王龙飞
- 作品数：7 被引量：31H指数：5
- 供职机构：东南大学能源与环境学院能源热转换及其过程测控教育部重点实验室更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划江苏省自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学环境科学与工程更多>>
- V_2O_5-CeO_2/TiO_2-ZrO_2催化剂表征及NH_3还原NO_x性能（英文）被引量：7
- 2015年
- 商业选择性催化还原(SCR)催化剂V2O5-WO3(Mo O3)/TiO2存在反应温度窗口窄(300–400 oC)和SO3转化率高等缺点,同时占催化剂总质量80%以上的载体TiO2比表面积小,热稳定性差.已有研究发现TiO2-ZrO2固溶体具有较大的比表面积和较强的表面酸性,TiO2与ZrO2的摩尔比为1:1时其比表面积达到最大.CeO2作为SCR催化剂的组成部分,由于其优良的储氧和放氧能力受到广泛关注.研究表明,CeO2-CuO,Ce/Ti-Si-Al和Mo2O3(Co2O3)/Ce-Zr等催化剂具有优良的SCR脱硝活性,同时对V2O5-WO3/TiO2催化剂进行CeO2改性,可提高催化剂的抗SO2中毒能力.实际烟气组分中同时存在SO2和H2O,必定会导致催化剂硫酸盐中毒,而目前对含Ce催化剂的硫酸盐中毒情况研究较少,因此开发新型高效脱硝催化剂十分必要.前期我们研究了xCeO2-3%V2O5/TiO2-ZrO2催化剂,发现CeO2可以显著拓宽脱硝温度窗口,同时增强催化剂酸性位点,但是V2O5含量较高时对环境及人体健康均有较大危害.本文采用共沉淀法制备摩尔比为1:1的TiO2-ZrO2固溶体,用浸渍法负载不同摩尔比的CeO2和1%的V2O5,得到一系列V-xCe/Ti-Zr催化剂,结合X射线衍射(XRD)、比表面积测试(BET)、高分辨透射电镜(HRTEM)、程序升温还原(H2-TPR)、原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)和程序升温脱附(NH3-TPD)等手段分析催化剂的晶相、活性物质分散程度、氧化还原性质及表面酸性,在200–450 oC范围内考察Ce掺杂催化剂选择性催化还原NOx的脱硝活性,并在250oC测试催化剂在NH3+NO+O2+SO2+H2O气氛中的脱硝活性,研究催化剂抗硫酸盐中毒能力.研究发现,CeO2掺杂可以拓宽脱硝反应活性窗口,V-0.2Ce/Ti-Zr(摩尔比Ce:Ti=0.2)表现出最优的脱硝性能,在250–350 oC范围内脱硝效率均在92%以上,同时与前期研究结果对比发现CeO2含量较高时会导致高温段NOx转化率下降.XRD和HRTEM结果表明,ZrO2的添加可以显著降低载体TiO2的结晶度,复合氧化物TiO2-Zr
- 张亚平郭婉秋王龙飞宋敏杨林军沈凯徐海涛周长城
- 关键词：二氧化铈选择性催化还原
- V_2O_5-WO_3/TiO_2-ZrO_2脱硝催化剂中ZrO_2和WO_3的促进作用:催化性能、形态及反应机理（英文）被引量：8
- 2016年
- 商业选择性催化还原(SCR)催化剂成分主要有V_2O_5,WO_3和TiO_2,但适用温度窗口较窄(300-400℃),使得实际操作过程中活性较低.目前,过渡金属广泛应用于催化剂制备中以提高其催化活性.相比于纯TiO_2和ZrO_2载体,TiO_2-ZrO_2具有较高的热稳定性以及较多的酸位,虽然有关TiO_2-ZrO_2为载体的催化剂研究较多,但未与商业催化剂进行对比研究.而针对NH_3-SCR脱硝机理的实验研究也存在一些争议,主要原因归为以下两方面:(1)多数催化剂不同会直接导致催化剂的活性酸位不同;(2)不同NH_3-SCR脱硝催化剂的起活温度不同.同时,NH_3和NO在反应温度的吸附情况仍需要进一步研究.因此,有必要深入探究NH_3-SCR脱硝机理,以解决现行研究中存在的问题.本文首先采用共沉淀法制备摩尔比为1:1的TiO_2-ZrO_2固溶体,并分步浸渍不同质量比的WO_3和1%V_2O_5,最终得到一系列1%V_2O_5-x%WO_3/TiO_2-ZrO_2.然后通过X射线衍射(XRD)和比表面积测试(BET)、程序升温还原(TPR)、原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)研究了WO_3和ZrO_2对催化性能的影响以及V_2O_5-WO_3/TiO_2-ZrO_2催化剂的反应机理.N2物理吸附结果表明,WO_3的添加使得催化剂孔结构的热稳定性有所提高,同时随着WO_3含量增加催化剂的比表面积逐渐减小,但仍高于V_2O_5/TiO_2-ZrO_2催化剂;ZrO_2对催化剂比表面积增大效果比较明显.结合XRD结果表明,WO_3能促进金属氧化物在载体上的分散;相比于V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂,ZrO_2有利于活性组分的分散负载.比较系列V_2O_5-x%WO_3/TiO_2-ZrO_2的氨吸附情况,发现WO_3的添加增加了Br?nsted酸的稳定性,其中以9%WO_3的效果最显著.催化剂氨吸附中间物种(–NH_2)的发现,证实了WO_3添加促进了NH_3的活化,有利于脱硝反应的进行.SCR反应结果显示,V_2O_5-9%WO_3/TiO_2-ZrO_2催化剂在300–450 ℃时NO_x转化效率最优,并发现O_2的存在促进了NO_x的转化.采用in situ DRIFTS研究了V_2
- 张亚平王龙飞李娟张会岩徐海涛肖睿杨林军
- 关键词：二氧化锆三氧化钨反应机理
- WO3/TiO2-ZrO2脱硝催化剂制备及其NH3活化机理被引量：7
- 2015年
- 采用共沉淀法制备了WO3/TiO2-ZrO2脱硝催化剂,并用固定床反应器进行活性评价,采用BET、XRD、TPD、氨气吸附漫反射FT-IR进行表征。结果显示,ZrO2掺杂增强了TiO2的Lewis酸性;负载WO3之后,位于3.1~1.7nm之间孔隙的稳定性显著增强;NH3的吸附与活化分别由TiO2-ZrO2载体和WO3完成;WO3中W元素强大的电负性,促进了NH3的N—H键由共价键向离子键过渡,进而导致了NH3的活化。脱硝活性结果显示：当WO3含量为9%（质量）时,催化剂脱硝活性最高,并在320~420℃的温度窗口保持94%以上。（9%）WO3/TiO2-ZrO2具有更加稳定的孔隙结构（4.4~1.7nm）,表面Br？nsted酸中心数量增加,Lewis酸中心的强度和酸量增加的幅度最大,NH3-SCR过程中的活性中间产物NH2的吸收峰更加明显,这些特征可能是其脱硝活性最好的原因。
- 王龙飞张亚平郭婉秋沈凯郑鹏飞杨林军
- 关键词：催化剂三氧化钨
- 基于钛锡载体的SCR低温脱硝催化剂的表面性质研究被引量：3
- 2015年
- 采用共沉淀法制备TiO2-SnO2固溶体,浸渍法负载CeO2得到一系列xCeO2/TiO2-SnO2负载型催化剂,在模拟NH3选择性催化还原NOx（NH3-SCR）反应条件下考察催化剂低温脱硝活性。通过X射线衍射（XRD）、比表面积测定（BET）、程序升温还原（H2-TPR）、程序升温脱附（NH3-TPD）、高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）、原位漫反射傅里叶变换红外光谱（in situ DRIFTS）等表征技术,研究了氧化铈负载后催化剂的微观结构、表面物种的存在状态、表面酸位等表面性质及NH3吸附特性。结果表明,Ce∶Ti物质的量比为0.1时,催化剂催化脱硝反应活性最高,同时具有较宽的温度窗口（250-300℃）和热稳定性;铈的过量负载会导致催化剂比表面积减小、活性窗口变窄,同时其氧化还原能力和NH3吸附能力也减弱。NH3-TPD结果显示,CeO2的负载导致催化剂NH3在弱酸及中等酸位的吸附显著增强,与催化剂NH3-SCR最佳反应物温度降低有关。in situ DRIFTS表明,xCeO2/TiO2-SnO2催化剂的Lewis酸位和Bronsted酸位强度均明显增强,同时,在1657-1666cm^-1处出现新的Bronsted酸位,参与SCR反应的主要物质是NH4^＋分子。
- 郭婉秋张亚平王文选赵明王俊杰沈凯王龙飞杨林军
- 关键词：CEO2表面性质
- WO_3对V_2O_5/TiO_2-ZrO_2催化剂NH_3-SCR脱硝的影响
- 2017年
- 采用共沉淀法制备TiO_2-ZrO_2固溶体浸渍法负载WO_3和V_2O_5得到一系列V_2O_5-(x%)WO_3/TiO_2-ZrO_2催化剂。利用比表面积测定(BET)、X射线衍射(XRD)、原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)、程序升温脱附(NH_3-TPD)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)等表征技术,结合脱硝性能测试,研究催化剂的表面特性、微观结构及脱硝活性;同时针对优选出的脱硝性能较好的催化剂,研究SO_2和H_2O对其活性的影响。结果表明:WO_3的负载增强了催化剂孔隙结构的稳定性和Lewis酸的强度。当WO_3含量为9%时,催化剂的孔隙结构最稳定,表面-NH_2活性物种最多,NH_3的吸附量最大脱硝活性最高,在300~400℃的温度窗口平均保持在92%以上。而当烟气中同时含有SO_2和H_2O时,催化剂活性会显著下降,且中毒不可逆。
- 徐海涛朱一闻张亚平王龙飞赵英杰金保昇
- 关键词：WO3V2O5SCR脱硝
- WO3掺杂对V2O5/TiO2-SnO2催化剂NH3选择性催化还原Nox的影响被引量：6
- 2017年
- 采用共沉淀法制备TiO_2-SnO_2固溶体,浸渍法负载WO_3和V_2O_5得到一系列V_2O_5-(x%)WO_3/TiO_2-SnO_2脱硝催化剂。利用比表面积测定(BET)、X射线衍射(XRD)、原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)、程序升温脱附(NH_3-TPD)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)等表征技术,结合脱硝性能测试,研究催化剂的表面特性、微观结构及脱硝活性。结果表明:V_2O_5-12%WO_3/TiO_2-SnO_2催化剂在250~400℃的温度窗口具有95%的NO_x转换率;随着WO_3负载量增加,催化剂比表面积有所减小;WO_3以无定形态存在于催化剂表面;催化剂表面Br?nsted酸中心强度随WO_3负载量增加逐渐增大,这是V_2O_5-(12%)WO_3/TiO_2-SnO_2催化剂具有最佳脱硝活性的主要原因。
- 廖永进张亚平朱一闻余岳溪王龙飞
- 关键词：三氧化钨五氧化二钒选择催化还原
- TiO_2-SnO_2基钨催化剂的表面性质和NH_3吸附特性及脱硝机理被引量：6
- 2016年
- 采用共沉淀法制备了TiO2-SnO2固溶体载体,浸渍WO3得到系列x%WO3/Ti O2-Sn O2脱硝催化剂,采用比表面积测定（BET）、X射线衍射（XRD）、高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）、程序升温还原（H2-TPR）、原位漫反射傅里叶红外光谱（in situ DRIFTS）等表征研究脱硝催化剂的微观结构、表面性质和NH3吸附特性,并推测该催化剂表面的SCR脱硝反应机理.结果表明：负载WO3之后,随着负载量的增加,催化剂的比表面积有所减小;WO3以无定形态存在于催化剂表面;催化剂还原特性和表面Brnsted酸量显著增强;催化剂的脱硝效率增加,其中12%WO3/TiO2-SnO2催化剂在280~380℃的温度窗口具有90%的NOx转换效率.原位漫反射红外研究结果表明,对于x%WO3/TiO2-SnO2系列的催化剂来说,Brnsted酸中心是催化过程中的活性酸位,该催化剂脱硝反应遵循E-R反应机理.
- 李娟张亚平王文选王龙飞郭婉秋杨林军沈凯
- 关键词：脱硝机理
