赵惠军
- 作品数：12 被引量：11H指数：2
- 供职机构：格里菲斯大学更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金中国科学院科研装备研制项目更多>>
- 相关领域：理学化学工程一般工业技术电气工程更多>>
- 乙酰丙酸选择性加氢合成γ-戊内酯中高效和可循环使用的Ni_3Fe NPs@C双金属催化剂（英文）被引量：6
- 2018年
- 生物质经催化转化合成燃料及化学品是当前研究的热点.目前,生物质的催化转化主要聚焦于纤维素、半纤维素和木质素的解聚及其下游产物合成.其中,乙酰丙酸(LA)作为纤维素解聚的主要产物之一,是一种极具竞争力的平台化合物和重要的生物质转化中间体.LA通过催化转化可以合成各类高附加值的化学品,例如,通过催化加氢LA可选择性合成γ-戊内酯(GVL).所合成的GVL用途广泛,可作为绿色溶剂、食品、燃料添加剂、(塑料、高分子、烃类或者其它高附加值化学品)前驱体等.目前,LA-to-GVL的研究主要着眼于非均相催化体系,包括负载型贵金属和非贵金属催化剂体.其中,贵金属催化剂主要有Ru,Au,Pd,Rh,Ir和Pt,虽然催化效率高,条件温和,但是成本高,难以实现工业化.此外对于广泛使用的Ru/C催化剂,存在金属-载体间相互作用不强.活性组分易流失、导致催化剂稳定性差等问题;而非贵金属则普遍存在催化活性不佳及反应条件苛刻等缺点.因此,开发高效、稳定、反应条件温和且具有工业化应用前景的非贵金属催化剂具有显著的研究意义,这也是当前的研究趋势.在特定温度下,金属离子与碳基底存在较强的相互作用.鉴于此,本文通过一步碳热还原法合成了活性炭负载的Ni_3Fe双金属催化剂(Ni_3Fe NPs@C).该催化剂在LA-to-GVL转化体系中展现了直接加氢(DH)和转移加氢(TH)双功能催化特性.首先,考察了其在DH体系中的反应特性:在130℃和2 MPa氢压反应条件下经2 h反应,LA转化率达到93.8%,GVL选择性为95.5%,GVL产率是相应的单金属Ni/C和Fe/C催化剂的6倍和40倍.此外,在TH催化反应体系中,在180℃,0.5 h和无外加氢源的反应条件下,以异丙醇为反应溶剂和供氢体,LA几乎完全转化为GVL,其反应效率同样相较于单金属Ni/C和Fe/C催化剂大幅度提高.所合成的Ni_3Fe NPs@C双金属催化剂DH和TH催化性能优于绝大多数报道�
- 王豪杰陈春张海民汪国忠赵惠军
- 关键词：乙酰丙酸双金属催化剂氢化
- 限域NiCo合金纳米颗粒高效催化生物质衍生物水相加氢脱氧被引量：1
- 2021年
- 将储量丰富的生物质及其衍生物转化为具有高附加值的燃料和化学品被认为是一种有前景的绿色途径,可以极大地减少人们对传统化石资源的依赖.作为木质纤维素热解的直接产物和生物油升级的模型化合物,香草醛可以通过加氢脱氧(HDO)过程选择性地转化为2-甲氧基-4-甲基苯酚(MMP).MMP是一种有价值的化学品,常用于香料和药物等重要中间体的合成.在过去十年里,大量的金属催化剂被用来催化香草醛HDO转化为MMP.其中,贵金属(Pt,Pd,Ru和Au)虽然活性高,但是其储量低、价格昂贵,不利于工业化应用;而非贵金属(Fe,Co,Ni和Cu)的催化活性普遍较低,需要苛刻的反应条件来提高转化效率和选择性.此外,这类HDO反应大都在有机溶剂中进行,容易造成环境污染.因此,开发高效、稳定的非贵金属催化剂用于水相HDO反应是一个巨大的挑战.一般来说,合金纳米颗粒(NPs)具有强烈的协同效应,能产生良好的配位结构和电子环境,从而显著提升催化活性和选择性.基于此,本文首次采用了一种简单可控的合成方法来制备三聚氰胺海绵负载的氮掺杂碳纳米管(N-CNTs)限域的Ni-Co合金NPs(NiCo@N-CNTs/CMF)催化剂.该催化剂具有优异的HDO性能,在2 MPa H_(2),120℃反应6 h条件下,能在水相中将生物质衍生的香草醛高效转化为MMP,转化率和选择性均达到100%.相比于单金属的Ni@N-CNTs/CMF和Co@N-CNTs/CMF催化剂,香草醛转化率和MMP选择性都有大幅度的提高.而且,在温和的反应条件下,该催化剂对香草醛衍生物和其他芳香醛类化合物同样表现出优异的HDO性能,拥有100%的转化率以及较高的MMP选择性(91.5%~100%).XPS结果表明,Ni-Co形成合金后发生了电子结构的偏移,即Co原子可以从邻近的Ni原子处得到电子,提高Co电子云密度,从而促进对香草醛中C=O键的吸附.DFT计算结果表明,相比于单金属的Ni和Co,Ni-Co合金化后能显著提高对C=O键的选择性
- 汪东东龚万兵张继方韩苗苗陈春张云霞汪国忠张海民赵惠军
- 关键词：碳纳米管加氢脱氧水溶剂
- 生物质衍生的氮掺杂碳纳米点在环境与能源中的应用
- 生物质是地球上最丰富的可再生资源之一。然而其低的利用效率不仅造成了资源的巨大浪费,还易造成环境污染。因此,提高生物质资源的有效利用对减轻环境污染和发展社会经济具有双重的意义。当前,我们利用原生物质如草、虾壳等作为初始材料...
- 张海民赵惠军
- 关键词：荧光猝灭光敏剂
- 文献传递
- 钙铝掺杂镧锰钙钛矿高效催化剂用于两步法热化学分解水取得出色产氢表现（英文）被引量：3
- 2017年
- 太阳能热化学分解水是一种高效生产清洁和可再生氢能源的方法.由于出色的催化活性和太阳能燃料生产能力,钙钛矿型的催化剂在热化学领域引起了强烈关注.我们采用改良的Pechini法合成了一系列钙铝掺杂的镧锰钙钛矿并系统考察了其在两步法热化学分解水中的产氢表现.为了优化热化学催化性能,我们进行了镧锰钙钛矿A,B位上钙和铝的掺杂量(从0.2到0.8)的详细考察.通过调整掺杂比例,得到了一种极其高效的钙钛矿催化剂La_(0.6)Ca_(0.4)Mn_(0.6)Al_(0.4)O_3.当两步法热化学分解水在1400和1000°C之间,La_(0.6)Ca_(0.4)Mn_(0.6)Al_(0.4)O_3取得了429μmol/g的出色产氢表现,比同等条件下基准催化剂氧化铈产氢结果高出8倍.与此同时,钙铝掺杂镧锰钙钛矿在两步法热化学循环测试中展现出极其稳定的催化活性.因此,这种新颖的钙铝掺杂镧锰钙钛矿具备巨大的潜质用于未来热化学太阳能燃料的实际生产.
- 王路路Mohammad AL-MAMUN刘珀润王云杨化桂赵惠军
- 关键词：产氢
- 异质结构的磁性等离子体纳米复合材料用于原位SERS监测催化反应
- 以四氧化三铁和金为主体材料的磁性等离子体纳米复合材料作为结构单元，在外磁场诱导下将这些颗粒组装为一维磁性等离子纳米链(MPNCs)。随后以MPNCs表面的金壳为成核位点，通过原位还原的方法在纳米链表面生长出三维的花状银纳...
- 周宏建汪国忠赵惠军
- 多壳层金属氧化物空心球的合成及其在锂离子电池上的应用
- 本文采用在碳球模板上的阴离子竞争吸附,结合特洛伊催化燃烧,制备得到VO以及其他一系列金属氧化物(WO、MnO、MoO)多壳层空心结构。并且通过调控吸附过程以及煅烧过程,实现了产物的壳层数、壳壁厚度、孔径分布以及结晶性等物...
- 王江艳于然波赵惠军王丹
- 关键词：V2O5锂离子电池
- 多壳层金属氧化物空心球的合成与应用
- 摘本文采用在碳球模板上的阴离子竞争吸附,结合特洛伊催化燃烧,制备得到了一系列金属氧化物(V2O5、WO3、MnO2、MoO3)多壳层空心结构.并且通过调控吸附过程以及煅烧过程,实现了产物的壳层数、壳壁厚度、孔径分布以及结...
- 王江艳于然波赵惠军王丹
- 一种传感器
- 一种用于原位检测目标化学种类的传感器，包括具有采样侧和相对的分析侧的透气膜，其中膜的采样侧能够接收样本，并且膜对样本中存在的目标化学种类是可渗透的。弱酸或弱碱与膜的分析侧接触，并且电导率检测器与弱酸或弱碱接触。在使用中，...
- 赵惠军
- 多壳层金属氧化物空心球的合成与应用
- <正>摘本文采用在碳球模板上的阴离子竞争吸附,结合特洛伊催化燃烧,制备得到了一系列金属氧化物（V2O5、WO3、MnO2、MoO3）多壳层空心结构。并且通过调控吸附过程以及煅烧过程,实现了产物的壳层数、壳壁厚度、孔径分布...
- 王江艳于然波赵惠军王丹
- 文献传递
- 活性炭负载Pt／Fe3O4催化剂及其选择性转移加氢肉桂醛的催化性能被引量：1
- 2017年
- 利用Pt（Ⅳ）和Fe（Ⅱ）前驱体间的还原电势差引发的氧化还原反应合成了平均颗粒尺寸约为100nm的一系列活性炭负载型Pt／Fe3O4催化剂．Fe3O4纳米颗粒能够有效防止所合成催化剂中Pt纳米颗粒的团聚并促进其在催化剂表面分散，从而暴露出更多的Pt活性位点，利于吸附和活化反应介质．XPS分析表明，存负载型Pt／Fe3O4催化剂中，通过Pt与R间的电子转移，Pt纳米颗粒表面处于富电子状态，使得反应物中的C=O双键以竖式方式吸附于Pt活性位上，进而促进了C=O双键的吸附和活化实验结果表明，存肉桂醛转移加氢反应过程中，Pt含量为2．46wt％的负载型Pt／Fe3O4催化剂展现了最佳的催化活性：在以异丙醇为氢源，120℃，6h反应条件下，目标产物肉桂醇的选择性达到94．8％．此外，该催化剂因其天然的磁特性，可以简单便捷地从反应体系中分离，且展现了良好的循环稳定性.
- 张勇陈春龚万兵宋杰瑶苏燕平张海民汪国忠赵惠军
- 关键词：肉桂醇
