宋卫国
- 作品数：5 被引量：8H指数：1
- 供职机构：中国科学院化学研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域：理学一般工业技术化学工程更多>>
- 亚纳米级的Pd团簇的简易合成:Pd/PEG-PNIPAM复合物及其Suzuki反应中的极高催化性能（英文）被引量：1
- 2017年
- 由于纳米材料的小尺寸效应,在异相催化剂中,超小的催化剂颗粒往往具有很好的催化性能,多种多样的合成稳定的小纳米颗粒的方法如百花齐放地报道出来.在这些合成方法中,为了防止小颗粒的长大,往往需要稳定剂,常用的稳定剂如功能性纳米材料,树枝状分子等.但是,由于其稳定性较差,制备超小的纳米颗粒往往非常困难,表面吸附的稳定剂也会影响其催化活性.Suzuki反应在现代精细化工合成中具有非常重要的地位.合成容易回收分离的且足以催化氯苯的异相Pd催化剂,将是一个重大的突破.我们使用单电子转移活性自由基聚合(SET-LRP)方法,合成了夹心型的PEG-PNIPEM聚合物,PNIPAM聚合在PEG-1的两端,两端都连接了25个NIPAM分子.通过氢核磁共振NMR),凝胶渗透色谱(GPC)和傅里叶变化红外光谱(FTIR),我们证明了PNIPAM已经成功地接枝在PEG的两端,PEG-PNIPAM的数均分子量Mn,GPC为7841.通过简单的负载流程,我们将Pd纳米颗粒成功的地负载在PEG-PNIPAM共聚物上,得到Pd/PEG-PNIPAM催化剂,Pd的负载量为4.4 wt%.在透射照片中,PEG-PNIPAM看起来像一个薄薄的片层.Pd的团簇颗粒很小,最大约2 nm.我们测量了制得的催化剂Pd/PEG-PNIPAM水溶液随着温度变化的光透过率曲线,最后确定该材料的LCST为41℃.我们认为在温度高于LCST进行反应时,催化剂的载体由亲水变成亲油,这样亲油的反应物分子将容易向催化剂载体扩散并富集.催化剂会形成一个亲油的微环境富集反应物,并形成反应微环境将大大提高催化速率.该催化剂在Suzuki反应中表现出了极好的催化能力.使用该催化剂催化Suzuki反应,我们发现苯硼酸和碘苯在80℃反应时10 s内即可完全转化,TOF为4.3×10~4 h^(-1).对于异相Pd催化剂而言,达到这个TOF是非常难得的,可与活性很高的均相催化剂比拟.室温下催化速率明显减慢,但也仍在1 min内转化完全,TOF为7.2×l0~3 h^(-1).当加�
- 陈哲梁宇贾大爽崔志民宋卫国
- 关键词：SUZUKI反应
- 三维花状Co_3O_4的低成本制备及其在催化CO氧化中的应用(英文)被引量：1
- 2012年
- 采用一种快速、无模板、低成本的微波辅助水热法在2min内制备了三维花状Co3O4.所用原料均是无机盐.前驱体浓度和尿素的逐渐水解对Co3O4形貌影响很大.制得的花状Co3O4比表面积大,且暴露了(110)高活性指数面,对CO氧化具有较高的催化活性.
- 曹昌燕窦智峰刘华宋卫国
- 关键词：一氧化碳四氧化三钴微波
- 由纳米晶前驱体组装有序介孔silicalite-1分子筛（英文）被引量：1
- 2015年
- 采用两步法将不同尺寸的silicalite-1分子筛纳米晶种通过自组装合成了一系列有序介孔silicalite-1分子筛.首先将强碱性的silicalite-1前驱体分别加热不同时间得到纳米晶种,然后在类似合成SBA-15的强酸性条件下组装成有序的介孔材料.合成条件的剧烈变化阻止了分子筛晶种的继续长大,并在三嵌段共聚物模板的诱导下组装成有序介孔材料.这种"自下而上"的方法制备有序介孔分子筛同时包含微孔和介孔.氮气吸脱附结果表明所制备的介孔分子筛材料均表现了很大的比表面积(730 m2/g以上).
- 魏方方宋卫国魏芳曹昌燕
- 关键词：有序介孔分子筛自组装
- 蒸汽辅助结晶法合成多级孔整体型ZSM-5分子筛（英文）被引量：5
- 2017年
- 多级孔分子筛由于其高的比表面积、良好的传质性能和可调控的孔径等特性,引起了广大科研工作者的研究兴趣.近年来,通过选择性脱除骨架硅或铝,成功合成了多级孔沸石分子筛材料.但是由于骨架原子的脱除使分子筛的结晶度降低,进而使其催化效率降低.通过硬模板法(如炭黑、介孔硅球、气凝胶等),也用于合成多级孔沸石分子筛.然而,这种方法制备过程较为复杂,且成本较高.因此,亟需发展新的多级孔分子筛的制备方法.此外,在工业应用中,沸石分子筛催化剂通常需要做成整体柱状或片形以消除固定床反应器的床层压降.合成整体型沸石分子筛的传统方法是在沸石分子筛成型过程中添加SiO_2和Al_2O_3等无机粘结剂.虽然该方法简单易行,但沸石分子筛的孔道结构容易被破坏,而且无机粘结剂的存在使分子筛活性中心的密度减少.为了解决这些问题,合成整体型多级孔沸石分子筛,不仅具有较强的机械稳定性,适应于工业,而且其多级孔道有利于分子的扩散,从而具有较高的催化活性.针对上述问题,我们以海绵作为模板,通过蒸汽辅助结晶(steam-assisted crystallization,SAC)方法,制备具有多级孔道的整体型ZSM-5分子筛.通过X射线衍射(XRD)、氮吸附脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、固态核磁共振和氨气的程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对分子筛进行了结构与性质表征.XRD和固态核磁共振的结果表明,成功合成了不同Si/Al的ZSM-5分子筛.SEM和TEM结果进一步确定了合成的整体型多级孔ZSM-5分子筛(记作M-ZSM-n,n代表Si/Al的摩尔比),由于分子筛颗粒的堆积形成的介孔,海绵模板提供的固体骨架形成的大孔,分子筛本身的微孔,共同构成了微孔-介孔-大孔的整体型ZSM-5分子筛.透射电子显微镜上配备的X射线能谱仪(EDS)结果表明,分子筛中的Si和Al元素能够均匀的分布.氮吸附脱附证明�
- 胡铁靖刘剑曹昌燕宋卫国
- 关键词：分子筛酸性
- 削角双六棱锥多面体氧化铁晶面调控制备及其可见光催化性能(英文)
- 2014年
- 采用氟离子辅助的乙醇和水混合溶剂热法制备得到了形貌均一的削角双六棱锥氧化铁多面体微米晶体。调节混合溶剂中乙醇的体积分数可实现对该削角双六棱锥多面体氧化铁暴露晶面的精细调控。通过可见光催化降解RhB染料实验发现,利用该法所得的各多面体氧化铁对RhB表现出了良好的可见光催化活性,且各削角双六棱锥多面体氧化铁的光催化活性与其形貌之间表现出典型的性质与结构的依赖构效关系。
- 窦智峰曹昌燕陈永万耿平王桂振宋卫国
- 关键词：Α-FE2O3溶剂热合成光催化
