杨晓冬
- 作品数：5 被引量：6H指数：2
- 供职机构：厦门大学化学化工学院更多>>
- 发文基金：国家重点基础研究发展计划国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学电气工程电子电信更多>>
- 介孔结构Fe/N/C作为质子交换膜燃料电池氧还原催化剂（英文）被引量：3
- 2016年
- 燃料电池具有高效、低排放等优势,非常有希望作为未来电动汽车的能源转化装置.目前,燃料电池的商业化受制于昂贵的铂基催化剂,特别是动力学迟缓的阴极氧还原反应（ORR）铂催化剂.Fe/N/C被认为是最有潜力的ORR非贵金属催化剂,但其活性仍远低于Pt催化剂,必须依靠增加载量来弥补其与Pt催化剂的活性差距.然而,较厚的催化层（~100μm）会降低阴极传质速率.因此,改善Fe/N/C阴极的传质是提高电池性能的重要途径.本文选择高N含量的2-氨基苯并咪唑（ABI）为氮源,通过水热聚合包覆在碳黑表面,然后掺入FeCl_3,经高温热解/酸洗制备了Fe/N/C-ABI催化剂,并与基于间苯二胺的微孔型Fe/N/C催化剂（Fe/N/C-Pm PDA）进行比较.Ar等温吸附-脱附结果表明,Fe/N/C-ABI催化剂具有较高的比表面积（662 m2/g）和丰富的双级孔结构（微孔和介孔）;透射电镜表征显示Fe/N/C-ABI催化剂具有中空结构,介孔孔径大约为10–25 nm.而Fe/N/C-Pm PDA催化剂具有相当的比表面积（656 m2/g）,但以微孔为主,基本不含介孔.旋转环圆盘电极（RRDE）测试表明,在0.1 mol/L H2SO4溶液中,Fe/N/C-ABI催化剂的起始还原电位为0.92 V,在0.8 V电位下质量电流密度可达9.21 A/g;而Fe/N/C-Pm PDA催化剂具有相近的起始电位,但具有更高的催化活性,质量电流密度为13.4 A/g.氢氧燃料电池（PEMFC）系统测试结果表明,Fe/N/C-ABI催化剂在1个背压和80 oC测试条件下的最大功率密度达710 m W/cm2,高于Fe/N/C-Pm PDA催化剂（616 m W/cm2）.燃料电池与RRDE测试活性顺序的差异归结于Fe/N/C-ABI的中空球状结构.PEMFC工作时阴极会产生大量的水,很容易堵塞氧气传输通道.Fe/N/C-ABI的介孔结构可以作为水的产生和排除的缓存空间,也有利于提高O_2传质,从而提高燃料电池性能.本文为具有高传质速率的Fe/N/C催化剂研制提供了一种新思路.
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- 关键词：非铂催化剂氧还原介孔
- 单原子层的Fe/N/C模型催化剂
- Fe/N/C是一类非常有希望应用于燃料电池中氧还原反应(ORR)催化剂。至从Jasinski第一次发现过渡金属配位的大环化合物可以催化ORR反应以来,已有50余年。近年来,通过合成策略的优化,Fe/N/C的ORR催化活性...
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- 关键词：氧还原反应铁基催化剂
- 文献传递
- 以CaCl_2为模板合成的高活性和高稳定性铁、氮、硫共掺杂多孔碳氧还原电催化剂（英文）被引量：3
- 2017年
- 燃料电池是一种可将化学能通过电催化反应直接转化成电能的装置,具有能量密度高和清洁无污染等优点.燃料电池阴极氧还原反应(ORR)的动力学较迟缓,是电池能量效率损失的主要原因.目前ORR催化活性最高的是铂基催化剂,但由于贵金属铂价格昂贵,储量稀少,且对燃料小分子渗透的抗性较差,严重制约了燃料电池的大规模应用.因此,高性能、低成本的非贵金属催化剂成为燃料电池领域的研究热点.本文选用含氮量高达45%的三聚氰胺-甲醛树脂为碳源和氮源,Fe(SCN)_3为铁源和硫源,以CaCl_2为模板,在高温和铁的催化作用下将树脂碳化,经酸洗和二次热处理工艺,制备出铁、氮、硫共掺杂的多孔碳(FeNS-PC).干燥后的CaCl_2颗粒可防止树脂在高温下交联形成块状碳颗粒,同时起到造孔模板的作用.CaCl_2颗粒在温和条件下即可除去,无需强腐蚀性条件,因此不会对催化活性中心造成破坏.在Fe/N/C催化剂中掺杂S可进一步提高催化活性,不添加碳载体可避免低活性的碳载体降低质量活性,多孔结构可促进传质,充分利用活性位点.我们优化了热处理温度,并对催化剂的结构、组分及催化性能等进行了表征分析.结果表明,热处理温度为900℃时,可将树脂完全转化成多孔碳,并获得较高的杂原子掺杂量,可达到最优活性.CaCl_2为模板剂可避免使用强腐蚀性试剂去除模板,有利于保留活性位,并得到多孔结构.FeNS-PC-900的比表面积可达775 m^2/g.得益于原位掺杂的合成工艺,各掺杂元素在多孔碳表面均匀分布.在酸性介质中,FeNS-PC-900的半波电位可达到0.811V,仅比商业Pt/C催化剂低78mV;在0.8V电位下的质量活性为10.2A/g,表现出优异的催化活性.经过10000圈加速衰减测试后,其半波电位仅下降了20mV,在0.75V电位下持续放电10000s后,其ORR电流仍保持初始电流的84.4%,具有比Pt/C更加优异的稳定性.以FeNS-PC-900为阴极催化剂
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- 关键词：三聚氰胺-甲醛树脂
- 单原子层的Fe/N/C模型催化剂
- Fe/N/C是一类非常有希望应用于燃料电池中氧还原反应(ORR)催化剂。至从Jasinski第一次发现过渡金属配位的大环化合物可以催化ORR反应以来,已有50余年。近年来,通过合成策略的优化,Fe/N/C的ORR催化活性...
- 杨晓冬周志有孙世刚
- 关键词：氧还原反应铁基催化剂
- 单原子层的Fe/N/C模型催化剂
- Fe/N/C是一类非常有希望应用于燃料电池中氧还原反应（ORR）催化剂。至从Jasinski第一次发现过渡金属配位的大环化合物可以催化ORR反应以来,已有50余年。近年来,通过合成策略的优化,Fe/N/C的ORR催化活性...
- 杨晓冬周志有孙世刚
- 关键词：氧还原反应铁基催化剂
