刘景月
- 作品数：7 被引量：38H指数：4
- 供职机构：亚利桑那州立大学更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划中国科学院战略性先导科技专项更多>>
- 相关领域：理学电子电信一般工业技术化学工程更多>>
- 球差校正扫描透射电子显微镜(ac-STEM)探测单原子催化中的活性中心（英文）被引量：10
- 2017年
- 近年来,"单原子催化"逐渐得到人们的认可与关注,成为催化领域新的前沿与热点之一.高分辨扫描透射电子显微镜(STEM),特别是带有球差校正(ac)的高角环形暗场扫描透射电子显微镜(ac-STEM-HAADF)是唯一能够直接"看到"催化剂中单个原子的工具.在单原子催化的发现、单原子催化剂的开发、催化剂制备的优化、以及单原子催化机理的理解方面具有举足轻重的、甚至是不可替代的作用.本文首先简述了早期的高分辨透射电子显微镜(HRTEM)逐步发展成目前的ac-STEM-HAADF的过程以及过程中各种电镜在单原子观察中的功能.然后综述了ac-STEM在单原子成像、检测单原子分散度及改进催化剂制备参数、检测单原子催化剂中单原子的配位及催化活性中心中的应用及其机遇与挑战.1990年代后期在透镜相差校正领域技术的突破使STEM的分辨率显著提高,因此STEM的单原子成像灵敏度得到明显改善,因而能够对实用催化剂中的单个重原子进行具有很好相衬度的常规检测.2000年代末期刘景月课题组开始进行系统的单原子催化剂合成与表征,表明ac-STEM-HAADF毫无疑问地能够进行实用催化剂中的单个金属原子的常规检测.随后与张涛课题组合作启动了一项采用简便可放大的共沉淀法制备单原子催化剂的项目并取得成功.相比于光谱表征提供样品平均与整体信息,电子显微镜能够提供具有空间分辨的局部信息.对于含有从微米到纳米不同级别不均一性的多相催化剂而言,该技术尤其具有价值.除了能够提供负载金属单原子的空间分布与分散度信息外,如果载体是晶体,ac-STEM-HAADF还能够提供每个金属原子相对于载体表面的空间配位信息.而对于非晶载体例如活性炭、无定型氧化硅等,则以上信息全部丢失,只能提供负载金属原子的空间分布与分散度信息.电子显微镜面临的最主要挑战在于电子束辐射
- 刘景月
- 关键词：活性中心
- 铑/氧化锌单原子催化剂的优异CO氧化反应性能（英文）被引量：5
- 2019年
- 一氧化碳(CO)低温氧化因其在基础研究和实际应用中的重要意义和价值,成为多相催化领域中研究最多的反应之一.特定氧化物和复合氧化物均具有优异的CO氧化活性,但其高温稳定性较差,且易被水和硫化物毒化,严重限制了其实际应用.贵金属具有较高的CO氧化活性,但是资源稀缺、价格较高.减小贵金属尺寸至纳米尺度能够提高反应活性并有效提高金属利用效率,但由于只有纳米粒子表面的原子能够提供吸附反应活性位,因此金属原子利用率仍有待提高.单原子催化是多相催化领域的新概念.单原子催化剂的活性组分以原子级分散在载体上,能够实现原子利用率最大化,降低贵金属使用量.活性位点的高度非饱和配位环境使得单原子催化剂在多种反应中具有优异的反应性能,如CO氧化、水汽变换、选择性加氢和选择性氧化等反应.单原子催化剂具有相对简单和均一的化学环境,可以作为较好的系统来研究化学反应的本质,如反应活性位点和金属与载体的相互作用等.贵金属如金、铂、钯在CO氧化中具有较高活性,但是一般认为铑金属活性较差.最近几年研究表明,铑基单原子、亚纳米催化剂在CO氧化反应中可具有优异活性,表明负载型铑单原子催化剂可能是一种潜在的CO氧化高活性催化剂.氧化锌作为CO反应催化剂载体的研究不多,因为其不可还原性使得催化剂活性不高.氧化锌纳米线(ZnO-nw)主要晶面为{10-10},作为载体使得催化剂活性位点更为均一.本文在前期研究工作基础上成功制备了氧化锌纳米线负载的铑、金、铂单原子催化剂,并研究了其CO氧化性能.采用氧化锌载体一是因为其不可还原性,可以最大程度降低载体的影响,二是其单一暴露晶面{10-10}可以使催化剂均一程度最大化.研究发现,在所制备的催化剂中Rh1/ZnO-nw具有最高反应活性和良好的反应稳定性.CO完全转化�
- 韩冰郎睿唐海莲徐嘉顾向奎乔波涛刘景月
- 关键词：一氧化碳氧化铑氧化锌纳米线密度泛函理论计算
- 单原子金催化剂高效催化富氢条件下一氧化碳选择氧化
- 单原子催化作为催化领域一个新的前沿受到越来越广泛的关注(1-3）.迄今,许多单原子催化剂体系在众多重要反应中展现出独特的催化性能.本研究发现氧化物担载Au 单原子催化剂对富氢条件下CO 选择氧化展现出独特的催化反应性能:...
- 乔波涛林清泉王爱琴张涛刘景月
- 关键词：金催化剂H2CO
- FeOx负载单原子Ir催化剂上CO水汽变换反应研究
- 林坚王爱琴王晓东刘景月张涛
- 关键词：铱
- 单原子Au1/CeO2催化剂上水对CO氧化的显著促进作用
- 水或许是多相催化中最普遍存在的分子.水分子在催化反应中可能具有促进反应或抑制反应的不同角色[1].因此,利用反应体系中不可避免的微量水来存进反应进行或提高反应性能具有重要意义.
- 乔波涛王爱琴张涛刘景月
- 金单原子催化剂上一氧化碳低温氧化（英文）被引量：7
- 2016年
- CO低温氧化对于基础研究和实际应用均具有重要意义.自上世纪八十年代日本的Haruta教授发现氧化物负载金催化剂对CO氧化的超高活性以来,负载金催化剂受到了广泛关注与深入研究,被认为是目前活性最高的CO氧化催化剂.在诸多影响CO氧化活性的因素中,纳米金的粒子尺寸是最重要因素之一.目前主流观点认为对于CO氧化,纳米金有一个最优尺寸范围,在0.5–5 nm,而Au原子/离子(Au^(3+),Au^+)的活性则低一到两个数量级.因此,一般认为负载金单原子催化剂对于CO氧化反应的活性要比金纳米粒子和团簇低很多.然而,最近几年的理论与实验研究均表明,金单原子负载于合适的载体上可以显示出与金纳米粒子和团簇相当的活性.本文对这些新进展进行综述,阐述金单原子催化剂对CO氧化的独特反应性能.Gates教授研究组进行了大量关于正价金对CO氧化影响的研究,其中包括孤立的金原子(Au^+).他们的研究发现,CO氧化活性随价态降低而降低,表明正价金对CO氧化至关重要.此外,他们的研究也表明,孤立金原子对CO氧化的活性(TOF)比金纳米粒子低一到两个数量级.然而,在他们的研究中,有几个因素可能导致催化剂的低活性.首先,他们一般采用非或弱还原性的载体.而载体的还原性对金催化剂上CO氧化活性影响非常巨大.另外,他们所用的金原子前驱体为配合物,在催化剂制备与反应过程中配体并没有去除,可能也是导致催化剂活性低的原因之一.与此相反,张涛课题组近期采用氯金酸为前驱体,通过简单的吸附浸渍法制备了一系列负载金单原子催化剂.同时用相同的载体制备了负载金纳米粒子催化剂进行对比,可以排除载体等其它影响因素.对比结果显示,单原子催化剂均显示出与纳米粒子相当的TOF(单位表面Au原子)和更高的反应速率(单位重量金).首先制备了氧化铁负载金单原子催化剂,该催化
- 乔波涛梁锦霞王爱琴刘景月张涛
- 关键词：金一氧化碳氧化稳定性
- 基于催化应用调控氧化铈纳米材料的形貌(英文)被引量：17
- 2013年
- 催化剂的设计、合成和结构调控是获得优异性能的关键.传统的策略主要是尽量减小催化剂颗粒尺寸以增加活性中心的数目,即尺寸效应.近年来,材料科学的快速发展使得在纳米尺度上调变催化剂的尺寸和形貌成为可能,特别是通过形貌调控可暴露更多的高活性晶面,大幅度提高催化性能,即纳米催化中的形貌效应.因此,调节催化剂的尺寸与形貌可以单独或协同优化材料的性能.氧化铈作为催化剂的重要组分与结构、电子促进剂被广泛应用于多相催化剂体系.本文总结了近期氧化铈材料形貌可控合成的进展,包括主要的合成策略和表征方法;进而分析了氧化铈和金-氧化铈催化材料的形貌效应,指出金-氧化铈之间独特的相互作用与载体形貌密切相关;阐述了氧化铈纳米材料因暴露晶面的差异而获得不同催化性能的化学机制.
- 塔娜刘景月申文杰
- 关键词：二氧化铈纳米棒纳米管
