徐奕德
- 作品数：163 被引量：556H指数：14
- 供职机构：中国科学院大连化学物理研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划中国博士后科学基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程石油与天然气工程更多>>
- SrO－La_2O_3／CaO催化剂表面的碱性和催化行为Ⅱ．CO_2同催化剂表面相互作用的红外研究被引量：4
- 1996年
- 用红外光谱考察了不同温度下ＣＯ２（１．３ｋＰａ）同ＣａＯ，Ｌａ２Ｏ３，ＳｒＯ，ＬＣ及ＳＬＣ催化剂表面的相互作用．结果表明，ＣＯ２容易与表面作用生成各种碳酸根物种．从有关碳酸根的红外峰强度可以看到，ＣＯ２与催化剂表面作用主要生成单齿碳酸根物种．对于ＬＣ催化剂，室温引入ＣＯ２主要形成与Ｃａ２＋相连的单齿碳酸根物种；温度高于４７３Ｋ时，形成与Ｌａ３＋相连的单齿碳酸根．对ＳＬＣ催化剂，温度在５７３Ｋ以下，只能检测到与Ｃａ２＋相连的单齿碳酸根物种；温度升至６７３Ｋ时，形成与Ｓｒ２＋相连的单齿碳酸根物种以及桥式碳酸根物种．根据表面碳酸根的分解温度及表面碳酸根的对称伸缩振动和反对称伸缩振动的红外吸收峰的波数差值Δσ随晶格氧的电荷增加而降低的原理，表征了催化剂表面的碱性．
- 余林徐奕德蔡晟李新生黄家生郭燮贤
- 关键词：氧化锶氧化镧氧化钙催化剂OCM
- 程序升温技术研究Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应积炭的化学特性被引量：4
- 2002年
- 对经过程序升温表面甲烷无氧芳构化反应 (TPSR)后的 Mo/HZSM-5催化剂上的积炭进行了程序升温加氢反应 (TPH)和程序升温 CO2 反应 (TPCO2 ) ,并对相应催化剂上的积炭进行了程序升温氧化反应(TPO)和热重 (TG)实验 .TPH实验及 TPCO2 实验表明 ,H2 主要对高温烧炭峰发生作用 .CO2 则可同时对这两种烧炭峰产生影响 ,对低温峰积炭的影响尤其明显 .对不同 Mo含量的催化剂进行上述实验的结果表明 ,Mo担载量的变化及不同的实验过程都会影响催化剂上两种温峰的积炭在总积炭量中所占的比例 .由TG实验数据计算出的动力学结果说明 ,无论是 TPH还是 TPCO2 实验都可以降低烧炭过程的一级反应起始温度 ,并减少其活化能 .此外 ,催化剂中
- 刘红梅李涛徐奕德
- 关键词：程序升温反应MO/HZSM-5催化剂无氧芳构化积炭化学特性
- 负载型钼基催化剂上甲烷、乙烷无氧芳构化反应研究被引量：2
- 1998年
- 研究了不同载体钼基催化剂上甲烷、乙烷的无氧芳构化反应．在所采用的载体（Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＨＺＳＭ－５）中，ＨＺＳＭ－５具有最佳性能．对甲烷的芳构化反应，Ｍｏ／ＨＺＳＭ－５催化剂表现出较高的活性和芳烃选择性；而Ｍｏ／Ａｌ２Ｏ３或Ｍｏ／ＳｉＯ２催化剂则相对较差．对于乙烷的反应，钼物种的存在更有利于甲烷（ＨＺＳＭ－５或ＳｉＯ２上）或乙烯（Ａｌ２Ｏ３上）的生成，芳烃选择性相对较低．钼物种较强的断键能力可能是使甲烷Ｃ－Ｈ键活化的原因．在各种载体的催化剂上，对甲烷反应均有诱导期，而对乙烷反应却没有．ＴＰＳＲ实验表明，对于甲烷的反应，苯生成前的诱导期内出现ＣＯ２和Ｈ２Ｏ的双峰结构，这表明催化剂体系钼物种的还原是分步进行的；而对于乙烷的反应，却没有此结构．甲烷反应的诱导期应与催化剂体系钼物种的还原有关．
- 姜辉崔巍王林胜徐奕德
- 关键词：甲烷乙烷无氧芳构化催化剂芳构化
- 炼厂气芳构化Zn基与Mo基催化剂的比较被引量：2
- 1999年
- 探讨了以未经任何预处理的炼厂气作原料气的芳构化反应。 结果表明，在不 同催化剂上，都 会发生 Ｃ２ ～ Ｃ４ 烃的裂解和芳构化反应，但没有观察到甲烷的转化。各催化剂性能差别较大， Ｈ Ｚ Ｓ Ｍ － ５ 和 Ｚｎ／ Ｈ Ｚ Ｓ Ｍ５ 催化剂具有较强的抗中毒能力，而 Ｍｏ 负载型催化剂易于中毒，部分 Ｒｕ 物种的存在可以增强 Ｍｏ 的抗中毒性能。
- 姜辉舒玉瑛徐奕德
- 关键词：炼厂气芳构化中毒催化剂
- Rh／L和Rh－Zn／L分子筛催化剂上乙烯的氢甲酰化反应被引量：8
- 1994年
- Ｒｈ／Ｌ和Ｒｈ－Ｚｎ／Ｌ分子筛催化剂上乙烯的氢甲酰化反应董永治，徐奕德，刘安明，李大明，黄林（中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室，大连１１６０２３）关键词Ｒｈ／Ｌ分子筛催化剂，Ｒｈ－Ｚｎ／Ｌ分子筛催化剂，氢甲酰化反应，乙烯近年来，氢甲...
- 董永治徐奕德刘安明李大明黄林
- 关键词：催化剂乙烯
- 超稳丫沸石制备技术对沸石铝分布的影响 Ⅰ.两种典型超稳Y沸石表面-体相组成的XPS研究被引量：2
- 1993年
- 用XPS考察了USY和FSY超稳Y型沸石及其起始原料NH_4Y沸石的表面组成,并结合Ar^+刻蚀技术与其体相组成进行了比较。结果表明,NH_4Y沸石的铝分布基本均匀一致,经超稳化处理后,沸石表面组成发生了很大的变化。用(NH_4)_2SiF_6液相脱铝补硅法制备的FSY表面呈缺铝特征,其表面铝原子浓度比体相低8～10％;而用传统水热法制备的USY具有典型的富铝表面,其表面铝原子浓度比体相高30％左右。USY表面富铝主要是由于USY“次表面”(Subsurface)附近的非骨架铝类迁移到表面所致。内层的非骨架铝类在常规水热超稳处理条件下一般则很难迁移,仍然留有在USY晶体内部。
- 朱可明朱华元张信邱孝培盛世善徐奕德
- 关键词：XPS沸石
- 处理条件对Mo/HZSM-5催化剂结构及性能的影响被引量：5
- 1998年
- 使用付立叶变换红外光谱和固体高分辨核磁技术，考察了在不同处理条件下，甲烷无氧芳构化催化剂Ｍｏ／ＨＺＳＭ５分子筛骨架结构的变化情况．结果显示，较高的焙烧温度和较高的预处理温度，都会造成催化剂中担载的钼物种对分子筛骨架铝的严重抽提，特别是在钼物种含量较高时，这种情况更明显．以不同担体及不同钼物种构成的前驱态催化剂的催化反应评价结果表明，以微晶状态存在的ＭｏＯ３和与担体间以相对较弱作用力存在的高分散钼物种，在反应过程中被活化成具有催化活性钼物种的几率更大；而晶相状态的Ａｌ２（ＭｏＯ４）３以及与载体间存在较强相互作用力的钼物种，在甲烷无氧芳构化过程中不起主要催化活性作用．计算得出，甲烷无氧脱氢芳构化反应的表观活化能为８９．８ｋＪ／ｍｏｌ．
- 刘薇徐奕德李丽云胡红兵
- 关键词：ZSM-5分子筛钼芳构化芳香烃催化剂
- 甲烷无氧芳构化反应中Co助剂对Mo/HZSM-5催化剂积炭行为的影响被引量：4
- 2003年
- 甲烷在Co Mo/HZSM 5催化剂上进行无氧芳构化反应的评价结果表明 ,Co的添加大大提高了Mo/HZSM 5催化剂在反应过程中的稳定性 .BET实验证明 ,反应后的积炭对Co Mo/HZSM 5催化剂孔道堵塞的程度较小 .对积炭催化剂进行的一系列程序升温表面反应 (如TPH ,TPCO2 和TPO)结果表明 ,TPO谱上有两个峰温明显不同的烧炭峰 ,Co的添加明显抑制了高温积炭的生成 .H2 主要与高温积炭发生反应 ,这部分积炭是催化剂失活的主要原因 ;CO2 对低温积炭的影响则尤为明显 .TEM结果表明 ,积炭催化剂上存在丝状积炭物种 .碳丝不能与H2 反应 ,但能被CO2 除去 .Co的添加促进了丝状积炭物种的生成 。
- 刘红梅田丙伦李永刚包信和徐奕德
- 关键词：甲烷无氧芳构化反应MO/HZSM-5积炭程序升温表面反应
- 钙钛矿型复合氧化物Ca_xSr_（1－x）TiO_3催化剂上的甲烷氧化偶联反应被引量：7
- 1994年
- 在固定床反应器上，评价了不同温度下钙钛矿型复合氧化物ＳｒＴｉＯ３和ＣａＴｉＯ３的组成变化对甲烷氧化偶联反应的影响．同时，利用ＸＰＳ和ＣＯ２－ＴＰＤ对催化剂的结构及其氧物种的反应特性进行了表征．结果表明：ＳｒＴｉＯ３和少量Ｃａ掺杂的ＣａｘＳｒｌ－ｘＴｉＯ３有利于在较低温度（９２３Ｋ）下催化反应的活性和选择性，而ＣａＴｉＯ３体系则在高温（１０７３Ｋ）下表现出较好的活性和选择性．钙钛矿型复合氧化物ＳｒＴｉＯ３和ＣａＴｉＯ３组成变化对不同温度下反应活性的影响与ＣＯ２－ＴＰＤ的脱附谱图有很好的平行关系．
- 蔚新运徐奕德黄家生刘炳灿
- 关键词：钙钛矿型催化剂甲烷氧化偶联
- 镍基催化剂上糠醛选择性加氢合成糠醇被引量：9
- 2007年
- 采用浸渍法制备了一系列负载的州催化剂，用于糠醛选择性加氢反应．用XRD、TPR等手段对Ni／γ-Al2O3样品进行了表征．结果表明，Ni负载量在5-115％范围内，高度分散于载体γ-Al2O3表面，Ni负载量进一步提高到20％，则在载体表面聚集成为微晶．在10％Ni／γ-Al2O3样品上提高焙烧温度有利于Ni的前驱体分解且高度分散于载体表面．Ni^2＋与γ-Al2O3存在较强的相互作用，但这种相互作用随着州负载量的增加而逐渐减弱，随着焙烧温度的增加而逐渐增强．与其他载体负载的Ni催化剂相比，Ni／γ-Al2O3由于其大的表面和适当的表面结构，在糠醛加氢反应中表现出一定的活性和较高的选择性，且随着Ni负载量的增加，活性逐渐增强，但选择性有所下降．另外催化剂的焙烧温度、还原温度，反应温度和溶剂对该反应均有较大影响，采用极性有机溶剂，适宜的焙烧和还原温度有利于催化剂活性和选择性的提高．
- 刘琪英李勇蔡伟杰李娟徐奕德申文杰
- 关键词：三氧化二铝糠醛加氢糠醇
