何广智
- 作品数：14 被引量：18H指数：2
- 供职机构：中国科学院生态环境研究中心更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学环境科学与工程化学工程更多>>
- 聚合态钒氧物种决定钒基NH3-SCR催化剂的低温活性
- 连志华何广智单文坡贺泓
- 关键词：钒基催化剂
- 过渡金属离子交换ZSM-5分子筛上N2O的吸附规律研究
- 目前,全球变暖已成为国际社会关注的焦点.氧化亚氮(N2O)是第三大温室气体,对全球变暖的贡献程度仅次于CO2 和CH4.此外,N2O 也是平流层中NOx 的主要来源,可破坏臭氧层,因此研究N2O 的去除技术成为我们现在必...
- 张博何广智贺泓
- 关键词：N2OZSM-5
- 用延展X射线精细结构吸收光谱研究Zn(Ⅱ)-TiO_2体系的颗粒物浓度效应和吸附可逆性被引量：2
- 2007年
- 用延展X射线精细结构吸收光谱(EXAFS)研究了不同颗粒物浓度(Cp)下重金属Zn(Ⅱ)在锐钛型TiO2上吸附产物的微观构型,考察了Cp、吸附微观构型与可逆性的关系。宏观的吸附-解吸等温线结果表明,Zn(Ⅱ)-TiO2体系的吸附等温线随Cp的增加而显著降低,有明显的Cp效应;且吸附可逆性随Cp的增加逐渐减小。EXAFS结果表明,Zn(Ⅱ)主要是通过共用水合Zn(Ⅱ)离子及TiO2表面上的O原子结合到TiO2表面上,其平均Zn-O原子间距为(1.98±0.01)。同时,第二配位层(Zn-Ti层)的EXAFS图谱分析结果表明存在两个典型的Zn-Ti原子间距,即R1=(3.26±0.01)(边-边结合的强吸附)和R2=(3.70±0.01)(角-角结合的弱吸附)。吸附密度相近、平衡浓度不同的三个吸附样品,随Cp的增加,强吸附位(N1)基本不变而弱吸附位(N2)减少,两者比值(N1/N2)由0.629增加至0.690。该比值的变化从微观角度解释了宏观吸附-解吸实验中Cp增加,可逆性减小的实验现象。同时,EXAFS实验结果也从微观上证明了亚稳平衡态吸附理论(MEA理论)的吸附密度(Γ)不是状态函数的基本假设。
- 李薇潘纲陈灏张美一何广智杨玉环
- 关键词：TIO2
- TiO<,2>去除水环境中As(V)的微观机理研究
- 砷是一种毒性极强的重金属元素,主要通过自然活动和人类活动进入水体,水环境是砷产生和释放毒害效应的一个重要介质和途径。本文对TiO<,2>去除水环境中As(V)的微观机理进行了研究。
- 张美一潘纲陈灏何广智李薇丁程程
- 关键词：水环境污染水质净化
- 文献传递
- Zn(Ⅱ)在TiO2表面上的微观吸附模式研究被引量：2
- 2009年
- 用延展X射线吸收精细结构(EXAFS)技术并结合密度泛函理论(DFT)研究了Zn(Ⅱ)在锐钛型TiO2表面上微观吸附结构。EXAFS结果表明,Zn(Ⅱ)在吸附时由自由水合状态下的Zn—O六配位八面体结构向四配位四面体结构转化,中心Zn原子的第二配位层存在两种不同的Zn—Ti距离(R1=0.371和R2=0.332nm).用DFT方法对四配位水合Zn离子在簇Ti2O11H14上进行优化后发现,四配位的Zn—O平均距离为0.200nm;外层Zn—Ti结合存在两种稳定的吸附模式:单角吸附模式和更加稳定的双角吸附模式,其Zn—Ti距离分别为0.369和0.335nm.EXAFS结果与DFT计算结果吻合,说明Zn(Ⅱ)在锐钛型TiO2表面上存在不同的亚稳平衡态吸附结构.
- 杨玉环潘纲马骁楠陈灏张美一何广智李薇
- 关键词：密度泛函理论
- PFOS在锐钛型TiO2表面吸附行为的理论研究被引量：2
- 2013年
- 采用密度泛函理论(DFT)B3LYP方法对全氟辛烷磺酸(PFOS)在锐钛型TiO2表面的化学吸附和物理吸附行为进行了研究,其中化学吸附包含双齿双核(BB)和单齿单核(MM)在内的4种可能的吸附构型.吸附能(Eads)及反应吉布斯自由能(ΔGads)的计算结果表明,PFOS分子易于与TiO2表面发生氢键作用吸附;化学吸附表现为PFOS分子与TiO2表面的水分子(H2O)和羟基(—OH)反应,且与取代—OH相比,H2O取代相对更容易发生,其中,MM1构型(取代一个表面水分子)为化学吸附中的优势构型.PFOS在锐钛矿表面吸附的热力学稳定性和反应自发性顺序如下:H-Bonded(氢键吸附)>MM1(取代一个表面水分子)>BB1(取代两个表面水分子)>MM2(取代一个表面羟基)>BB2(取代一个表面水分子和一个表面羟基).成键结构分析表明,TiO2表面H2O/—OH官能团与PFOS上的磺酸基之间形成了中等强度的氢键;在化学吸附过程中,电荷从PFOS分子向TiO2表面发生转移,生成Ti—O—S化学键,电荷转移主要来自PFOS分子的O和F原子.
- 薛倩倩何广智夏树伟潘纲
- 关键词：密度泛函理论全氟辛烷磺酸锐钛矿
- 分子环境科学与亚稳平衡吸附理论研究进展被引量：4
- 2009年
- 环境界面是环境科学的重要研究内容,许多物质在环境中的分布、迁移、转化、及毒性都受到微界面的控制.污染物在多介质、多界面上的分子结构直接影响着他们的宏观物理、化学、生物学行为,因此分子环境科学将是未来环境科学研究中重要的发展方向之一.开展分子环境科学研究,首先需要发展可以直接用于环境样品(常有含水、生命、多组分、低浓度等特性)的分子结构测定手段和理论计算方法.同步辐射是当前分子环境科学最基本和最重要的研究手段之一.文章基于作者的课题组的研究工作进展,概括介绍了X射线精细结构(XAFS)技术及量子化学计算在分子环境科学中的一些应用及展望.同时,简要介绍了界面科学中亚稳平衡吸附理论(MEA理论)的基本原理、研究进展及其在解决若干传统吸附理论解释不了的热力学和环境问题中的应用.
- 潘纲何广智
- 关键词：热力学量子化学计算环境科学界面化学
- 黑碳催化硫酸盐二次粒子生成机制研究
- 何广智马金珠贺泓
- 关键词：环境催化DFT计算
- 聚合态钒氧物种决定钒基NH3-SCR催化剂的低温活性
- 氮氧化物（NO）是一类重要的大气污染物,参与形成酸雨、光化学烟雾、灰霾等一系列大气复合污染,严重危害生态环境和人类健康。NH-SCR是去除固定源和移动源NO的主流技术,应用最为广泛的催化剂体系是钒基催化剂。但是,由于SC...
- 连志华何广智单文坡贺泓
- 关键词：钒基催化剂
- 文献传递
- 温度对Zn(II)-TiO_2体系吸附可逆性的影响被引量：1
- 2007年
- 用延展X射线吸收精细结构光谱(EXAFS)研究了不同温度对Zn(Ⅱ)-锐钛矿型TiO2吸附产物微观构型和吸附可逆性的影响机制.宏观的吸附-解吸实验表明,不同温度下的吸附等温线可以用Langmuir模型进行较好的描述(R2≥0.990).随温度升高,吸附等温线显著升高,Zn(Ⅱ)在TiO2表面的饱和吸附量由5℃时的0.125mmol·g-1增至40℃时的0.446mmol·g-1;而体系的不可逆性明显减弱,解吸滞后角θ由32.85°减至8.64°.求得体系反应的热力学参数ΔH、ΔS分别为24.55kJ·mol-1和159.13J·mol-1·K-1.EXAFS结果表明,Zn(Ⅱ)主要是通过共用水合Zn(II)离子及TiO2表面上的O原子结合到TiO2表面上,其平均Zn-O原子间距为RZn-O=(0.199±0.001)nm.第二配位层(Zn-Ti层)的EXAFS图谱分析结果表明,存在两个典型的Zn-Ti原子间距,即R1=(0.325±0.001)nm(边-边结合的强吸附)和R2=(0.369±0.001)nm(角-角结合的弱吸附).随温度升高,强吸附比例(CN1)基本不变而弱吸附比例(CN2)增加,两者比值(CN1/CN2)逐渐减小.该比值的变化从微观角度解释了宏观实验中温度升高,不可逆性减弱的吸附现象.
- 李薇潘纲陈灏张美一何广智李晋杨玉环
- 关键词：EXAFS温度吸附-解吸
