代成义
- 作品数：35 被引量：85H指数：5
- 供职机构：西北大学化工学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金陕西省教育厅科研计划项目教育部“新世纪优秀人才支持计划”更多>>
- 相关领域：理学化学工程石油与天然气工程环境科学与工程更多>>
- 酸碱联合处理稀土改性的硼-β分子筛用于乙醇一步转化制丁二烯被引量：2
- 2022年
- 以白炭黑、硼酸等为主要原料,采用水热法合成了硼(B)-β分子筛,对其进行酸洗脱硼处理后使用浸渍法进行锌钇单稀土元素改性和锌钇铒(钕)双稀土元素改性,制备出一系列乙醇转化制丁二烯催化剂。采用SEM、TEM、XRD、N_(2)等温吸脱附、TG-DTA等手段对催化剂的表面结构进行表征,发现双稀土元素改性存在协同作用,能够提高催化剂的乙醇转化率和丁二烯选择性。分子筛母体经酸碱联合处理并进行锌钇化学改性后,以负载质量分数1%ZnO、4%Y_(2)O_(3)样品(B-β-AT 1-HCl-1Zn4Y)的乙醇催化活性最好,其在400℃、乙醇质量空速为6 h^(-1)反应条件下的乙醇转化率为98.53%,丁二烯选择性为55.58%。进一步分析表明:碱处理能够将介孔结构引入沸石中,增大催化剂的比表面积,改善积炭前驱体在分子筛孔道内的扩散性能,增加锌钇物种的分散程度;而高分散锌钇物种和介孔结构的存在,是该类乙醇一步转化制丁二烯催化剂具有高活性的关键因素。
- 杨东元黄肖杰耿景龙党舒轩代成义常春然
- 关键词：乙醇丁二烯稀土元素
- 一种合成B-β杂原子分子筛的方法
- 本发明公开了一种合成B-β杂原子分子筛的方法，按比例将硼源、模板剂、碱源、氟化物和水在室温下机械搅拌，待固体全溶，加入晶种和硅源形成初始凝胶，搅拌一定时间后装釜密封，在120℃～170℃下晶化2～5天，水热合成具有BEA...
- 郭新闻李宏伟代成义刘民张安峰
- 文献传递
- 一种正硅酸乙酯改性硅硼分子筛,其制备方法及应用
- 一种正硅酸乙酯改性硅硼分子筛的制备方法，其特征在于包括如下步骤：①正硅酸乙酯与有机溶剂混合；②将硅硼摩尔比为3～100，粒径尺寸为70～100nm，团聚的B-ZSM-5分子筛与步骤①得到的溶液混合；其中，B-ZSM-5分...
- 张雁玲郭新闻代成义刘民张安峰
- 具有MFI拓补结构的中空沸石的设计合成及应用
- 近年来，由于纳米中空材料在微反应器、储能及药物缓释等方面的广泛应用，引起了研究者们越来越广泛的关注。其中，由于中空沸石具有良好的水热稳定性和狭窄的微孔孔径分布，使其成为封装金属、制备微反应器的优良载体。然而，沸石材料固有...
- 郭新闻代成义张安峰刘民宋春山
- 关键词：ZSM-5碱处理封装
- 一种正硅酸乙酯改性硅硼分子筛,其制备方法及应用
- 一种正硅酸乙酯改性硅硼分子筛的制备方法，其特征在于包括如下步骤：①正硅酸乙酯与有机溶剂混合；②将硅硼摩尔比为3～100，粒径尺寸为70～100nm，团聚的B-ZSM-5分子筛与步骤①得到的溶液混合；其中，B-ZSM-5分...
- 张雁玲郭新闻代成义刘民张安峰
- 文献传递
- 表面富硅型ZSM-5分子筛的甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃催化性能被引量：2
- 2020年
- 通过表面化学改性制备表面富硅型ZSM-5分子筛,采用XRD、N2等温吸附-脱附、TEM、NH3-TPD和Py-FTIR等手段对其孔结构和酸性质进行了表征,考察其甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃反应的催化性能。结果表明,引入Zn使催化剂中一部分强酸转变为中强酸,并增加了具有脱氢作用的Zn-L酸中心,提高乙烯和丙烯的选择性;Mg改性不仅可以调节孔道的择形性,而且增加了L酸中心的数量,有利于PX的生成;不同硅源的多次硅沉积使得SiO2可以更均匀地沉积在外表面,调变催化剂的酸性质和孔结构,从而进一步提高对二甲苯及乙烯和丙烯的选择性。最终,二甲苯中对位选择性可达到87.1%,二甲苯及乙烯和丙烯的选择性达到61%,乙烯在C2烃类的选择性高达97.8%,丙烯在C3烃类中选择性高达90.6%。
- 陈星月时一鸣刘丹代成义马晓迅
- 关键词：对二甲苯择形催化低碳烯烃ZSM-5
- 苯与合成气在ZnAlCrO_(x)&HZSM-5双功能催化剂上一步法制甲苯/二甲苯
- 2022年
- 与传统的甲醇和苯烷基化反应相比,合成气和苯一步法制甲苯/二甲苯具有苯转化率高,催化剂稳定性好,经济性高等优点。本研究将系列Zn基的金属氧化物与H-ZSM-5分子筛组成双功能催化剂,实现了合成气与苯高效转化为甲苯/二甲苯,并筛选出最优的双功能催化剂为ZnAlCrO_(x)&H-ZSM-5。原位红外实验发现,单独的合成气在催化剂上的转化较弱,但加入苯之后,苯与甲氧基等中间体的烷基化反应可以有效拉动合成气的转化。这表明,双功能催化剂中金属组分和分子筛组分间的协同作用拉动了该反应的高效进行。通过Zn、Mg、Ga等元素改性H-ZSM-5分子筛,使得分子筛B酸酸量与L酸酸量的比值降低,发现比值的降低有助于苯的转化。其中Zn改性后B酸与L酸的比值降低最为显著,苯转化率增加的也最多。调变反应温度、原料空速、合成气氢碳比可以控制苯的烷基化程度,调节苯烷基化各产物的选择性。ZnAlCrO_(x)&H-ZSM-5双功能催化剂在压力3MPa、温度400℃的反应条件下,兼具高的苯转化率(90.6%)和甲苯/二甲苯选择性(74.3%),同时CO有效利用率为33.7%。
- 石轩杨东元胡浩斌王焦飞张壮壮贺建勋代成义马晓迅
- 关键词：苯合成气烷基化双功能催化剂固定床
- MFI型中空沸石的设计、合成及应用
- 沸石由于其具有可调节的酸性，优异的孔道择形性和水热稳定性，常用于吸附、分离和催化等领域。近年来，封装金属等活性组分的沸石在产物择形和金属的抗烧结等方面表现出优异的性能，受到人们的广泛关注。本论文设计合成了一系列封装金属等...
- 代成义
- 关键词：合成工艺
- 文献传递
- 等离子体与Cu-Pd/S-1催化剂协同催化甲烷转化制低碳烯烃被引量：1
- 2022年
- 采用等体积浸渍法制备了Pd、Cu-Pd改性的S-1催化剂,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体反应器研究了甲烷无氧转化制低碳烯烃(C_(2)~C_(4)^(=))的性能,重点关注了乙烯的产量。探讨了Ar的添加和特定输入能量(SIE)对甲烷转化率以及产物分布的影响。实验结果表明,等离子体与催化剂协同催化与仅使用等离子体相比性能更优异,使乙烯选择性提高了3.1倍,C_(2)~C_(4)^(=)的选择性提高了2.7倍;与S-1相比,Pd/S-1具有更高的乙烯选择性,这是因为在S-1上负载金属Pd有助于乙炔原位加氢生成乙烯;适宜的Pd负载量有利于提高烯烃选择性,而过高的Pd负载量倾向于不饱和烃的连续加氢,导致了烷烃的生成;与单金属Pd改性相比,Cu-Pd双金属改性抑制了乙烯的进一步加氢,提高了乙烯的选择性。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高倍透射电子显微镜(HRTEM)、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征分析。结果表明,Cu的加入使自身电子向Pd转移,增加了Pd电子密度;另外,Cu的存在提高了Pd的分散性。以2Cu-0.1Pd/S-1为催化剂时可以得到更优异的反应性能。
- 毕文菲代成义李雪梅贺建勋赵彬然马晓迅
- 关键词：甲烷加氢低碳烯烃
- 甲醇制芳烃催化剂及相关工艺研究进展被引量：18
- 2020年
- 当前我国芳烃生产面临石油资源短缺等困难,而我国丰富的煤炭资源和当前过剩的甲醇产能为煤基甲醇制芳烃提供了价格低廉的原料,对于我国的能源安全具有重要意义。本文综述了近年来国内外甲醇制芳烃(MTA)技术的相关研究进展,分别介绍了MTA固定床、流化床技术;针对传统MTA过程产物复杂,分离能耗大,经济效益差等不足,归纳总结了更具经济性的甲醇一步法制对二甲苯(MTPX)以及甲醇一步法制对二甲苯联产低碳烯烃(MTO&PX)技术;针对传统MTA催化剂稳定性差等不足,对比介绍了甲醇直接制芳烃以及低碳烯烃制芳烃路线,结果表明甲醇经低碳烯烃制芳烃工艺路线具有催化剂寿命长、产品组成易调节等优势。最后,本文认为分子筛限域效应、分子筛表面修饰新技术、金属-酸双活性中心协同效应是未来MTA研究的重要方向。
- 代成义陈中顺杜康赵潇时一鸣陈星月刘丹马晓迅
- 关键词：催化剂
