.57倍和3.61~10.77倍。Re在1.9×104左右时,平板和45°平板综合性能评价因子达到最大,分别约为1.24和1.57,说明45°平板内构件换热器综合性能优于平板内构件换热器。随后进一步采用数值模拟方法对换热器的传热和流动特性进行了模拟,结果表明:有角度平板可以使流场旋转产生二次流动,强化了传热,降低了换热器压降的增幅。因此,将有角度的内构件插入管式换热器中可有效增加换热器的综合传热性能。
- 任国瑜任国瑜李晶闫龙亢玉红李健初广文初广文陈建峰
- 关键词：管式换热器
- 负载铈-锰活性炭对兰炭废水的吸附研究被引量：16
- 2017年
- 采用自制的负载铈-锰双金属型活性炭(Ce-Mn/AC)吸附兰炭废水,通过静态吸附平衡实验研究p H值及CeMn/AC投加量对兰炭废水化学需氧量(COD)去除率的影响;通过吸附动力学、吸附等温线及吸附热力学模型方程拟合兰炭废水在Ce-Mn/AC的吸附过程,考察其吸附特性,并采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)及紫外光谱仪(UV-vis)分析其可能的吸附机理。结果表明:在Ce-Mn/AC投加量为10 g·L^(-1),不调节p H值时,Ce-Mn/AC对兰炭废水的吸附量为82.9 mg·L^(-1),COD去除率为84.6%;吸附动力学符合拟二级动力学模型,Freundlich模型可更好地描述Ce-Mn/AC对兰炭废水的吸附平衡过程,△G<0,△H>0及△S>0,表明兰炭废水在Ce-Mn/AC上的吸附是自发吸热的、以化学吸附为主的过程;兰炭废水中难降解的多环芳烃及含氮杂环有机物先于单环芳烃吸附在CeMn/AC上,因而经此吸附工艺后可很大程度地减小兰炭废水后续工艺中难降解物对废水处理系统的影响,并提供了一定的基础数据及理论,吸附解吸实验表明,Ce-Mn/AC具有较优的重复使用性能。
- 高雯雯弓莹高艳宁陈碧蒋绪
- 关键词：兰炭废水热力学有机污染物
