山西大学化学化工学院教育部精细化学品工程研究中心
- 作品数：137 被引量：414H指数：12
- 相关作者：赵永祥王永钊高春光武瑞芳盖媛媛更多>>
- 相关机构：太原理工大学化学化工学院太原理工大学化学化工学院煤科学与技术教育部和山西省重点实验室北京化工大学材料科学与工程学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金山西省自然科学基金山西省科技攻关计划项目更多>>
- 相关领域：理学化学工程医药卫生文化科学更多>>
- Ni/SiO_2-Al_2O_3催化剂在水相加氢体系中的活性及稳定性研究被引量：16
- 2014年
- 采用浸渍法制备了不同Si含量的Ni/SiO2-Al2O3催化剂,通过吡啶-原位傅里叶变换红外(Py-FTIR)、X射线衍射(XRD)、低温N2物理吸附(N2Physisorption)、H2-程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了表征,并考察了催化剂在水相1,4-丁炔二醇加氢反应中的活性和稳定性.结果表明:SiO2的引入覆盖了部分γ-Al2O3表面,使暴露的Al3+减少,载体表现出部分SiO2的表面性质.随Si含量的增加,Ni/SiO2-Al2O3催化剂初始活性下降,产生这一现象的原因是引入SiO2使活性组分Ni与载体之间相互作用减弱,导致活性组分Ni迁移聚集,且催化剂的孔容和孔径减小.同时,SiO2显著抑制了γ-Al2O3的水合,催化剂的使用稳定性随Si含量的增加而提高.当Si含量为3%时,催化剂的初始活性下降幅度较小,且催化剂的水热稳定性显著提高,表现出最佳的反应性能.
- 亢丽娜郭江渊张鸿喜李海涛徐亚琳赵永祥
- 关键词：氧化硅氧化铝镍水热稳定性1,4-丁炔二醇
- ZrO_4/SiO_2-Al_2O_3催化肉桂醛MPV转移加氢性能被引量：1
- 2018年
- 以九水合硝酸铝(Al(NO3)3·9H2O)与正硅酸乙酯(TEOS)为前驱盐,采用溶胶-凝胶法制备一系列不同Al_2O_3含量的SiO_2-Al_2O_3复合氧化物,并通过浸渍硝酸氧锆引入ZrO_2,制备ZrO_2/SiO_2-Al_2O_3复合氧化物催化剂,考察催化剂在肉桂醛(CAL) MPV转移加氢中的催化性能,并结合N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、NH3-程度升温脱附(NH3-TPD)、Py-原位红外(Py-IR)等技术,研究催化剂结构、织构以及表面性质与其催化性能间的构效关系.研究表明,所制备的催化剂均以L酸为主,并含有少量B酸中心,这使得加氢产物以肉桂醇(COL)为主,并含有少量1-苯丙烯-2-丙基醚(CPE). Al_2O_3含量不仅影响催化剂表面的酸中心数量,而且对催化剂的织构参数有较大影响.随Al_2O_3含量的增加,催化剂表面L酸与B酸中心均有所增加,而孔径则持续变小,这使得催化反应呈现CAL转化率先增加后减少、目标产物COL选择性先稍有减小后有所增加的趋势.在Si/Al比为2时,催化剂具有最优的催化性能,优化反应条件下,CAL转化率达96%,目标产物COL选择性达90%.
- 盖媛媛李海涛李建法崔彩花
- 关键词：肉桂醛肉桂醇构效关系
- Zr-MCM-41与Zr-SBA-15催化剂肉桂醛MPV转移加氢性能被引量：2
- 2018年
- 分别以MCM-41和SBA-15为载体,采用浸渍法制备了具有不同孔径的Zr-MCM-41和Zr-SBA-15催化剂,结合N_2物理吸附、X射线粉末衍射、电子透射显微镜、NH_3-程度升温脱附等技术,研究了孔结构对肉桂醛MPV转移加氢性能的影响。结果表明,酸性质相近的两个催化剂上,具有较大孔径的Zr-SBA-15表现出较好的催化性能,其肉桂醛转化率为91.3%,目标产物肉桂醇选择性达到91.6%,明显高于Zr-MCM-41的82.5%与90.0%。这主要归因于Zr-SBA-15较大的孔径尺寸有利于反应分子的扩散,能够有效提高反应速率,使其显示出高的催化活性。
- 盖媛媛李海涛李建法孙瑞霞
- 关键词：催化化学孔结构肉桂醛肉桂醇
- 不同晶型TiO2负载Ni催化剂的顺酐液相加氢性能
- TiO2的可还原性使其在金属催化剂还原过程中还原产生TiOx(x＜2)物种,与被负载的活性金属之间形成强相互作用,使催化剂在许多加氢反应中表现出优异的催化性能[1].本文分别以锐钛矿相TiO2(A-TiO2)和金红石相T...
- 孟志宇张因赵永祥
- 关键词：锐钛矿相TIO2NI基催化剂
- B/Al/Ga-MOR分子筛催化甲醇/二甲醚羰基化反应机理的理论计算研究
- 2024年
- 采用DFT计算比较分析了B、Al和Ga分别同晶取代MOR分子筛八元环侧袋T3位点及十二元环孔道T4位点时甲醇及二甲醚羰基化反应机制的共性及差异。研究发现,CO插入甲氧基生成乙酰基的反应遵循S_(N)2机制,且为羰基化反应过程中的决速步;473 K下,无论甲醇或二甲醚为原料,生成的乙酰基更倾向于与甲醇中的CH3O作用生成乙酸甲酯;T3位点具有更好的羰基化择形性,而T4位点上更倾向于发生由三甲基氧鎓离子生成芳烃导致催化剂失活的副反应。与Al-MOR相比,在T3位点引入B和Ga会导致羰基化反应能垒的升高,降低其催化性能;而在T4位点引入B和Ga(尤其是B)则可大幅提升其生成三甲基氧鎓离子的能垒,抑制芳烃生成过程,提升催化剂稳定性。本工作有助于认识MOR分子筛不同孔道内酸性位点发生同晶取代时催化羰基化反应机制的差异,为调控设计高效MOR沸石催化剂提供一定的理论支撑。
- 任鹏宇刘卓权燕红郭军军马宏武建兵王永钊
- 关键词：甲醇二甲醚DFT计算
- 沉淀方式对沉淀法制备Co_3O_4催化N_2O直接分解性能的影响被引量：5
- 2016年
- 以Co(NO_3)_2·6H_2O为钴源,K_2CO_3为沉淀剂,采用沉淀法制备Co_3O_4催化剂,用于催化N_2O直接分解反应。利用N_2^-物理吸附、XRD、FT-IR、TEM、TPR和ICP等对其进行表征,考察沉淀方式对Co_3O_4催化剂结构及其催化性能的影响。结果表明,沉淀方式对制备的Co_3O_4催化剂织构性质、物相组成和晶粒尺寸等影响不大,但显著影响其K残留量和还原性能,进而决定催化剂直接催化分解N_2O的催化性能。反加法制得的催化剂中K残留量为1.43%,明显高于正加法,同时催化剂中Co^(3+)较正加法更易还原,因而表现出更高的催化性能。在空速10 000 h^(-1)和N_2O体积分数0.1%的条件下,反加法制备的催化剂可在280℃催化N_2O完全分解,较正加法低20℃。
- 胡晓波石晶张翘楚桂佳会崔雨萌王永钊赵永祥
- 关键词：催化剂工程CO3O4
- 磁性CuO-Bi_2O_3/Fe_3O_4-SiO_2-MgO催化剂的制备及甲醛乙炔化性能被引量：12
- 2015年
- 采用浸渍法和共沉淀法制备了一系列不同Cu含量的超顺磁Cu O-Bi2O3/Fe3O4-Si O2-Mg O催化剂。使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)、低温N2物理吸-脱附、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、振动样品磁强计(VSM)对催化剂的组成、结构、织构及磁性能进行表征,评价了该催化剂催化甲醛乙炔化合成1,4-丁炔二醇的催化活性。结果表明,制备方法对催化剂中活性组分Cu O的存在状态及炔化性能有较大影响,采用共沉淀法较浸渍法制备的催化剂具有更高的比表面积、Cu O分散度与较好的还原能力,表现出较高的炔化性能;Cu含量是影响催化剂炔化性能的另一重要因素,随Cu含量的增加,催化剂活性逐渐增加,在本研究考察范围内,以共沉淀法制备的Cu质量分数为30%的催化剂表现出最佳的甲醛乙炔化性能。同时,该催化剂具有良好的超顺磁性,可以在外加磁场的作用下迅速分离回收,循环使用6次后,其催化活性明显高于非磁性催化剂。
- 王俊俊李海涛马志强王志鹏郭江渊赵永祥
- 关键词：1,4-丁炔二醇磁性
- 炭对γ-Al_2O_3水热稳定性的影响被引量：1
- 2012年
- 通过不同温度焙烧蔗糖/氧化铝前驱体的方法制备了炭包覆改性氧化铝(CCA),对该材料进行水热处理,并采用XRD、TG-DSC对水热处理前、后的样品进行表征。结果表明,焙烧温度在300℃时,产生软焦质炭物种,显著地抑制了Al2O3水合反应;提高焙烧温度可以获得稳定存在的聚合或浓缩的炭物种,但对Al2O3水合的抑制程度降低。
- 刘海龙陈昊然王会娟焦红权徐亚琳李海涛
- 关键词：水热稳定性焙烧温度
- Ni-La2O3/SiO2-Al2O3催化剂的还原性能
- 本工作在Ni/SiO2-A1203中引入La2O3助剂，对制备的Ni-La203/SiO2-A12O3催化剂进行不同温度下的氢气还原，考察还原条件对催化剂活性组分存在状态、催化反应性能的影响。为获得具有高活性的催化剂提供...
- 李海涛宋美婷赵永祥
- 关键词：催化活性
- 文献传递
- SiO_2气凝胶负载无水四氯化锡催化顺酐与正丁醇酯化反应的研究(英文)被引量：4
- 2012年
- 通过表面反应制备了气凝胶SiO2负载无水四氯化锡催化剂并应用于顺酐与正丁醇的酯化反应.结果表明,酯化产物主要为马来酸二丁酯(DBM)与富马酸二丁酯(DBF),其优化条件为:载体SiO2气凝胶焙烧温度500℃,物料摩尔比顺酐∶正丁醇:催化剂=1∶2∶0.0028,反应时间6 h.并且通过XRD,FTIR,DRUV-vis,N2物理吸附以及元素分析技术对所合成催化剂进行表征.结果表明:无水四氯化锡成功负载于SiO2气凝胶表面,在催化酯化反应当中实现了86.1%的顺酐转化率,此结果接近于国内外所报道的均相体系成果,同时在催化回收利用六次后,其活性虽逐步下降,但仍是空白的2倍.分析测试表明,反应过程中Cl的流失量较大、反应物及产物在催化剂表面产生了吸附,这些可能是导致催化活性下降的主要原因.
- 王晓宇高鹏飞高春光赵永祥
- 关键词：酯化反应顺酐正丁醇SIO2气凝胶
